Ядерная судебная экспертиза

Ядерная судебная экспертиза — это исследование ядерных материалов с целью найти доказательства источника, незаконного оборота и обогащения материала. Материал может быть извлечен из различных источников, включая пыль вблизи ядерной установки или радиоактивный мусор после ядерного взрыва .

Результаты ядерно-криминалистических испытаний используются различными организациями для принятия решений. Информация обычно объединяется с другими источниками информации, такими как информация правоохранительных органов и разведки .

История

Первые изъятия ядерного или иного радиоактивного материала были зарегистрированы в Швейцарии и Италии в 1991 году. Позднее сообщения об инцидентах с ядерным материалом поступили в Германии, Чехии, Венгрии и других странах Центральной Европы. Ядерная судебная экспертиза стала новой отраслью научных исследований, целью которой является не только определение природы материала, но и предполагаемого использования изъятого материала, а также его происхождения и потенциальных маршрутов незаконного оборота. Ядерная судебная экспертиза опирается на выполнение этих определений с помощью измеримых параметров, включая, помимо прочего, химические примеси, изотопный состав, микроскопический внешний вид и микроструктуру. Измерив эти параметры, можно сделать выводы о происхождении материала. Идентификация этих параметров является постоянной областью исследований, однако интерпретация данных также зависит от наличия справочной информации и знаний о работе топливных элементов.

Первые исследовательские радиохимические измерения начались на заре ядерного деления. В 1944 году ВВС США предприняли первые попытки обнаружить расщепляющиеся вещества. ¹³³ Xe в атмосфере, чтобы указать на производство плутония посредством облучения урана и химической переработки в попытке собрать разведданные о состоянии немецкой ядерной программы . Однако нет ¹³³ Xe был обнаружен. становился все более ценным В последующие годы сбор информации о советской программе создания ядерного оружия , что привело к разработке технологий, позволяющих собирать частицы в воздухе с помощью самолета-разведчика погоды WB-29 . 3 сентября 1949 года эти частицы были использованы для определения времени детонации первого советского атомного испытания « Джо-1 ». Дальнейший анализ показал, что эта бомба была копией « Толстяка », бомбы, сброшенной на Нагасаки в 1945 году. Эта методология расследования сочетала в себе радиохимию и другие методы сбора разведывательной информации о ядерной деятельности.

Первые изъятия ядерных материалов в результате незаконного оборота в начале 1990-х годов позволили принять методологию ядерной судебной экспертизы более широкому научному сообществу. Когда научные лаборатории, не относящиеся к оружейному и разведывательному сообществу, заинтересовались этой методологией, тогда и был придуман термин «ядерная криминалистика». В отличие от стандартной судебной экспертизы, ядерная судебная экспертиза фокусируется главным образом на ядерных или радиоактивных материалах и направлена ​​на предоставление знаний о предполагаемом использовании материалов.

было перехвачено 560 граммов плутония и оксида урана . В 1994 году в аэропорту Мюнхена на самолете, летевшем из Москвы, Точный состав составлял 363 грамма плутония (87% которого составлял плутоний-239 ) и 122 грамма урана. Позже в ходе расследования парламента Германии выяснилось, что покупка была организована и профинансирована Федеральной разведывательной службой Германии .

Официальный представитель Министерства энергетики США Джей А. Тилден выступает за использование ядерной криминалистики для установления ответственности или устранения двусмысленности в отношении «неустановленных ядерных событий», таких как аварии на ядерных объектах, аварии с ядерным оружием в запрещенных географических районах, случайные ядерные взрывы, ограниченное использование ядерного оружия и последующее отрицание ответственности со стороны преступника, а также попытки возложить вину за тайную ядерную атаку на негосударственных субъектов. Примером неустановленного ядерного события стал неустановленный выброс радиоизотопа рутения в сентябре 2017 года в Центральной и Восточной Европе и Азии.

Хронометрия

Определение возраста ядерного материала имеет решающее значение для ядерно-криминалистических расследований. Методы датирования могут использоваться для идентификации источника материала, а также процедур, выполняемых с ним. Это может помочь в определении информации о потенциальном участнике «возраста» интересующего материала. Нуклиды , связанные с процессами радиоактивного распада, будут иметь относительные концентрации в пробе, которые можно предсказать с помощью уравнений роста «родитель-дочерний» и соответствующих периодов полураспада. Поскольку радиоактивные изотопы распадаются со скоростью, определяемой количеством изотопа в образце и периодом полураспада исходного изотопа, относительное количество продуктов распада по сравнению с исходными изотопами можно использовать для определения «возраста». Нуклиды тяжелых элементов имеют соотношение 4n+2, где массовое число, разделенное на 4, оставляет остаток два. Сеть распада начинается с ²³⁸ Pu и протекает за счет врастания долгоживущих ²³⁴ В, ²³⁰ эт, и ²²⁶ Ра. Если какой-либо член цепи распада 4n+2 будет очищен, он немедленно начнет производить виды-потомки. Время с момента последней очистки образца можно рассчитать по соотношению любых двух концентраций распадающихся нуклидов.

