Резонансная флуоресценция
Эта статья может содержать чрезмерное количество сложных деталей, которые могут заинтересовать только определенную аудиторию . ( январь 2019 г. ) |
Резонансная флуоресценция — это процесс, в котором двухуровневая система атомов взаимодействует с квантовым электромагнитным полем, если поле создается на частоте, близкой к собственной частоте атома. [1]
Общая теория
[ редактировать ]Обычно электромагнитное поле, содержащее фотоны, прикладывается к двухуровневому атому с помощью монохроматического лазера. Двухуровневый атом — это особый тип системы с двумя состояниями, в которой атом может находиться в двух возможных состояниях. Два возможных состояния: электрон находится в основном состоянии или в возбужденном состоянии. Во многих экспериментах используется атом лития, поскольку его можно точно смоделировать как двухуровневый атом, поскольку возбужденные состояния отдельного электрона разделены достаточно большими энергетическими зазорами, чтобы значительно уменьшить возможность перехода электрона в более высокое возбужденное состояние. . Таким образом, это позволяет упростить настройку частоты применяемого лазера, поскольку можно использовать частоты, находящиеся дальше от резонанса, при этом заставляя электрон переходить только в первое возбужденное состояние. Когда атом возбуждается, он испускает фотон с той же энергией, что и разница энергий между возбужденным и основным состоянием. Механизм этого высвобождения – спонтанный распад атома. Испущенный фотон испускается в произвольном направлении. Хотя переход между двумя конкретными энергетическими уровнями является доминирующим механизмом резонансной флуоресценции, экспериментально другие переходы будут играть очень небольшую роль, и поэтому их необходимо учитывать при анализе результатов. Остальные переходы приведут к излучению фотона другого атомного перехода с гораздо меньшей энергией, что приведет к «темным» периодам резонансной флуоресценции. [2]
Динамику электромагнитного поля монохроматического лазера можно получить, сначала рассматривая двухуровневый атом как систему со спином 1/2 с двумя собственными энергетическими состояниями, которые имеют энергетическое разделение ħω 0 . Тогда динамику атома можно описать тремя операторами вращения: , , , действующий на сферу Блоха. Таким образом, энергия системы полностью описывается через электрическое дипольное взаимодействие между атомом и полем, а результирующий гамильтониан описывается выражением
.
После квантования электромагнитного поля уравнение Гейзенберга, а также уравнения Максвелла можно использовать для нахождения результирующих уравнений движения для а также для , оператор уничтожения поля,
,
где и — частотные параметры, используемые для упрощения уравнений.
Теперь, когда динамика поля относительно состояний атома описана, можно изучить механизм, посредством которого фотоны высвобождаются из атома, когда электрон переходит из возбужденного состояния в основное состояние, спонтанное излучение . Спонтанное излучение — это когда возбужденный электрон произвольно распадается на основное состояние, испуская фотон. Поскольку электромагнитное поле связано с состоянием атома, а атом может поглотить только один фотон, прежде чем ему придется распасться, наиболее простым случаем является случай, когда поле содержит только один фотон. Таким образом, спонтанный распад происходит, когда возбужденное состояние атома испускает фотон обратно в вакуумное фоковское состояние поля. . Во время этого процесса затухание средних значений вышеуказанных операторов подчиняется следующим соотношениям
,
.
Таким образом, атом распадается экспоненциально, и дипольный момент атома будет колебаться. Дипольный момент осциллирует из-за лэмбовского сдвига, который представляет собой сдвиг энергетических уровней атома вследствие флуктуаций поля.
Однако необходимо рассматривать флуоресценцию в присутствии множества фотонов, поскольку это гораздо более общий случай. Это тот случай, когда атом проходит множество циклов возбуждения. В этом случае возбуждающее поле, излучаемое лазером, имеет форму когерентных состояний. . Это позволяет операторам, составляющим поле, воздействовать на когерентное состояние и, таким образом, заменять их собственными значениями. Таким образом, мы можем упростить уравнения, разрешив превращать операторы в константы. Тогда поле можно будет описать гораздо более классически, чем обычно можно было бы описать квантованное поле. В результате мы можем найти математическое ожидание электрического поля за запаздывающее время.
,
где это угол между и .
Существует два основных типа возбуждений, создаваемых полями. Первый – тот, который вымирает, как , в то время как другой достигает состояния, в котором он в конечном итоге достигает постоянной амплитуды, таким образом .
