Реактивный эмпирический порядок облигаций
Модель реактивного эмпирического порядка связей ( REBO ) представляет собой функцию для расчета потенциальной энергии ковалентных связей и межатомной силы . В этой модели полная потенциальная энергия системы представляет собой сумму парных взаимодействий ближайших соседей, которые зависят не только от расстояния между атомами, но и от их локального атомного окружения. параметризованная функция порядка связи Для описания парных химических взаимодействий использовалась .
Первая формулировка и параметризация REBO для углеродных систем была сделана Терсоффом в 1988 году. [1] [2] по мотивам произведений Абеля. [3] Модель Терсоффа может описывать энергии одинарных, двойных и тройных связей в углеродных структурах, таких как углеводороды и алмазы. Значительный шаг был сделан Бреннером в 1990 году. [4] [5] Он распространил потенциальную функцию Терсоффа на радикальные и сопряженные углеводородные связи, введя два дополнительных члена в функцию порядка связи.
По сравнению с классическими первопринципными и полуэмпирическими подходами, модель REBO требует меньше времени, поскольку рассматривались только взаимодействия 1-го и 2-го ближайших соседей. Это преимущество вычислительной эффективности особенно полезно для крупномасштабного атомного моделирования (от 1000 до 1000000 атомов). [6] В последние годы модель REBO широко используется в исследованиях механических и термических свойств углеродных нанотрубок . [7] [8]
Несмотря на многочисленные успешные применения потенциальной функции REBO первого поколения, сообщалось о ее нескольких недостатках. например, его форма слишком ограничена, чтобы одновременно соответствовать равновесным расстояниям, энергиям и силовым константам для всех типов связей CC, возможность моделирования процессов, включающих энергичные столкновения атомов , ограничена, поскольку оба члена типа Морса переходят к конечным значениям, когда атомное расстояние уменьшается , а игнорирование отдельного вклада пи-связи приводит к проблемам со сверхсвязыванием радикалов и плохой трактовке сопряжения. [9] [10]
Чтобы преодолеть эти недостатки, Стюарт и др. предложили расширить потенциал Бреннера. [10] Он называется потенциалом адаптивного порядка межмолекулярных реактивных связей (AIREBO), в котором функции парного взаимодействия отталкивания и притяжения в функции REBO модифицируются в соответствии со свойствами связи, а также включаются дальнодействующие атомные взаимодействия и торсионные взаимодействия одинарных связей. Модель AIREBO использовалась в недавних исследованиях с использованием численного моделирования . [11] [12]
Ссылки
[ редактировать ]- ^ Терсофф, Дж. (15 апреля 1988 г.). «Новый эмпирический подход к исследованию структуры и энергии ковалентных систем». Физический обзор B . 37 (12). Американское физическое общество: 6991–7000. Бибкод : 1988PhRvB..37.6991T . дои : 10.1103/physrevb.37.6991 . ISSN 0163-1829 . ПМИД 9943969 .
- ^ Терсофф, Дж. (19 декабря 1988 г.). «Эмпирический межатомный потенциал углерода с применением к аморфному углероду». Письма о физических отзывах . 61 (25). Американское физическое общество: 2879–2882. Бибкод : 1988PhRvL..61.2879T . дои : 10.1103/physrevlett.61.2879 . ISSN 0031-9007 . ПМИД 10039251 .
- ^ Абель, GC (15 мая 1985 г.). «Эмпирическая химическая псевдопотенциальная теория молекулярной и металлической связи». Физический обзор B . 31 (10). Американское физическое общество: 6184–6196. Бибкод : 1985PhRvB..31.6184A . дои : 10.1103/physrevb.31.6184 . ISSN 0163-1829 . ПМИД 9935490 .
- ^ Бреннер, Дональд В. (15 ноября 1990 г.). «Эмпирический потенциал углеводородов для использования при моделировании химического осаждения алмазных пленок из паровой фазы». Физический обзор B . 42 (15). Американское физическое общество: 9458–9471. Бибкод : 1990PhRvB..42.9458B . дои : 10.1103/physrevb.42.9458 . ISSN 0163-1829 . ПМИД 9995183 .
- ^ Бреннер, Дональд В. (15 июля 1992 г.). «Ошибка: Эмпирический потенциал углеводородов для использования при моделировании химического осаждения алмазных пленок из паровой фазы» . Физический обзор B . 46 (3). Американское физическое общество: 1948. doi : 10.1103/physrevb.46.1948.2 . ISSN 0163-1829 . ПМИД 10021572 .
- ^ Бреннер, Д.В. (2000). «Искусство и наука аналитического потенциала». Физический статус Solidi B. 217 (1). Уайли: 23–40. Бибкод : 2000ПССБР.217...23Б . doi : 10.1002/(sici)1521-3951(200001)217:1<23::aid-pssb23>3.0.co;2-n . ISSN 0370-1972 .
- ^ Руофф, Родни С.; Цянь, Донг; Лю, Винг Кам (2003). «Механические свойства углеродных нанотрубок: теоретические предсказания и экспериментальные измерения» . Comptes Rendus Physique . 4 (9). Эльзевир Б.В.: 993–1008. дои : 10.1016/j.crhy.2003.08.001 . ISSN 1631-0705 .
- ^ Рафии-Табар, Х. (2004). «Численное моделирование термомеханических и транспортных свойств углеродных нанотрубок». Отчеты по физике . 390 (4–5). Эльзевир Б.В.: 235–452. Бибкод : 2004ФР...390..235Р . дои : 10.1016/j.physrep.2003.10.012 . ISSN 0370-1573 .
- ^ Петтифор, генеральный директор; Олейник II (1 марта 1999 г.). «Аналитические потенциалы порядка связей за пределами Терсоффа-Бреннера. I. Теория». Физический обзор B . 59 (13). Американское физическое общество: 8487–8499. Бибкод : 1999PhRvB..59.8487P . дои : 10.1103/physrevb.59.8487 . ISSN 0163-1829 .
- ^ Jump up to: а б Стюарт, Стивен Дж.; Тутейн, Алан Б.; Харрисон, Джудит А. (8 апреля 2000 г.). «Реакционный потенциал углеводородов с межмолекулярными взаимодействиями». Журнал химической физики . 112 (14). Издательство AIP: 6472–6486. Бибкод : 2000JChPh.112.6472S . дои : 10.1063/1.481208 . ISSN 0021-9606 .
- ^ Ни, Борис; Синнотт, Сьюзен Б .; Микульски, Пол Т.; Харрисон, Джудит А. (6 мая 2002 г.). «Сжатие углеродных нанотрубок, наполненных C 60 , CH 4 или Ne: предсказания на основе моделирования молекулярной динамики». Письма о физических отзывах . 88 (20). Американское физическое общество: 205505. Бибкод : 2002PhRvL..88t5505N . doi : 10.1103/physrevlett.88.205505 . ISSN 0031-9007 . ПМИД 12005578 .
- ^ Никитин А.; Огасавара, Х.; Манн, Д.; Денеке, Р.; Чжан, З.; Дай, Х.; Чо, К.; Нильссон, А. (23 ноября 2005 г.). «Гидрирование одностенных углеродных нанотрубок». Письма о физических отзывах . 95 (22). Американское физическое общество: 225507. arXiv : cond-mat/0510399 . дои : 10.1103/physrevlett.95.225507 . ISSN 0031-9007 . ПМИД 16384236 . S2CID 14520468 .