По сути, если ядерный материал прошел процесс очистки с целью удаления дочерних видов, время, прошедшее с момента очистки, можно «обратно рассчитать», используя методы радиохимического разделения в сочетании с аналитическим измерением существующих соотношений «родитель-дочерний». Например, α-распад ²³⁹ Пу к ²³⁵ U можно использовать в качестве примера этой процедуры. если предположить идеальное время очистки T ₀ , то будет существовать линейная зависимость между приростом ²³⁵ U и время, прошедшее с момента очистки. Однако существуют различные случаи, когда корреляция не столь очевидна. Эта стратегия может не применяться, когда пара родитель-дочерний очень быстро достигает векового равновесия или когда период полураспада дочернего нуклида значительно короче времени, прошедшего с момента очистки ядерного материала, например ²³⁷ Например/ ²³³ Па. Еще одна возможная сложность заключается в том, что в пробах окружающей среды неэквивалентный транспорт металлов / ионов для родительских и дочерних видов может усложнить или сделать недействительным использование хронометрических измерений. Существуют особые отношения для знакомств по возрасту, в том числе обычно используемые ²³⁴ В/ ²³⁰ и ²⁴¹ Мог/ ²⁴¹ Я хронометр. В особых обстоятельствах отношения «родитель-внучок» могут использоваться для выяснения возраста ядерных материалов, когда материал намеренно создается так, чтобы он выглядел старше за счет добавления дочерних нуклидов.

Хронометрия основана на концепции, согласно которой состав ядерного материала меняется по мере подготовки и анализа проб. Этот барьер может быть существенным для видов, которые быстро распадаются или чьи дочерние продукты создают спектральные помехи. Распад ²³³ У U, например, _1/2 ~1,6x10. ⁵ лет, что является быстрым по сравнению со многими видами и урожайностью ²²⁹ Th, который испускает изоэнергетическую α-частицу, имеющую ту же энергию, что и родительская. Чтобы избежать этого, для уверенной характеристики ядерных материалов используются свежеприготовленные образцы, а также дополнительные методы анализа. Распад ядерных образцов делает весьма желательными методы быстрого анализа.

Разделения

Методы химического разделения часто используются в ядерной судебной экспертизе как метод уменьшения помех и облегчения измерения радионуклидов низкого уровня. Идеальным является очистка, которая происходит быстро, поскольку рост потомства начинается сразу после очистки.

Анионный обмен

Методы анионообменного разделения широко используются при очистке актинидов и актинидсодержащих материалов с использованием смоляных колонок. Анионные актинидные комплексы удерживаются анионообменными центрами, расположенными на смоле, а нейтральные соединения проходят через колонку не удерживаясь. Затем удерживаемые соединения можно элюировать из колонки путем преобразования в нейтральный комплекс, обычно путем изменения подвижной фазы, проходящей через слой смолы. Разделение актинидов на основе анионного обмена, хотя оно и ценится за простоту и широко используется, обычно требует много времени и нечасто автоматизируется. Большинство из них все еще зависят от гравитации. Ускорение потока подвижной фазы может привести к появлению таких проблем, как примеси, и поставить под угрозу будущие исследования. Следовательно, все еще существует необходимость в разработке этого метода для удовлетворения приоритетов ядерной судебной экспертизы.

Соосаждение

Выделение актинидов путем соосаждения часто используется для образцов относительно больших объемов для концентрирования аналитов и устранения помех. Актинидные носители включают гидроксиды железа , лантаноидов фториды / гидроксиды , диоксид марганца и некоторые другие виды.

Анализ

В ядерной криминалистике применяется широкий спектр инструментальных методов. Методы радиометрического счета полезны при определении продуктов распада веществ с коротким периодом полураспада. Однако для более длительных периодов полураспада неорганическая масс-спектрология является мощным средством проведения элементного анализа и определения изотопных связей. Подходы микроскопии также могут быть полезны для характеристики ядерного материала.

Методы подсчета

Методы подсчета α, β, γ или нейтронов могут использоваться в качестве подходов к анализу материалов ядерной судебной экспертизы, выделяющих виды распада. Наиболее распространенными из них являются альфа- и гамма-спектроскопия. β-счет используется нечасто, поскольку большинство короткоживущих β-излучателей также испускают характерные γ-лучи и дают очень широкие пики счета. Подсчет нейтронов встречается реже в аналитических лабораториях, отчасти из-за проблем с защитой, если такие излучатели нейтронов будут введены в счетную установку.

