РеаксФФ
ReaxFF , основанное на порядке связей, (от «поле реактивной силы») — это силовое поле разработанное Адри ван Дуином, Уильямом А. Годдардом III и коллегами из Калифорнийского технологического института . Одним из его применений является моделирование молекулярной динамики . В то время как традиционные силовые поля неспособны моделировать химические реакции, потому чтотребования разрыва и образования связей (функциональная форма силового поля зависит от того, определены ли все связиявно), ReaxFF отказывается от явных связей в пользу порядков облигаций , что обеспечивает непрерывное образование/разрыв связей. ReaxFF стремится быть как можно более общим и был параметризован и протестирован для реакций с углеводородами, гелеобразования алкоксисилана, образования нанотрубок, катализируемого переходными металлами, а также для многих применений современных материалов, таких как литий-ионные батареи, TiO 2 , полимеры и высокоэнергетические материалы. . [1]
Чтобы справиться с разрывом и образованием связей, имея только один тип атома для каждого элемента, ReaxFF представляет собой довольно сложное силовое поле со многими параметрами. [2] Поэтому необходим обширный обучающий набор, охватывающий соответствующее химическое фазовое пространство, включая растяжение связей и углов, энергии активации и реакции, уравнение состояния, поверхностные энергии и многое другое. Обычно, но не обязательно, обучающие данные генерируются с помощью методов электронной структуры. На практике часто расчеты ДПФ используются как прагматичный подход, тем более что доступны более точные функционалы.Для параметризации такого сложного силового поля методы глобальной оптимизации дают лучший шанс получить набор параметров, который наиболее точно описывает данные обучения. [3]
Ссылки
[ редактировать ]- ^ Сенфтл, Томас П; Хон, Сунгук; Ислам, Мд Махбубул; Киласа, Судхир Б; Чжэн, Юанься; Шин, Юн Гён; Юнкермейер, Чад; Энгель-Герберт, Роман; Джаник, Майкл Дж; Актулга, Хасан Метин; Верстрален, Мульт; Грама, Анант; ван Дуин, Адри КТ (ноябрь 2016 г.). «Реактивное силовое поле ReaxFF: развитие, применение и будущие направления» . npj Расчетные материалы . 2 (1): 15011. Бибкод : 2016npjCM...215011S . дои : 10.1038/npjcompumats.2015.11 .
- ^ «Файл силового поля — документация ReaxFF 2019.3» . Программное обеспечение для химии и материалов . Проверено 5 февраля 2020 г.
- ^ Щыголь, Ганна; Яковлев Алексей; Трнка, Томаш; ван Дуин, Адри Коннектикут; Верстрален, Мультяшный (10 декабря 2019 г.). «Оптимизация параметров ReaxFF с помощью Монте-Карло и эволюционных алгоритмов: рекомендации и идеи» . Журнал химической теории и вычислений . 15 (12): 6799–6812. дои : 10.1021/acs.jctc.9b00769 . hdl : 1854/LU-8637024 . ПМИД 31657217 . S2CID 204947285 .
- ван Дуин, Адри Коннектикут; Дасгупта, Сиддхартх; Лорант, Франсуа; Годдард, Уильям А. (2001). «ReaxFF: Поле реактивной силы для углеводородов» (PDF) . Журнал физической химии А. 105 (41): 9396–9409. Бибкод : 2001JPCA..105.9396V . дои : 10.1021/jp004368u .
- Нильсон, Кевин Д.; ван Дуин, Адри Коннектикут; Оксгаард, Йонас; Дэн, Вэй-Цяо; Годдард, Уильям А. (2005). «Разработка поля реактивной силы ReaxFF для описания реакций, катализируемых переходными металлами, с применением к начальным стадиям каталитического образования углеродных нанотрубок» (PDF) . Журнал физической химии А. 109 (3): 493–499. Бибкод : 2005JPCA..109..493N . дои : 10.1021/jp046244d . ПМИД 16833370 .
- Бюлер, М .; Ван Дуин, А.; Годдард, Вашингтон (2006). «Мультипарадигмальное моделирование динамического распространения трещин в кремнии с использованием поля реактивных сил» (PDF) . Письма о физических отзывах . 96 (9): 095505. Бибкод : 2006PhRvL..96i5505B . doi : 10.1103/PhysRevLett.96.095505 . ПМИД 16606278 .
- Страчан, А .; Кобер, Э.М.; Ван Дуин, АКТ; Оксгаард, Дж.; Годдард, Вашингтон (2005). «Термическое разложение гексогена по результатам реактивной молекулярной динамики» (PDF) . Журнал химической физики . 122 (5): 054502. Бибкод : 2005JChPh.122e4502S . дои : 10.1063/1.1831277 . ПМИД 15740334 .
- Страчан, А .; Ван Дуин, АКТ; Чакраборти, Д.; Дасгупта, С.; Годдард, Вашингтон (2003). «Ударные волны в высокоэнергетических материалах: начальные химические явления в нитрамине RDX» (PDF) . Письма о физических отзывах . 91 (9): 098301. Бибкод : 2003PhRvL..91i8301S . doi : 10.1103/PhysRevLett.91.098301 . ПМИД 14525217 .
- Бюлер, М.; Тан, Х.; Ван Дуин, АКТ; Годдард, Вашингтон (2007). «Пороговая скорость растрескивания контролирует динамическое разрушение монокристаллов кремния» (PDF) . Письма о физических отзывах . 99 (16): 165502. Бибкод : 2007PhRvL..99p5502B . doi : 10.1103/PhysRevLett.99.165502 . ПМИД 17995264 .
- Ойванг, JGO; Ван Сантен, Р.; Крамер, Дж.Дж.; Ван Дуин, АКТ; Годдард, Вашингтон (2008). «Моделирование динамики сорбции NaH с использованием поля реактивных сил» (PDF) . Журнал химической физики . 128 (16): 164714. Бибкод : 2008JChPh.128p4714O . дои : 10.1063/1.2908737 . ПМИД 18447486 .
- Кулкарни, AD; Трулар, Д.Г.; Говерапет Шринивасан, С.; Ван Дуин, АКТ; Норман, П.; Шварцентрубер, Т.Э. (2013). «Взаимодействие кислорода с поверхностями кремнезема: совместное исследование кластера и функционала плотности и разработка нового потенциала ReaxFF». Журнал физической химии C. 117 : 258–269. дои : 10.1021/jp3086649 .
- Дитц, доктор медицинских наук; Фаллер, Р. (2014). «Параллельная оптимизация поля реактивных сил для поликонденсации алкоксисиланов». Журнал физической химии Б. 118 (37): 10966–10978. дои : 10.1021/jp504138r . ПМИД 25153668 .