Гипер-рэлеевское рассеяние

Схема первого наблюдения эффекта оптической активности гиперрэлеевского рассеяния спиральных наночастиц серебра при освещении циркулярно поляризованным светом на частоте ω.

Оптическая активность гипер-рэлеевского рассеяния ( / ˈ r eɪ l i / RAY -lee ), форма хироптического гармонического рассеяния , представляет собой нелинейный оптический физический эффект, посредством которого киральные рассеиватели (такие как наночастицы или молекулы) преобразуют свет (или другое электромагнитное излучение ) на более высокие частоты посредством процессов генерации гармоник таким образом, что интенсивность генерируемого света зависит от киральности рассеивателей. «Гипер-рэлеевское рассеяние» является нелинейным оптическим аналогом рэлеевского рассеяния . « Оптическая активность » относится к любым изменениям свойств света (таким как интенсивность или поляризация), которые происходят из-за киральности .

История

Эффект был теоретически предсказан в 1979 году. ^{[ 1 ]} в математическом описании оптической активности гиперкомбинационного рассеяния света. В рамках этой теоретической модели, при присвоении одинакового значения начальной и конечной частотам света, математика описывает оптическую активность гиперрэлеевского рассеяния. Теория намного опередила свое время, и эффект оставался недостижимым в течение 40 лет. Ее автор Дэвид Л. Эндрюс назвал ее «невозможной теорией». Однако в январе 2019 года об экспериментальной демонстрации сообщили Венцислав К. Валев и его команда. ^{[ 2 ]}^{[ 3 ]} Команда исследовала гиперрэлеевское рассеяние (на частоте генерации второй гармоники ) на киральных наноспиралях из серебра. Валев и его команда заметили, что интенсивность света гиперрэлеевского рассеяния зависит от направления циркулярно поляризованного света и что эта зависимость меняется на противоположную с увеличением киральности наноспиралей. Работа Валева однозначно установила, что эффект физически возможен, открыв путь для нелинейных хироптических исследований различных киральных светорассеивающих материалов; включая молекулы, ^{[ 4 ]} плазмонные металлические наночастицы ^{[ 5 ]} и полупроводниковые наночастицы. ^{[ 6 ]}

Значение

Оптическая активность гиперрэлеевского рассеяния (HRS OA), возможно, является наиболее фундаментальным нелинейным кирально-оптическим (хироптическим) эффектом; поскольку к другим нелинейным хироптическим эффектам предъявляются дополнительные требования, которые делают их концептуально более сложными, то есть менее фундаментальными. HRS OA представляет собой эффект рассеяния и, следовательно, не требует, чтобы процесс преобразования частоты был когерентным, в отличие от других нелинейных хироптических эффектов, таких как круговой дихроизм генерации второй гармоники. ^{[ 7 ]} или оптическое вращение генерации второй гармоники. ^{[ 8 ]} Более того, ОА HRS представляет собой параметрический процесс : начальное и конечное квантовомеханические состояния возбужденного электрона одинаковы. Поскольку возбуждение происходит через виртуальные состояния , нет ограничений на частоту падающего света. Напротив, другие эффекты нелинейного рассеяния, такие как двухфотонный круговой дихроизм и гиперкомбинационное рассеяние, не являются параметрическими: они требуют реальных энергетических состояний, которые ограничивают частоты, на которых эти эффекты могут наблюдаться.

В молекулах

Вскоре после первой демонстрации оптической активности гиперрэлеевского рассеяния в металлических наночастицах ^{[ 3 ]} эффект был воспроизведен в органических молекулах, в частности в ароматических олигоамидных фолдамерах. ^{[ 4 ]}

На третьей гармонике

Хотя первоначальная экспериментальная демонстрация оптической активности гиперрэлеевского рассеяния наблюдалась на второй гармонике частоты освещения света, эффект является общим и может наблюдаться на более высоких гармониках. О первой демонстрации оптической активности гиперрэлеевского рассеяния на третьей гармонике команда Валева сообщила в 2021 году на серебряных наноспиралях. ^{[ 9 ]}

