Квантовое спиновое туннелирование

Квантовое спиновое туннелирование , или квантовое туннелирование намагниченности, — это физическое явление, посредством которого квантово-механическое состояние, описывающее коллективную намагниченность наномагнетика, представляет собой линейную суперпозицию двух состояний с четко определенной и противоположной намагниченностью. Классически магнитная анизотропия не благоприятствует ни одному из двух состояний с противоположной намагниченностью, так что система имеет два эквивалентных основных состояния.

Из-за квантового спинового туннелирования возникает энергетическое расщепление между связывающей и разрыхляющей линейной комбинацией состояний с классическими основными состояниями противоположной намагниченности, что приводит к возникновению уникального основного состояния. разделены первым возбужденным состоянием разностью энергий, известной как квантовое спиновое туннельное расщепление . Квантовое спин-туннельное расщепление происходит и для пар возбужденных состояний с противоположной намагниченностью.

В результате квантового спинового туннелирования намагниченность системы может переключаться между состояниями с противоположной намагниченностью, разделенными энергетическим барьером, намного превышающим тепловую энергию. Таким образом, квантовое спиновое туннелирование открывает путь к переключению намагниченности, запрещенному в классической физике.

Хотя квантовое спиновое туннелирование имеет некоторые общие свойства с квантовым туннелированием в других двухуровневых системах, таких как одиночный электрон в двойной квантовой яме или в двухатомной молекуле, это многоэлектронное явление, поскольку для наличия магнитной анизотропии требуется более одного электрона. . Многоэлектронный характер обнаруживается также важной особенностью, отсутствующей при одноэлектронном туннелировании: квантовое спиновое туннельное расщепление в нулевом поле возможно только для целых спинов и заведомо отсутствует для полуцелых спинов, что обеспечивается теоремой Крамерса о вырождении . В реальных системах, содержащих ионы Крамерса, таких как кристаллические образцы одноионных магнитов, вырождение основных состояний часто снимается за счет диполярных взаимодействий с соседними спинами, и поэтому квантовое спиновое туннелирование часто наблюдается даже в отсутствие приложенного внешнего поля для эти системы.

Первоначально обсуждалось в контексте динамики намагничивания. В отношении магнитных наночастиц эта концепция была известна как макроскопическое квантовое туннелирование – термин, который подчеркивает разницу с туннелированием одиночных электронов и связывает это явление с другими макроскопическими квантовыми явлениями . В этом смысле проблема квантового спинового туннелирования лежит на границе между квантовым и классическим описанием реальности.

Односпиновый гамильтониан

Простой односпиновый гамильтониан, описывающий квантовое спиновое туннелирование для спина $S$ дается:

${\textstyle {\hat {H}}=D{\hat {S}}_{z}^{2}+E({\hat {S}}_{x}^{2}-{\hat {S}}_{y}^{2})}$ [1]

где D и E — параметры, определяющие магнитную анизотропию, а ${\hat {S}}_{x},{\hat {S}}_{y},{\hat {S}}_{z}$ являются спиновыми матрицами размерности $2S+1$ . Обычно принято считать z легкой осью, так что D<0 и |D|>> E . При E=0 этот гамильтониан коммутирует с ${\hat {S}}_{z}$ , так что мы можем записать собственные значения как $E(S_{z})=DS_{z}^{2}$, где $S_{z}$ принимает значения 2S+1 из списка (S, S-1, ...., -S)

описывает набор дублетов, с $E=0$ и $D<0$ . В случае целочисленных спинов второй член гамильтониана приводит к расщеплению вырожденного в противном случае дублета основного состояния. В этом случае квантовое спиновое туннельное расщепление в нулевом поле определяется выражением:

$\Delta \propto E\left({\frac {E}{D}}\right)^{(S-1)}$

Из этого результата видно, что, учитывая, что E/D по построению намного меньше 1, квантовое спиновое туннельное расщепление подавляется в пределе большого спина S, т. е. по мере того, как мы движемся от атомного масштаба к макроскопическому миру. . Величину квантового спинового туннельного расщепления можно модулировать путем приложения магнитного поля вдоль направления поперечной жесткой оси (в случае гамильтониана [1] с D<0 и E>0 — ось x). Модуляция квантового спинового туннельного расщепления приводит к колебаниям его величины включая конкретные значения поперечного поля, при которых расщепление исчезает. Эти случайные вырождения известны как дьявольские точки .

Наблюдение

В 1996 г. сообщалось о квантовом туннелировании намагниченности кристалла молекул Mn ₁₂ ac с S=10. Цитируя Томаса и его коллег: » в приложенном магнитном поле намагниченность демонстрирует петли гистерезиса с четко выраженной «лестничной» структурой: ступени возникают при значениях приложенного поля, при которых энергии различных коллективных спиновых состояний марганцевых кластеров совпадают. При этих специальных значениях поля Релаксация из одного спинового состояния в другое усиливается выше термически активированной скорости под действием резонансного квантово-механического туннелирования ». В ферритине обнаружено квантовое туннелирование намагниченности. присутствует в белках селезенки лошади

Прямое измерение энергии квантового спин-туннельного расщепления может быть достигнуто с помощью однократной спин-сканирующей туннельной неупругой спектроскопии, которая позволяет измерять спиновые возбуждения отдельных атомов на поверхностях. С помощью этого метода Хирджибехедин и др. получили спектр спиновых возбуждений отдельного целочисленного спина. для одиночного атома Fe S=2 на поверхности Cu ₂ N/Cu(100), что позволило измерить квантовое спин-туннельное расщепление 0,2 мэВ. Используя ту же технику, другие группы измерили спиновые возбуждения молекулы фталоцианина Fe S = 1 на поверхности меди. и атом Fe S=1 на InSb, оба из которых имели квантовое спин-туннельное расщепление $S_{z}=\pm 1$ дублет больше 1 мэВ.

В случае молекулярных магнитов с большим S и малым отношением E/D необходимы методы косвенных измерений, чтобы определить величину квантового спинового туннельного расщепления. Например, моделирование измерений намагниченности, зависящих от времени, кристалла молекулярных магнитов Fe ₈ с помощью формулы Ландау-Цинера, Вернсдорфера и Сессоли. предполагаемое туннельное расщепление в диапазоне 10 ⁻⁷ Кельвин.