Здесь — действительная константа нормализации, является действительным фазовым фактором, и — единичный вектор, указывающий направление возбуждения.
Таким образом, как , затем
.
Как — частота Раби, мы видим, что это аналогично вращению спинового состояния вокруг сферы Блоха из интерферометра. Таким образом, динамику двухуровневого атома можно точно смоделировать фотоном в интерферометре. Также возможно моделировать атом и поле, и это, по сути, сохранит больше свойств системы, таких как лэмбовский сдвиг, но основную динамику резонансной флуоресценции можно смоделировать как частицу со спином 1/2.
Резонансная флуоресценция в слабом поле
[ редактировать ]Есть несколько ограничений, которые можно проанализировать, чтобы облегчить исследование резонансной флуоресценции. Первым из них является приближение, связанное с пределом слабого поля , где квадрат модуля частоты Раби поля, связанного с двухуровневым атомом, намного меньше скорости спонтанного излучения атома. Это означает, что разница в заселенности возбужденного состояния атома и основного состояния атома примерно не зависит от времени. [3] Если мы также возьмем предел, в котором период времени намного больше, чем время спонтанного распада, когерентность света можно смоделировать как , где - частота Раби движущего поля и – скорость спонтанного распада атома. Таким образом, ясно, что когда к атому приложено электрическое поле, диполь атома колеблется в соответствии с частотой возбуждения, а не собственной частотой атома. Если мы также посмотрим на положительную частотную составляющую электрического поля, мы можем видеть, что излучаемое поле такое же, как и поглощаемое поле, за исключением разницы в направлении, в результате чего спектр излучаемого поля такой же, как и спектр поглощаемого поля. В результате двухуровневый атом ведет себя точно как управляемый осциллятор и продолжает рассеивать фотоны до тех пор, пока движущее поле остается связанным с атомом.
Приближение слабого поля также используется при приближении к двувременным корреляционным функциям. В пределе слабого поля корреляционная функция можно вычислить гораздо проще, поскольку необходимо сохранить только первые три члена. Таким образом, корреляционная функция становится как .
Из приведенного выше уравнения мы видим, что как корреляционная функция больше не будет зависеть от времени, а скорее будет зависеть от . В конечном итоге система достигнет квазистационарного состояния, поскольку Также ясно, что в уравнении есть члены, которые стремятся к нулю при . Это результат марковских процессов квантовых флуктуаций системы.Мы видим, что в приближении слабого поля, так же как и , связанная система достигнет квазистационарного состояния, в котором квантовые флуктуации станут незначительными.
Резонансная флуоресценция в сильном поле
[ редактировать ]Предел сильного поля — это предел, противоположный слабому полю, где квадрат модуля частоты Раби электромагнитного поля намного превышает скорость спонтанного излучения двухуровневого атома. Когда к атому прикладывается сильное поле, в спектре излучения флуоресцентного света больше не наблюдается ни одного пика. Вместо этого по обе стороны от исходного пика начинают появляться другие пики. Они известны как боковые полосы. Боковые полосы являются результатом колебаний поля Раби, вызывающих модуляцию дипольного момента атома. Это вызывает расщепление вырождения некоторых собственных состояний гамильтониана, в частности и разбиты на дублеты. Это известно как динамическое расщепление Штарка и является причиной триплета Моллоу, который представляет собой характерный энергетический спектр, обнаруживаемый при резонансной флуоресценции.
Интересное явление возникает в триплете Моллоу, где ширина обоих боковых пиков отличается от ширины центрального пика. Если позволить частоте Раби стать намного большей, чем скорость спонтанного распада атома, мы увидим, что в пределе сильного поля станет .Из этого уравнения ясно, откуда возникают различия в ширине пиков в триплете Моллоу, поскольку ширина центрального пика равна а пики боковых полос имеют ширину где - скорость спонтанного излучения атома. К сожалению, это нельзя использовать для расчета стационарного решения, поскольку и в стационарном растворе. Таким образом, в стационарном решении спектр исчезнет, чего в действительности не происходит.
Решение, которое допускает устойчивое решение, должно принимать форму двувременной корреляционной функции в отличие от вышеупомянутой одновременной корреляционной функции. Это решение выглядит как
.
Поскольку эта корреляционная функция включает в себя стационарные пределы матрицы плотности, где и и спектр отличен от нуля, ясно видно, что триплет Моллоу остается спектром флуоресцирующего света даже в стационарном растворе.
