Позитронно-аннигиляционная спектроскопия
| Конденсированное вещество эксперименты |
|---|
 |
| АРФЫ |
| АКАР |
| Рассеяние нейтронов |
| Рентгеновская спектроскопия |
| Квантовые колебания |
| Сканирующая туннельная микроскопия |
Позитронно-аннигиляционная спектроскопия (PAS) [1] или иногда специально называемый спектроскопией времени жизни аннигиляции позитронов (PALS), представляет собой метод неразрушающей спектроскопии для изучения пустот и дефектов в твердых телах. [2] [3]
Теория
[ редактировать ]
Этот метод основан на том принципе, что позитрон или позитроний аннигилируют за счет взаимодействия с электронами. В результате этой аннигиляции высвобождаются гамма-лучи , которые можно обнаружить; время между испусканием позитронов из радиоактивного источника и обнаружением гамма-лучей вследствие аннигиляции соответствует времени жизни позитрона или позитрония.
Когда позитроны вводятся в твердое тело, они каким-то образом взаимодействуют с электронами этого вида. В твердых телах, содержащих свободные электроны (таких как металлы или полупроводники пустоты, такие как вакансионные дефекты ), имплантированные позитроны быстро аннигилируют, если только не присутствуют . Если имеются пустоты, позитроны будут находиться в них и аннигилировать медленнее, чем в объеме материала, за время до ~1 нс. В изоляторах, таких как полимеры или цеолиты , имплантированные позитроны взаимодействуют с электронами в материале, образуя позитроний.
Позитроний — это метастабильное водородоподобное связанное состояние электрона и позитрона , которое может существовать в двух спиновых состояниях. Пара -позитроний, p -Ps, представляет собой синглетное состояние (спины позитрона и электрона антипараллельны) с характерным временем жизни самоуничтожения 125 пс в вакууме. [4] Орто -позитроний, o -Ps, представляет собой триплетное состояние (спины позитрона и электрона параллельны) с характерным временем жизни самоуничтожения 142 нс в вакууме. [4] В молекулярных материалах время жизни o -Ps зависит от окружающей среды и дает информацию о размере пустоты, в которой он находится. Ps может подхватить молекулярный электрон со спином, противоположным спину позитрона, что приводит к уменьшению времени жизни o -Ps со 142 нс до 1–4 нс (в зависимости от размера свободного объема, в котором он находится). [4] Размер свободного объема молекулы можно получить из времени жизни o -Ps с помощью полуэмпирической модели Тао-Элдрупа. [5]
Несмотря на то, что PALS успешно исследует локальные свободные объемы, ему все равно необходимо использовать данные комбинированных методов, чтобы получить доли свободного объема. Даже подходы к получению дробного свободного объема на основе данных PALS, которые утверждают, что они независимы от других экспериментов, таких как измерения PVT, все же используют теоретические соображения, такие как количество изо-свободного объема из теории Симхи-Бойера. Удобным новым методом независимого получения объемов свободного объема является компьютерное моделирование; их можно объединить с измерениями PALS и помочь интерпретировать измерения PALS. [6]
Структуру пор в изоляторах можно определить с помощью квантово-механической модели Тао-Элдрупа. [7] [8] и их расширения. Изменяя температуру, при которой анализируется образец, пористую структуру можно подогнать к модели, в которой позитроний ограничен в одном, двух или трех измерениях. Однако связанные между собой поры приводят к усредненному времени жизни, которое не позволяет отличить гладкие каналы от каналов с меньшими открытыми периферийными порами из-за энергетически выгодной диффузии позитрония от маленьких пор к более крупным.
Поведение позитронов в молекулах или конденсированном состоянии нетривиально из-зак сильной корреляции между электронами и позитронами. Даже самый простойСлучай одиночного позитрона, погруженного в однородный газ электронов,оказалось серьезным вызовом для теории. Позитрон притягиваетэлектронов к нему, увеличивая плотность контакта и, следовательно, увеличиваяскорость уничтожения. Кроме того, плотность импульса аннигилирующегоэлектрон-позитронных пар усиливается вблизи поверхности Ферми. [9] ТеоретическийПодходы, использованные для изучения этой проблемы, включали метод Тамма-Данкова.приближение, [10] Ферми [11] и встревоженный [12] аппроксимации гиперсетчатых цепей, теории функционала плотности методы [13] [14] и квантовый Монте-Карло . [15] [16]
Выполнение
[ редактировать ]Сам эксперимент предполагает наличие радиоактивного источника позитронов (часто 22 Na), расположенный вблизи аналита. Позитроны испускаются почти одновременно с гамма-лучами. Эти гамма-лучи регистрируются ближайшим сцинтиллятором . [ нужна ссылка ]
Ссылки
[ редактировать ]- ^ Дюпаскье, Альфредо Э.; Дюпаскье, А.; Хаутоярви, Пекка; Хаутоярви, Пекка (1979). Позитроны в твердых телах . Берлин: Springer-Verlag. ISBN 0-387-09271-4 .