Альфа-частицы спектроскопия

Спектроскопия альфа-частиц — это метод измерения радионуклидов, основанный на излучении α-частиц . Их можно измерить с помощью различных детекторов, включая жидкостные сцинтилляционные счетчики, детекторы газовой ионизации и кремниевые полупроводниковые детекторы, имплантированные ионами. Типичные спектрометры альфа-частиц имеют низкий фон и измеряют частицы в диапазоне от 3 до 10 МэВ. Радионуклиды , которые распадаются посредством α-излучения, имеют тенденцию выбрасывать α-частицы с дискретной характеристической энергией от 4 до 6 МэВ. Эти энергии ослабляются по мере прохождения через слои образца. Увеличение расстояния между источником и детектором может привести к улучшению разрешения, но к снижению обнаружения частиц.

К преимуществам спектроскопии альфа-частиц относятся относительно недорогая стоимость оборудования, низкий фон, высокая селективность и хорошая пропускная способность при использовании многокамерных систем. Есть и недостатки у спектроскопии альфа-частиц. Одним из недостатков является необходимость тщательной подготовки проб для получения полезных источников для спектроскопии. Кроме того, для минимизации этих кислот высокой чистоты необходимы спектральные помехи или артефакты, возникающие в результате тщательной подготовки перед подсчетом. Еще одним недостатком является то, что для измерений требуется большое количество материала, что также может привести к плохому разрешению. Кроме того, недостатками являются нежелательное спектральное перекрытие и длительное время анализа.

Гамма-спектроскопия

Гамма-спектроскопия дает результаты, концептуально эквивалентные спектроскопии альфа-частиц , однако может привести к более резким пикам из-за меньшего затухания энергии. Некоторые радионуклиды производят дискретные γ-лучи , которые производят энергию от нескольких кэВ до 10 МэВ, которую можно измерить с помощью гамма-спектрометра . Это можно сделать, не разрушая образец. Наиболее распространенным детектором гамма-лучей является полупроводниковый германиевый детектор, который обеспечивает большее энергетическое разрешение, чем спектроскопия альфа-частиц , однако эффективность гамма-спектроскопии составляет всего несколько процентов. Гамма-спектроскопия — менее чувствительный метод из-за низкой эффективности детектора и высокого фона. Однако преимущество гамма-спектроскопии заключается в том, что процедуры отбора проб требуют меньше времени, а также портативные детекторы для использования в полевых условиях.

Масс-спектрометрия

Методы массовой спектроскопии имеют важное значение в анализе ядерной криминалистики. Массовая спектроскопия может предоставить информацию об элементах и ​​изотопах. Масс-спектрометрия также требует меньшей массы образца по сравнению с методами подсчета. Для целей ядерной судебной экспертизы важно, чтобы масс-спектрометрия обеспечивала превосходное разрешение, позволяющее различать схожие аналиты, например ²³⁵ У и ²³⁶ U. В идеале масс-спектрометрия должна обеспечивать отличное разрешение/обилие масс, низкий фон и правильную инструментальную функцию.

Термическая ионизация МС

При масс-спектрометрии с термической ионизацией небольшие количества высокоочищенного аналита осаждаются на чистую металлическую нить. Обычно используются рений или вольфрам. Образец нагревается в вакууме источника ионов путем подачи тока на нити. Часть аналита ионизируется нитью, а затем направляется по пролетной трубке и разделяется в зависимости от соотношения массы к заряду. Основные недостатки включают трудоемкую подготовку проб и неэффективную ионизацию аналита.

Мультиколлекторная масс-спектрометрия с индуктивно связанной плазмой

Это часто используемый метод в ядерной криминалистике. В этом методе очищенный образец распыляется в распылительной камере, а затем аспирируется в плазму. Высокая температура плазмы приводит к диссоциации пробы и высокой эффективности ионизации аналита. Затем ионы поступают в масс-спектрометр, где они дискриминируются по массе с помощью системы двойной фокусировки. Ионы различных масс регистрируются одновременно набором детекторов, аналогичных тем, которые используются в масс-спектре термической ионизации. MC-ICP-MS обеспечивает более быстрый анализ, поскольку не требует длительной подготовки нити. Однако для обеспечения высокого качества требуется тщательная очистка проб. Аргоновая плазма также менее стабильна и требует относительно дорогого оборудования, а также квалифицированных операторов.