Общие двувременные корреляционные функции и спектральная плотность
[ редактировать ]Исследование корреляционных функций имеет решающее значение для изучения квантовой оптики, поскольку преобразование Фурье корреляционной функции представляет собой спектральную плотность энергии. Таким образом, двувременная корреляционная функция является полезным инструментом при расчете энергетического спектра данной системы. Берем параметр быть разницей между двумя моментами времени, в течение которых вычисляется функция. Хотя корреляционные функции легче описать, используя пределы напряженности поля и ограничения на время системы, их можно найти и в более общем плане. Для резонансной флуоресценции наиболее важными корреляционными функциями являются
,
,
,
где
,
,
.
Обычно показано, что двувременные корреляционные функции не зависят от и вместо этого полагаться на как . Эти функции можно использовать для нахождения спектральной плотности путем вычисления преобразования
,
где К — константа. Спектральную плотность можно рассматривать как скорость испускания фотонов с частотой в данное время , который полезен при определении выходной мощности системы в данный момент времени.
Корреляционная функция, связанная со спектральной плотностью резонансной флуоресценции, зависит от электрического поля. Таким образом, как только константа K определена, результат эквивалентен
Это связано с интенсивностью
В пределе слабого поля, когда спектр мощности может быть определен как
.
В пределе сильного поля спектр мощности немного сложнее и оказывается
.
Из этих двух функций легко видеть, что в пределе слабого поля появляется одиночный пик при в спектральной плотности из-за дельта-функции, а в пределе сильного поля образуется триплет Моллоу с пиками боковой полосы при и соответствующую ширину пика для центральной вершины и для пиков боковой полосы.
Фотон Антигруппировка
[ редактировать ]Антигруппировка фотонов — это процесс в резонансной флуоресценции, посредством которого ограничивается скорость испускания фотонов двухуровневым атомом. Двухуровневый атом способен поглотить фотон из движущего электромагнитного поля только по прошествии определенного периода времени. Этот период времени моделируется как распределение вероятностей где как . Поскольку атом не может поглотить фотон, он не может его испустить, и поэтому существует ограничение на спектральную плотность. Это иллюстрируется корреляционной функцией второго порядка .Из приведенного выше уравнения ясно, что и таким образом что приводит к соотношению, описывающему антигруппировку фотонов .Это показывает, что мощность не может быть ничем иным, как нулем для . В приближении слабого поля может только монотонно возрастать по мере возрастает, однако в приближении сильного поля колеблется по мере увеличения. Эти колебания затухают, когда .Физическая идея, лежащая в основе антигруппировки фотонов, заключается в том, что, хотя сам атом готов к возбуждению, как только он выпустит свой предыдущий фотон, электромагнитному полю, создаваемому лазером, требуется время, чтобы возбудить атом.
Двойной резонанс
[ редактировать ]Двойной резонанс [4] Это явление, когда к двухуровневому атому прикладывается дополнительное магнитное поле в дополнение к типичному электромагнитному полю, используемому для возбуждения резонансной флуоресценции. Это снимает спиновое вырождение зеемановских энергетических уровней, разделяя их по энергиям, связанным с соответствующими доступными спиновыми уровнями, позволяя не только достичь резонанса вокруг типичного возбужденного состояния, но и если применить второй движущий электромагнит, связанный с ларморовской частотой. , второй резонанс может быть достигнут вокруг энергетического состояния, связанного с и государства, связанные с . Таким образом, резонанс достижим не только по поводу возможных энергетических уровней двухуровневого атома, но и по подуровням энергии, создаваемым за счет снятия вырождения уровня. Если приложенное магнитное поле настроено правильно, поляризацию резонансной флуоресценции можно использовать для описания состава возбужденного состояния. Таким образом, двойной резонанс можно использовать для нахождения фактора Ланде, который используется для описания магнитного момента электрона внутри двухуровневого атома.