- ^ Сигел, RW (1980). «Спектроскопия позитронной аннигиляции». Ежегодный обзор материаловедения . 10 : 393–425. Бибкод : 1980AnRMS..10..393S . дои : 10.1146/annurev.ms.10.080180.002141 .
- ^ Ф. Туомисто и И. Макконен (2013). «Идентификация дефектов в полупроводниках с аннигиляцией позитронов: эксперимент и теория» (PDF) . Обзоры современной физики . 85 (4): 1583–1631. Бибкод : 2013РвМП...85.1583Т . дои : 10.1103/RevModPhys.85.1583 . hdl : 10138/306582 . S2CID 41119818 .
- ^ Jump up to: а б с Жан, ЮК; Шредер, Д.М.; Мэллон, ЧП (2002). Принципы и применение позитрона и химии позитрония . Мировое научное издательство Co Pte Ltd.
- ^ Элдруп, М.; Лайтбоди, Д.; Шервуд, Дж. Н. (1981). «Температурная зависимость времени жизни позитронов в твердой пивалиновой кислоте». Химическая физика . 63 (1–2): 51. Бибкод : 1981CP.....63...51E . дои : 10.1016/0301-0104(81)80307-2 . S2CID 93631779 .
- ^ Каппони, С.; Альварес, Ф.; Рако, Д. (2020), «Свободный объем в водном растворе полимера ПВМЭ», Macromolecules , 53 (12): 4770–4782, Bibcode : 2020MaMol..53.4770C , doi : 10.1021/acs.macromol.0c00472 , hdl : 10261/218380 , S2CID 219911779
- ^ Элдруп, М.; Лайтбоди, Д.; Шервуд, Дж. Н. (1981). «Температурная зависимость времени жизни позитронов в твердой пивалиновой кислоте». Химическая физика . 63 (1–2): 51–58. Бибкод : 1981CP.....63...51E . дои : 10.1016/0301-0104(81)80307-2 . S2CID 93631779 .
- ^ Тао, SJ (1972). «Аннигиляция позитрония в молекулярных веществах». Журнал химической физики . 56 (11): 5499–5510. Бибкод : 1972ЖЧФ..56.5499Т . дои : 10.1063/1.1677067 .
- ^ С. Кахана (1963). «Аннигиляция позитронов в металлах». Физический обзор . 129 (4): 1622–1628. Бибкод : 1963PhRv..129.1622K . дои : 10.1103/PhysRev.129.1622 .
- ^ Й. Арпонен; Э. Паянн (1979). «Электронная жидкость в коллективном описании. III. Аннигиляция позитрона». Анналы физики . 121 (1–2): 343–389. Бибкод : 1979AnPhy.121..343A . дои : 10.1016/0003-4916(79)90101-5 .
- ^ Эл Джей Ланто (1987). «Вариационная теория многокомпонентных квантовых жидкостей: приложение к позитронно-электронной плазме при T = 0». Физический обзор B . 36 (10): 5160–5170. Бибкод : 1987PhRvB..36.5160L . дои : 10.1103/PhysRevB.36.5160 . ПМИД 9942150 .
- ^ Э. Боронский; Х. Стаховяк (1998). «Энергия позитрон-электронной корреляции в электронном газе в соответствии с приближением возмущенной гиперсетчатой цепи». Физический обзор B . 57 (11): 6215–6218. Бибкод : 1998PhRvB..57.6215B . дои : 10.1103/PhysRevB.57.6215 .
- ^ Н. Д. Драммонд; П. Лопес Риос; Си Джей Пикард и Р. Дж. Нужды (2010). «Метод первых принципов для примесей в квантовых жидкостях: позитрон в электронном газе». Физический обзор B . 82 (3): 035107. arXiv : 1002.4748 . Бибкод : 2010PhRvB..82c5107D . дои : 10.1103/PhysRevB.82.035107 . S2CID 118673347 .
- ^ Б. Барбиеллини и Дж. Куриплах (2015). «Предлагаемая безпараметрическая модель для интерпретации измеренных спектров позитронной аннигиляции материалов с использованием обобщенного градиентного приближения». Письма о физических отзывах . 114 (14): 147401. arXiv : 1504.03359 . Бибкод : 2015PhRvL.114n7401B . doi : 10.1103/PhysRevLett.114.147401 . ПМИД 25910161 . S2CID 9425785 .
- ^ Э. Боронски (2006). «Скорость аннигиляции позитрон-электронов в электронном газе, изученная методом вариационного моделирования Монте-Карло». Письма по еврофизике . 75 (3): 475–481. Бибкод : 2006EL.....75..475B . дои : 10.1209/epl/i2006-10134-5 . S2CID 250844357 .
- ^ Н. Д. Драммонд; П. Лопес Риос; Р. Дж. Потребности и Си Джей Пикард (2011). «Квантовое исследование позитрона в электронном газе методом Монте-Карло». Письма о физических отзывах . 107 (20): 207402. arXiv : 1104.5441 . Бибкод : 2011PhRvL.107t7402D . doi : 10.1103/PhysRevLett.107.207402 . ПМИД 22181773 . S2CID 14125414 .