См. также

Ссылки

^ Эндрюс, Д.Л.; Тирунамачандран, Т. (1979). «Гипер-комбинационное рассеяние на хиральных молекулах» (PDF) . Дж. Хим. Физ . 70 (2): 1027. Бибкод : 1979ЖЧФ..70.1027А . дои : 10.1063/1.437535 .
^ « Невозможная» теория физики УЭА доказана на практике спустя 40 лет - Новости - УЭА» . www.uea.ac.uk. Проверено 13 апреля 2020 г.
^ Jump up to: ^а ^б Коллинз, Джей Ти; Русимова, КР; Хупер, округ Колумбия; Чон, Х.-Х.; Оноутек, Л.; Прадо-Каджано, Ф.; Вербиест, Т.; Карбери, ДР; Фишер, П.; Валев, В.К. (2019). «Первое наблюдение оптической активности при гиперрэлеевском рассеянии» . Физический обзор X . 9 (1): 011024. Бибкод : 2019PhRvX...9a1024C . дои : 10.1103/PhysRevX.9.011024 .
^ Jump up to: ^а ^б Верро, Д.; Морено, К.; Мерле, Э.; Адамец, Ф.; Кауфманн, Б.; Ферран, Ю.; Оливье, К.; Родригес, В. (2019). «Гиперрэлеевское рассеяние как новый хироптический метод: обнаружение нелинейной оптической активности ароматических олигоамидных фолдамеров» . Дж. Ам. хим. Соц . 142 (1): 257–263. дои : 10.1021/jacs.9b09890 . ПМИД 31825211 . S2CID 209314136 .
^ Оноутек, Л.; Чо, Нью-Хэмпшир; Мерфи, AWA; Ким, Х.; Расадин, доктор медицины; Пантос, Грузия; Нам, КТ; Валев, В.К. (2020). «Хироптика одиночных наночастиц в жидкости: оптическая активность при гиперрэлеевском рассеянии на Au-геликоидах» . Нано-буквы . 20 (8): 5792–5798. Бибкод : 2020NanoL..20.5792O . дои : 10.1021/acs.nanolett.0c01659 . ПМЦ 7467767 . ПМИД 32579377 . S2CID 220060515 .
^ Оноутек, Л.; Ким, JY; Лу, Дж.; Олохан, Би Джей; Расадин, доктор медицины; Пантос, GD; Котов Н.А.; Валев, В. К. (2021). «Рассеяние Ми третьей гармоники на полупроводниковых наноспиралях» . Природная фотоника . 16 (2): 126–133. дои : 10.1038/s41566-021-00916-6 . S2CID 245955388 .
^ Петралли-Мэллоу, ТТ; Вонг, ТМ; Байерс, JD; Да, привет; Хикс, Дж. М. (1993). «Спектроскопия кругового дихроизма на границах раздела: исследование генерации поверхностной второй гармоники». Дж. Хим. Физ . 97 (7): 1383–1388. дои : 10.1021/j100109a022 .
^ Байерс, JD; Байерс, Гавайи; Хикс, Дж. М. (1994). «Аналог оптической вращательной дисперсии генерации второй гармоники для исследования киральных монослоев» . Дж. Хим. Физ . 101 (7): 6233–6241. Бибкод : 1994JChPh.101.6233B . дои : 10.1063/1.468378 .
^ Оноутек, Л.; Чон, Х.-Х.; Джонс, Р.Р.; Сакс, Дж.; Олохан, Би Джей; Расадин, Д.М.; Пантос, Грузия; Эндрюс, Д.Л.; Фишер, П.; Валев, В.К. (2021). «Оптическая активность в рэлеевском рассеянии третьей гармоники: новый путь измерения киральности» . Обзоры лазеров и фотоники . 15 (11): 2100235. Бибкод : 2021ЛПРв...1500235О . дои : 10.1002/lpor.202100235 . S2CID 240505663 .

Внешние ссылки

Новый физический эффект продемонстрирован учеными Университета Бата после 40 лет поисков , официальный пресс-релиз Университета Бата .
Университету Бата есть о чем кричать после 40-летних поисков , проведенных EPSRC .
«Невозможная» физическая теория UEA доказана на практике спустя 40 лет , официальный пресс-релиз Университета Восточной Англии .
Гиперрэлеевское рассеяние , опубликованное в научном журнале Nature Photonics .