Резонансная флуоресценция одиночного искусственного атома
[ редактировать ]Любую двухгосударственную систему можно смоделировать как двухуровневый атом. Это приводит к тому, что многие системы описываются как «искусственный атом». Например, сверхпроводящая петля, которая может создавать проходящий через нее магнитный поток, может действовать как искусственный атом, поскольку ток может индуцировать магнитный поток в любом направлении через петлю в зависимости от того, движется ли ток по часовой стрелке или против часовой стрелки. [5] Гамильтониан этой системы описывается как где .Это моделирует дипольное взаимодействие атома с одномерной электромагнитной волной.Легко видеть, что это действительно аналог реального двухуровневого атома, поскольку флуоресценция проявляется в спектре как триплет Моллоу, точно так же, как у истинного двухуровневого атома. Эти искусственные атомы часто используются для исследования явлений квантовой когерентности. Это позволяет изучать сжатый свет, который известен тем, что позволяет проводить более точные измерения. Трудно исследовать резонансную флуоресценцию сжатого света в типичном двухуровневом атоме, поскольку необходимо сжать все моды электромагнитного поля, что нелегко осуществить. В искусственном атоме количество возможных мод поля существенно ограничено, что упрощает исследование сжатого света. В 2016 году Д.М. Тойли и др. провели эксперимент, в котором два сверхпроводящих параметрических усилителя использовались для генерации сжатого света, а затем обнаружения резонансной флуоресценции в искусственных атомах из сжатого света. [6] Их результаты полностью согласовывались с теорией, описывающей явления. Смысл этого исследования в том, что оно позволяет использовать резонансную флуоресценцию для считывания кубитов сжатого света. Кубит, использованный в исследовании, представлял собой алюминиевую трансмонную схему, которая затем была соединена с трехмерной алюминиевой полостью. В резонатор были введены дополнительные кремниевые чипы, чтобы помочь настроить резонанс под резонанс резонатора. Большая часть произошедшей расстройки была результатом вырождения кубита с течением времени.
Резонансная флуоресценция полупроводниковой квантовой точки
[ редактировать ]Квантовая точка — это полупроводниковая наночастица, которая часто используется в квантовых оптических системах. Сюда входит их способность размещаться в оптических микрорезонаторах, где они могут действовать как двухуровневые системы. В этом процессе квантовые точки помещаются в полости, которые позволяют дискретизировать возможные энергетические состояния квантовой точки в сочетании с вакуумным полем. Затем вакуумное поле заменяется полем возбуждения и наблюдается резонансная флуоресценция. Современная технология позволяет заселение точки только в возбужденном состоянии (не обязательно всегда одинаковом) и релаксацию квантовой точки обратно в ее основное состояние. Прямое возбуждение с последующим сбором основного состояния не было достигнуто до недавнего времени. В основном это связано с тем, что из-за размера квантовых точек дефекты и загрязнения создают собственную флуоресценцию отдельно от квантовой точки. Эта желаемая манипуляция была достигнута с помощью самих квантовых точек с помощью ряда методов, включая четырехволновое смешивание и дифференциальную отражательную способность, однако до 2007 года ни один метод не показал, что это происходит в полостях. Резонансная флуоресценция наблюдалась в одном самоорганизующемся кванте. точка, представленная Мюллером среди других в 2007 году. [7] В эксперименте они использовали квантовые точки, выращенные между двумя зеркалами в резонаторе. Таким образом, квантовая точка не была помещена в полость, а создана в ней. Затем они подключили мощный перестраиваемый лазер непрерывного действия с плоской поляризацией к квантовой точке и смогли наблюдать резонансную флуоресценцию квантовой точки. В дополнение к достигнутому возбуждению квантовой точки они также смогли собрать фотон, испускаемый с помощью установки микро-ФЛ. Это позволяет осуществлять резонансно-когерентный контроль основного состояния квантовой точки, а также собирать фотоны, испускаемые в результате флуоресценции.
Соединение фотонов с молекулой
[ редактировать ]В 2007 году Г. Ригге, И. Герхардт, Дж. Хван, Г. Зумофен и В. Сандогдар разработали эффективный метод наблюдения резонансной флуоресценции для всей молекулы в отличие от ее типичного наблюдения в отдельном атоме. [8] Вместо того, чтобы связывать электрическое поле с одним атомом, они смогли воспроизвести двухуровневые системы в молекулах красителей, встроенных в твердые тела.Они использовали перестраиваемый лазер на красителе для возбуждения молекул красителя в образце. Из-за того, что у них мог быть только один источник одновременно, соотношение дробового шума к фактическим данным было намного выше, чем обычно. Образец, который они возбуждали, представлял собой матрицу Шпольского, в которую они легировали желаемый краситель — дибензантантрен. Для повышения точности результатов использовали спектроскопию флуоресценции-возбуждения одиночных молекул. Фактический процесс измерения резонанса заключался в измерении интерференции между лазерным лучом и фотонами, рассеянными молекулой. Таким образом, лазер проходил над образцом, в результате чего несколько фотонов рассеивались обратно, что позволяло измерить возникающую интерференцию в электромагнитном поле. Усовершенствованием этого метода стало использование технологии твердо-иммерсионных линз. Это линза, имеющая гораздо большую числовую апертуру, чем обычные линзы, поскольку она заполнена материалом с большим показателем преломления. Методика измерения резонансной флуоресценции в этой системе изначально была разработана для определения местоположения отдельных молекул внутри веществ.