Вторично-ионный МС

SIMS — это микроаналитический метод, ценный для трехмерного анализа элементного состава материалов и изотопных соотношений. Этот метод можно использовать для характеристики сыпучих материалов с пределом обнаружения в низких частях на миллиард (10 ⁻⁹ или нг/г) диапазон. Могут быть обнаружены частицы размером до нескольких сотен нанометров. Производство ионов в этом методе зависит от бомбардировки твердых образцов сфокусированным пучком первичных ионов. Распыленные вторичные ионы направляются на масс-спектрометрическую систему для измерения. Вторичные ионы возникают в результате передачи кинетической энергии от первичных ионов. Эти первичные ионы проникают в твердый образец на некоторую глубину. Этот метод можно использовать для обнаружения любого элемента, однако процесс распыления сильно зависит от матрицы, а выход ионов варьируется.

Этот метод особенно полезен, поскольку его можно полностью автоматизировать и найти частицы урана в образце, состоящем из многих миллионов частиц, за считанные часы. Затем интересующие частицы можно визуализировать и далее проанализировать с очень высокой изотопной точностью .

Дополнительные методы ядерной судебной экспертизы

При допросе изъятого ядерного материала можно использовать многочисленные дополнительные подходы. В отличие от ранее упомянутых методов анализа, этим подходам в последние годы уделялось относительно мало внимания с точки зрения новых достижений, и, как правило, они требуют большего количества образцов.

Сканирующий электронный микроскоп

Сканирующий электронный микроскоп может предоставить изображения поверхности объекта при большом увеличении с разрешением порядка нанометров. Сфокусированный луч энергичных электронов сканируется по образцу и обнаруживаются электроны, рассеянные назад или испущенные с поверхности образца. Изображения строятся путем измерения колебаний электронов из положения сканирования луча образца. Эти данные полезны для определения того, какой процесс мог быть использован при производстве материалов, и для различения материалов различного происхождения. Измерение обратно рассеянных электронов позволяет определить средний атомный номер сканируемой области. Эмитированные или вторичные электроны предоставляют топологическую информацию. Это относительно простой метод, однако образцы должны быть пригодны для хранения в вакууме и могут потребовать предварительной обработки.

Рентгеновская флуоресценция

Рентгеновская флуоресценция обеспечивает быстрое и неразрушающее определение элементного состава ядерного материала на основе обнаружения характеристических рентгеновских лучей . Прямое облучение проб позволяет свести к минимуму подготовку проб и использовать портативные приборы для развертывания в полевых условиях. Предел обнаружения составляет 10 ppm. Это намного выше масс-спектрометрии. Этому методу обычно мешают матричные эффекты, которые необходимо учитывать.

Нейтронно-активационный анализ

Нейтронно-активационный анализ — мощный неразрушающий метод анализа элементов со средним и высоким атомным номером. Этот метод сочетает в себе возбуждение ядерной реакцией и методы подсчета излучения для обнаружения различных материалов. Измерение характеристического излучения после завершения бомбардировки указывает на интересующие элементы. Уравнение для производства продукта имеет вид: $A+n\to B^{*}+\gamma$ где $A$ является исходным аналитом, $n$ это входящий нейтрон, $B^{*}$ является возбужденным продуктом и $\gamma$ это обнаруженное излучение, возникающее в результате снятия возбуждения частиц продукта.

Преимущества этого метода включают многоэлементный анализ, отличную чувствительность и высокую селективность, а также отсутствие трудоемких процедур разделения. Одним из недостатков является необходимость использования ядерного реактора для подготовки проб.

Рентгеновская абсорбционная спектроскопия

Рентгеновская абсорбционная спектроскопия (XAS) была продемонстрирована как метод ядерной судебно-медицинской экспертизы, связанной с видообразованием урана. с более низкой энергией ближней границы (XANES), так и методы анализа тонкой структуры Для этого типа характеристики могут быть полезны как аналитические методы с более высокой энергией (EXAFS). Обычно XANES используется для определения степени окисления поглощающего атома урана, а EXAFS может использоваться для определения его локального атомного окружения. Этот спектроскопический метод в сочетании с дифракцией рентгеновских лучей (XRD) будет наиболее полезен для комплексных ядерно-криминалистических исследований с участием веществ с различными степенями окисления.

Объективный анализ цвета

Объективный анализ цвета можно выполнить с использованием цифровых изображений, снятых цифровой камерой в полевых условиях или в лаборатории. Этот метод был разработан для замены субъективных отчетов о цвете, таких как наблюдения невооруженным глазом, количественными значениями RGB и HSV. Ранее этот метод был продемонстрирован при термической обработке порошков пероксида уранила, которые дают характерные оттенки от желтого до коричневого. Таким образом, этот метод отмечен как особенно полезный для определения истории термической обработки, особенно когда изменения цвета происходят в соединениях урана с различными степенями окисления.