Усеченный стержень рентгеновского кристалла

Рассеяние рентгеновских лучей на усеченных стержнях кристалла — мощный метод в науке о поверхности , основанный на анализе картин поверхностной рентгеновской дифракции (SXRD) от кристаллической поверхности.

Для бесконечного кристалла дифрагированная картина концентрируется в дельта-функции Дирака, подобно пикам Брэгга . Наличие кристаллических поверхностей приводит к появлению дополнительной структуры вдоль так называемых стержней усечения (линейных областей в импульсном пространстве, нормальных к поверхности). Измерения с помощью кристаллического усеченного стержня (CTR) позволяют детально определить атомную структуру на поверхности, что особенно полезно в случаях окисления , эпитаксиального роста и исследований адсорбции на кристаллических поверхностях.

Теория

Рис. 1: Кристаллические усеченные стержни, изготовленные из простой кубической решетки с идеальным окончанием.

Частица, падающая на кристаллическую поверхность с импульсом $K_{0}$ будет подвергаться рассеянию за счет изменения импульса $\mathbf {Q}$ . Если $x$ и $y$ представляют направления в плоскости поверхности и $z$ перпендикулярна поверхности, то рассеянная интенсивность как функция всех возможных значений $\mathbf {Q}$ дается

I(\mathbf {Q} )={\frac {\sin ^{2}\left({\tfrac {1}{2}}N_{x}Q_{x}a_{x}\right)}{\sin ^{2}\left({\tfrac {1}{2}}Q_{x}a_{x}\right)}}\ {\frac {\sin ^{2}\left({\tfrac {1}{2}}N_{y}Q_{y}a_{y}\right)}{\sin ^{2}\left({\tfrac {1}{2}}Q_{y}a_{y}\right)}}\ {\frac {1+\alpha ^{2N_{z}}-2\alpha ^{N_{z}}\cos \left(N_{z}Q_{z}c\right)}{1+\alpha ^{2}-2\alpha \cos \left(Q_{z}c\right)}}

Где $\alpha$ - коэффициент проникновения, определяемый как отношение амплитуд рентгеновских лучей, рассеянных от последовательных плоскостей атомов в кристалле, и $a_{x}$ , $a_{y}$ , и $c$ — это шаги решетки в направлениях x, y и z соответственно. ^{[ 1 ]}

В случае идеального поглощения $\alpha =0$ , и интенсивность становится независимой от $Q_{z}$ , с максимумом для любого $\mathbf {Q_{\parallel }}$ (компонент $\mathbf {Q}$ параллельно поверхности кристалла), удовлетворяющий двумерному условию Лауэ в обратном пространстве

\mathbf {Q} _{\parallel }=\mathbf {G} _{hk}=h\mathbf {a} _{x}^{*}+k\mathbf {a} _{y}^{*}

для целых чисел $h$ и $k$ . Это условие приводит к появлению стержней интенсивности в обратном пространстве , ориентированных перпендикулярно поверхности и проходящих через точки обратной решетки поверхности, как на рис. 1. Эти стержни известны как дифракционные стержни или стержни усечения кристалла.

Рис. 2: Изменение интенсивности вдоль стержня усечения кристалла простой кубической решетки.

Когда $\alpha$ допускается изменять от 0, интенсивность вдоль стержней изменяется согласно рис. 2. Заметим, что в пределе $\alpha$ приближается к единице, рентгеновские лучи полностью проникают, а интенсивность рассеяния приближается к периодической дельта-функции, как при объемной дифракции.

Расчет выполнен в кинематическом приближении (однократного рассеяния). Было показано, что это имеет точность с точностью до фактора. $10^{-7}$ пиковой интенсивности. Добавление в модель динамических факторов (множественного рассеяния) может привести к еще более точным прогнозам интенсивности CTR. ^{[ 2 ]}

Инструментарий

Для получения высококачественных данных при измерениях рентгеновского CTR желательно, чтобы регистрируемая интенсивность была порядка не менее $10^{9}{\tfrac {photons}{mm^{2}s}}$ ^{[ нужна ссылка ]}. Для достижения такого уровня мощности источник рентгеновского излучения обычно должен быть синхротронным . Более традиционные и недорогие источники, такие как источники с вращающимся анодом, обеспечивают на 2-3 порядка меньший поток рентгеновского излучения и подходят только для изучения материалов с высоким атомным номером, которые возвращают более высокую интенсивность дифракции. Максимальная дифрагированная интенсивность примерно пропорциональна квадрату атомного номера: $Z$ . ^{[ 3 ]} Анодные источники рентгеновского излучения успешно применяются для изучения золота ( $Z=79$ ) например. ^{[ 4 ]}