[1] Эндрюс, Д.Л.; Тирунамачандран, Т. (1979). «Гипер-комбинационное рассеяние на хиральных молекулах» (PDF) . Дж. Хим. Физ . 70 (2): 1027. Бибкод : 1979ЖЧФ..70.1027А . дои : 10.1063/1.437535 .

[2] « Невозможная» теория физики УЭА доказана на практике спустя 40 лет - Новости - УЭА» . www.uea.ac.uk. Проверено 13 апреля 2020 г.

[Valev1-3] Jump up to: ^а ^б Коллинз, Джей Ти; Русимова, КР; Хупер, округ Колумбия; Чон, Х.-Х.; Оноутек, Л.; Прадо-Каджано, Ф.; Вербиест, Т.; Карбери, ДР; Фишер, П.; Валев, В.К. (2019). «Первое наблюдение оптической активности при гиперрэлеевском рассеянии» . Физический обзор X . 9 (1): 011024. Бибкод : 2019PhRvX...9a1024C . дои : 10.1103/PhysRevX.9.011024 .

[Rodriguez1-4] Jump up to: ^а ^б Верро, Д.; Морено, К.; Мерле, Э.; Адамец, Ф.; Кауфманн, Б.; Ферран, Ю.; Оливье, К.; Родригес, В. (2019). «Гиперрэлеевское рассеяние как новый хироптический метод: обнаружение нелинейной оптической активности ароматических олигоамидных фолдамеров» . Дж. Ам. хим. Соц . 142 (1): 257–263. дои : 10.1021/jacs.9b09890 . ПМИД 31825211 . S2CID 209314136 .

[5] Оноутек, Л.; Чо, Нью-Хэмпшир; Мерфи, AWA; Ким, Х.; Расадин, доктор медицины; Пантос, Грузия; Нам, КТ; Валев, В.К. (2020). «Хироптика одиночных наночастиц в жидкости: оптическая активность при гиперрэлеевском рассеянии на Au-геликоидах» . Нано-буквы . 20 (8): 5792–5798. Бибкод : 2020NanoL..20.5792O . дои : 10.1021/acs.nanolett.0c01659 . ПМЦ 7467767 . ПМИД 32579377 . S2CID 220060515 .

[6] Оноутек, Л.; Ким, JY; Лу, Дж.; Олохан, Би Джей; Расадин, доктор медицины; Пантос, GD; Котов Н.А.; Валев, В. К. (2021). «Рассеяние Ми третьей гармоники на полупроводниковых наноспиралях» . Природная фотоника . 16 (2): 126–133. дои : 10.1038/s41566-021-00916-6 . S2CID 245955388 .

[7] Петралли-Мэллоу, ТТ; Вонг, ТМ; Байерс, JD; Да, привет; Хикс, Дж. М. (1993). «Спектроскопия кругового дихроизма на границах раздела: исследование генерации поверхностной второй гармоники». Дж. Хим. Физ . 97 (7): 1383–1388. дои : 10.1021/j100109a022 .

[8] Байерс, JD; Байерс, Гавайи; Хикс, Дж. М. (1994). «Аналог оптической вращательной дисперсии генерации второй гармоники для исследования киральных монослоев» . Дж. Хим. Физ . 101 (7): 6233–6241. Бибкод : 1994JChPh.101.6233B . дои : 10.1063/1.468378 .

[9] Оноутек, Л.; Чон, Х.-Х.; Джонс, Р.Р.; Сакс, Дж.; Олохан, Би Джей; Расадин, Д.М.; Пантос, Грузия; Эндрюс, Д.Л.; Фишер, П.; Валев, В.К. (2021). «Оптическая активность в рэлеевском рассеянии третьей гармоники: новый путь измерения киральности» . Обзоры лазеров и фотоники . 15 (11): 2100235. Бибкод : 2021ЛПРв...1500235О . дои : 10.1002/lpor.202100235 . S2CID 240505663 .

[ 1 ]

[ 2 ]

[ 3 ]

[ 4 ]

[ 5 ]

[ 6 ]

[ 7 ]

[ 8 ]

[ 9 ]