Последствия резонансной флуоресценции
[ редактировать ]Самое большое значение, которое вытекает из резонансной флуоресценции, касается технологий будущего. Резонансная флуоресценция используется главным образом для когерентного контроля атомов. Связав двухуровневый атом, например квантовую точку, с электрическим полем в форме лазера, вы сможете эффективно создать кубит. Состояния кубита соответствуют возбужденному и основному состояниям двухуровневых атомов. Манипулирование электромагнитным полем позволяет эффективно контролировать динамику атома. Затем их можно будет использовать для создания квантовых компьютеров. Самым большим препятствием, которое все еще стоит на пути к достижению этой цели, являются неудачи в подлинном контроле над атомом. Например, настоящий контроль над спонтанным распадом и декогеренцией поля ставит большие проблемы, которые необходимо преодолеть, прежде чем двухуровневые атомы смогут действительно использоваться в качестве кубитов.
Ссылки
[ редактировать ]- ^ Х. Дж. Кимбл; Л. Мандель (июнь 1976 г.). «Теория резонансной флуоресценции» . Физический обзор А. 13 (6): 2123–2144. Бибкод : 1976PhRvA..13.2123K . дои : 10.1103/PhysRevA.13.2123 .
- ^ Гарри Пол (2004). Введение в квантовую оптику . Эдинбургское здание, Кембридж cb2 2ru, Великобритания: Издательство Кембриджского университета. стр. 61–63 . ISBN 978-0-521-83563-3 .
{{cite book}}
: CS1 maint: местоположение ( ссылка ) - ^ Марлан О. Скалли; М. Сухаил Зубайри (1997). Квантовая оптика (1-е изд.). Здание Питта, Кембридж CB2 2RU, Великобритания: Издательство Кембриджского университета. стр. 291–327 . ISBN 0521434580 .
{{cite book}}
: CS1 maint: местоположение ( ссылка ) - ^ Гилберт Гринберг; Ален Аспект; Клод Фабр (2010). Введение в квантовую оптику . Кембридж, Великобритания: Издательство Кембриджского университета. стр. 120–140 . ISBN 978-0-521-55112-0 .
- ^ О. Астафьев; А. М. Загоскин; А.А. Абдумаликов-младший; Ю. А. Пашкин; Т. Ямамото; К. Иномата; Ю. Макамура; Дж. С. Цай (12 февраля 2010 г.). «Резонансная флуоресценция одиночного искусственного атома». Наука . 327 (5967): 840–843. arXiv : 1002.4944 . Бибкод : 2010Sci...327..840A . дои : 10.1126/science.1181918 . ПМИД 20150495 . S2CID 206523434 .
- ^ ДМ Тойли; А.В. Эддинс; С. Бутин; С. Пури; Д. Ховер; В. Болховский; У. Д. Оливер; А. Блез; И. Сиддики (11 июля 2016 г.). «Резонансная флуоресценция искусственного атома в сжатом вакууме». Физический обзор X . 6 (3): 031004. arXiv : 1602.03240 . Бибкод : 2016PhRvX...6c1004T . дои : 10.1103/PhysRevX.6.031004 . S2CID 35438669 .
- ^ А. Мюллер; Э.Б. Флэгг; П. Бьянуччи; XY Ван; Д.Г. Деппе; В. Ма; Дж. Чжан; Г. Дж. Саламо; М. Сяо; СК Ши (1 ноября 2007 г.). «Резонансная флуоресценция когерентно управляемой полупроводниковой квантовой точки в резонаторе». Письма о физических отзывах . 99 (18): 187402. arXiv : 0707.0656 . Бибкод : 2007PhRvL..99r7402M . doi : 10.1103/PhysRevLett.99.187402 . ПМИД 17995437 . S2CID 6110048 .
- ^ Г. Ригге; И. Герхардт; Дж. Хван; Г. Зумофен; В. Сандогдар (16 декабря 2007 г.). «Эффективное соединение фотонов с одной молекулой и наблюдение ее резонансной флуоресценции». Природа . 4 (1): 60–66. arXiv : 0707.3398 . Бибкод : 2008NatPh...4...60W . дои : 10.1038/nphys812 . S2CID 119693126 .