Биэкситон

В конденсированного состояния физике биэкситоны создаются из двух свободных экситонов .

Образование биэкситонов

В квантовой информации и вычислениях важно создавать последовательные комбинации квантовых состояний. Основные квантовые операции могут выполняться над последовательностью пар физически различимых квантовых битов и, следовательно, могут быть проиллюстрированы простой четырехуровневой системой.

В оптической системе, где $|01\rangle$ и $|10\rangle$ состояния могут быть возбуждены напрямую, прямое возбуждение верхних $|11\rangle$ уровень от основного состояния $|00\rangle$ обычно запрещено, и наиболее эффективной альтернативой является когерентное невырожденное двухфотонное возбуждение с использованием $|01\rangle$ или $|10\rangle$ как промежуточное состояние.

Модель для одиночных квантовых точек . $E_{b}$ – энергия связи биэкситона

Наблюдение биэкситонов

Существуют три возможности наблюдения биэкситонов:

а) возбуждение из одноэкситонной полосы в биэкситонную (эксперименты накачка-зонд);

б) двухфотонное поглощение света из основного состояния в биэкситонное состояние;

(в) люминесценция биэкситонного состояния, состоящего из двух свободных экситонов в плотной экситонной системе.

Энергия связи биэкситонов

Биэкситон представляет собой квазичастицу, образованную из двух экситонов, и ее энергия выражается как

$E_{XX}=2E_{X}-E_{b}$

где $E_{XX}$ – энергия биэкситона, $E_{X}$ – энергия экситона, а $E_{b}$ – энергия связи биэкситона.

При аннигиляции биэкситон распадается на свободный экситон и фотон. Энергия фотона меньше энергии экситона на энергию связи биэкситона: поэтому пик биэкситонной люминесценции появляется на низкоэнергетической стороне экситонного пика.

Энергия связи биэкситонов в полупроводниковых квантовых точках была предметом обширных теоретических исследований. Поскольку биэкситон представляет собой смесь двух электронов и двух дырок, нам необходимо решить задачу четырех тел в пространственно ограниченных условиях. Энергия связи биэкситонов для квантовых точек CuCl , измеренная методом сайт-селективной люминесценции , увеличивалась с уменьшением размера квантовой точки . Данные хорошо аппроксимировались функцией

$B_{XX}={\frac {c_{1}}{a^{2}}}+{\frac {c_{2}}{a}}+B_{bulk}$

где $B_{XX}$ – энергия связи биэкситона, $a$ — радиус квантовых точек , $B_{bulk}$ - энергия связи объемного кристалла, а $c_{1}$ и $c_{2}$ являются подходящими параметрами.

Простая модель описания энергии связи биэкситонов

В приближении эффективной массы гамильтониан системы, состоящей из двух электронов (1, 2) и двух дырок (a, b), имеет вид

$H_{XX}=-{\frac {\hbar ^{2}}{2m_{e}^{*}}}({\nabla _{1}}^{2}+{\nabla _{2}}^{2})-{\frac {\hbar ^{2}}{2m_{h}^{*}}}({\nabla _{a}}^{2}+{\nabla _{b}}^{2})+V$

где $m_{e}^{*}$ и $m_{h}^{*}$ – эффективные массы электронов и дырок соответственно,

$V=V_{12}-V_{1a}-V_{1b}-V_{2a}-V_{2b}+V_{ab}$

где $V_{ij}$ обозначает кулоновское взаимодействие между заряженными частицами $i$ и $j$ ( $i,j=1,2,a,b$ обозначают два электрона и две дырки в биэкситоне), определяемые формулой

$V_{ij}={\frac {e^{2}}{\epsilon |\mathbf {r} _{i}-\mathbf {r} _{j}|}}$

где $\epsilon$ – диэлектрическая проницаемость материала.