При рентгеновских измерениях поверхности образец содержится в сверхвысоком вакууме, а рентгеновские лучи проходят в камеру сверхвысокого вакуума и выходят из нее через бериллиевые окна. Используются два подхода к конструкции камеры и дифрактометра. В первом методе образец фиксируется относительно вакуумной камеры, которая должна быть как можно меньше и легче и установлена на дифрактометре. Во втором методе образец вращается внутри камеры с помощью сильфона, соединенного снаружи. Этот подход позволяет избежать большой механической нагрузки на гониометр дифрактометра, что облегчает поддержание высокого углового разрешения. Одним из недостатков многих конфигураций является то, что образец необходимо перемещать, чтобы использовать другие методы анализа поверхности, такие как LEED или AES , а после перемещения образца обратно в положение дифракции рентгеновских лучей его необходимо переориентировать. В некоторых установках камеру для образца можно отсоединить от дифрактометра, не нарушая вакуум, предоставляя доступ другим пользователям. Примеры рентгеновского CTR-дифрактометра см. в ссылках 15–17 в ^{[ 3 ]}

CTR

При заданном угле падения рентгеновских лучей на поверхность только пересечения стержней кристалла со сферой Эвальда можно наблюдать . Чтобы измерить интенсивность вдоль CTR, образец необходимо повернуть в рентгеновском луче так, чтобы начало сферы Эвальда сместилось, и сфера пересекала стержень в другом месте обратного пространства. Выполнение сканирования стержней таким способом требует точного согласованного движения образца и детектора по разным осям. Чтобы добиться этого движения, образец и детектор монтируются в аппарате, называемом четырехкружным дифрактометром. Образец вращается в плоскости, делящей пополам входящий и дифрагированный пучки, и детектор перемещается в положение, необходимое для регистрации интенсивности дифрагированного CTR.

Поверхностные структуры

Рис. 3: Примеры (а) неправильной кубической решетки и (б) упорядоченной шероховатости поверхности и (в, г) соответствующих профилей CTR соответственно.

Особенности поверхности материала вызывают изменения интенсивности CTR, которые можно измерить и использовать для оценки того, какие поверхностные структуры могут присутствовать. Два примера этого показаны на рис. 3. В случае перекоса под углом $\alpha$ , в обратном пространстве создается второй набор стержней, называемый стержнями сверхрешетки, наклоненный от стержней обычной решетки на тот же угол, $\alpha$ . Интенсивность рентгеновского излучения наиболее высока в области пересечения стержней решетки (серые столбцы) и стержней сверхрешетки (черные линии). В случае упорядоченных чередующихся шагов интенсивность CTR разбивается на сегменты, как показано. В реальных материалах возникновение поверхностных особенностей редко бывает столь регулярным, но эти два примера показывают, как на полученных дифракционных картинах проявляются неровности поверхности и шероховатости.

Ссылки

^ Э. Конрад (1996). «Дифракционные методы». В В. Н. Унертле (ред.), Физическая структура , стр. 279-302. Амстердам: Elsevier Science.
^ Каганер, Владимир М. (21 июня 2007 г.). «Кристаллические усеченные стержни в кинематической и динамической теориях дифракции рентгеновских лучей». Физический обзор B . 75 (24). Американское физическое общество (APS): 245425. arXiv : cond-mat/0702679 . дои : 10.1103/physrevb.75.245425 . ISSN 1098-0121 .
^ Перейти обратно: ^а ^б Фейденхансль, Р. (1989). «Определение структуры поверхности методом рентгеновской дифракции». Отчеты о поверхностной науке . 10 (3). Эльзевир Б.В.: 105–188. дои : 10.1016/0167-5729(89)90002-2 . ISSN 0167-5729 .
^ Робинсон, Индиана (11 апреля 1983 г.). «Прямое определение восстановленной поверхности Au (110) методом рентгеновской дифракции». Письма о физических отзывах . 50 (15). Американское физическое общество (APS): 1145–1148. дои : 10.1103/physrevlett.50.1145 . ISSN 0031-9007 .

[Conrad-1] Э. Конрад (1996). «Дифракционные методы». В В. Н. Унертле (ред.), Физическая структура , стр. 279-302. Амстердам: Elsevier Science.

[2] Каганер, Владимир М. (21 июня 2007 г.). «Кристаллические усеченные стержни в кинематической и динамической теориях дифракции рентгеновских лучей». Физический обзор B . 75 (24). Американское физическое общество (APS): 245425. arXiv : cond-mat/0702679 . дои : 10.1103/physrevb.75.245425 . ISSN 1098-0121 .

[Feidenhans-3] Перейти обратно: ^а ^б Фейденхансль, Р. (1989). «Определение структуры поверхности методом рентгеновской дифракции». Отчеты о поверхностной науке . 10 (3). Эльзевир Б.В.: 105–188. дои : 10.1016/0167-5729(89)90002-2 . ISSN 0167-5729 .

[4] Робинсон, Индиана (11 апреля 1983 г.). «Прямое определение восстановленной поверхности Au (110) методом рентгеновской дифракции». Письма о физических отзывах . 50 (15). Американское физическое общество (APS): 1145–1148. дои : 10.1103/physrevlett.50.1145 . ISSN 0031-9007 .

[ 1 ]

[ 2 ]

[ 3 ]

[ 4 ]