Обозначая $\mathbf {R}$ и $\mathbf {r}$ – координата cm и относительная координата биэкситона соответственно, $M=m_{e}^{*}+m_{h}^{*}$ — эффективная масса экситона, гамильтониан принимает вид

$H_{XX}=-{\frac {\hbar ^{2}}{4M}}{\nabla _{R}}^{2}-{\frac {\hbar ^{2}}{M}}{\nabla _{r}}^{2}-{\frac {\hbar ^{2}}{2\mu }}({\nabla _{1a}}^{2}+{\nabla _{2b}}^{2})+V$

где $1/\mu =1/{m_{e}^{*}}+1/{m_{h}^{*}}$; ${\nabla _{1a}}^{2}$ и ${\nabla _{2b}}^{2}$ являются лапласианами относительно относительных координат между электроном и дыркой соответственно. И ${\nabla _{r}}^{2}$ это относительно относительной координаты между см экситонов, и ${\nabla _{R}}^{2}$ это то, что по координате см $\mathbf {R}$ системы.

В единицах экситонного ридберговского и боровского радиуса гамильтониан можно записать в безразмерном виде

$H_{XX}=-({\nabla _{1a}}^{2}+{\nabla _{2b}}^{2})-{2\sigma }{(1+\sigma )^{2}}{\nabla _{r}}^{2}+V$

где $\sigma ={m_{e}^{*}}/{m_{h}^{*}}$ с пренебрежением оператором кинетической энергии движения см. И $V$ можно записать как

$V=2\left({\frac {1}{r_{12}}}-{\frac {1}{r_{1a}}}-{\frac {1}{r_{1b}}}-{\frac {1}{r_{2a}}}-{\frac {1}{r_{2b}}}+{\frac {1}{r_{ab}}}\right)$

Для решения задачи о связанных состояниях биэкситонного комплекса необходимо найти волновые функции $\psi$ удовлетворяющее волновому уравнению

$H_{XX}\psi =E_{XX}\psi$

Если собственное значение $E_{XX}$ можно получить, можно также получить энергию связи биэкситона

$E_{b}=2E_{X}-E_{XX}$

где ${E_{b}}$ – энергия связи биэкситона и ${E_{X}}$ – энергия экситона.

Численные расчеты энергий связи биэкситонов

Диффузионный метод Монте-Карло (DMC) обеспечивает простой способ расчета энергий связи биэкситонов в приближении эффективной массы. Для биэкситона, состоящего из четырех различных частиц (например, электрона со спином вверх, электрона со спином вниз, дырки со спином вверх и дырки со спином вниз), волновая функция основного состояния является безузловой, и, следовательно, метод DMC имеет вид точный. Расчеты DMC были использованы для расчета энергий связи биэкситонов, в которых носители заряда взаимодействуют посредством кулоновского взаимодействия в двух и трех измерениях. непрямые биэкситоны в связанных квантовых ямах, и биэкситоны в монослойных дихалькогенидных полупроводниках переходных металлов .

Энергия связи в нанотрубках

Предполагается, что биэкситоны со связанными комплексами, образованными двумя экситонами, будут удивительно стабильны для углеродных нанотрубок в широком диапазоне диаметров. Таким образом, для широкого круга нанотрубок прогнозируется энергия связи биэкситона, превышающая ширину линии неоднородного экситона.

Энергия связи биэкситона в углеродной нанотрубке достаточно точно аппроксимируется обратной зависимостью от $r$, за исключением, пожалуй, наименьших значений $r$.

$E_{XX}\approx {\frac {0.195eV}{r}}$

Фактическая энергия связи биэкситона обратно пропорциональна физическому радиусу нанотрубки. Экспериментальное подтверждение существования биэкситонов в углеродных нанотрубках было обнаружено в 2012 году.

Энергия связи в КТ CuCl

Энергия связи биэкситонов увеличивается с уменьшением их размера, а ее размерная зависимость и объемная величина хорошо описываются выражением

${\frac {78}{{a^{*}}^{2}}}+{\frac {52}{a^{*}}}+33$ (мэВ)

где $a^{*}$ – эффективный радиус микрокристаллитов в единице нм. Усиленное кулоновское взаимодействие в микрокристаллитах все еще увеличивает энергию связи биэкситонов в режиме больших размеров, где энергия квантового ограничения экситонов незначительна.