Генерация высоких гармоник
Генерация высоких гармоник ( ГВГ ) — это нелинейный процесс, во время которого мишень (газ, плазма, твердый или жидкий образец) освещается интенсивным лазерным импульсом. В таких условиях образец будет излучать высокие гармоники генерирующего пучка (выше пятой гармоники). Из-за когерентной природы процесса генерация высоких гармоник является обязательным условием аттосекундной физики .
Пертурбативная генерация гармоник
[ редактировать ]Генерация пертурбативных гармоник — это процесс, при котором лазерный свет с частотой ω и энергией фотонов ħω может использоваться для генерации новых частот света. Вновь сгенерированные частоты представляют собой целые кратные nω частоты исходного света. Этот процесс был впервые обнаружен в 1961 году Франкеном и др. [ 1 ] с использованием рубинового лазера с кристаллическим кварцем в качестве нелинейной среды .
Генерация гармоник в диэлектрических твердых телах хорошо изучена и широко используется в современной лазерной физике (см. Генерация второй гармоники ). В 1967 г. Нью и др. наблюдал генерацию первой третьей гармоники в газе. [ 2 ] В одноатомных газах по соображениям симметрии возможно образование только нечетных гармоник. Генерация гармоник в пертурбативном (слабополевом) режиме характеризуется быстро падающей эффективностью с увеличением порядка гармоники. [ 3 ] Такое поведение можно понять, рассмотрев атом, поглощающий n фотонов , а затем испускающий один фотон высокой энергии. Вероятность поглощения n фотонов уменьшается с увеличением n , что объясняет быстрое уменьшение начальных интенсивностей гармоник.
Разработка
[ редактировать ]
Первая генерация высоких гармоник наблюдалась в 1977 году при взаимодействии мощных импульсов СО 2 -лазера с плазмой, генерируемой из твердых мишеней. [ 4 ] ГГВГ в газах, гораздо более широко распространенная сегодня, была впервые обнаружена Макферсоном и его коллегами в 1987 году. [ 5 ] и позже Феррэем и др. в 1988 году, [ 6 ] с удивительными результатами: было обнаружено, что высокие гармоники уменьшаются по интенсивности на низких порядках, как и ожидалось, но затем наблюдалось образование плато, при этом интенсивность гармоник оставалась примерно постоянной на протяжении многих порядков. [ 7 ] Были измерены плато-гармоники, охватывающие сотни эВ, которые простираются до режима мягкого рентгеновского излучения . [ 8 ] Это плато резко заканчивается в положении, называемом границей высокой гармоники.
Характеристики
[ редактировать ]Высокие гармоники обладают рядом интересных свойств. Они представляют собой настраиваемый настольный источник XUV /мягкого рентгеновского излучения, синхронизированный с ведущим лазером и производимый с одинаковой частотой повторения. Уровень отсечки гармоник изменяется линейно с увеличением интенсивности лазера вплоть до достижения интенсивности насыщения I, при которой генерация гармоник прекращается. [ 9 ] Интенсивность насыщения можно увеличить, изменив тип атомов на более легкие благородные газы , но они имеют более низкую эффективность преобразования, поэтому необходимо найти баланс в зависимости от требуемой энергии фотонов.
Генерация высоких гармоник сильно зависит от возбуждающего лазерного поля, и в результате гармоники имеют схожие свойства временной и пространственной когерентности. [ 10 ] Высокие гармоники часто генерируются с длительностью импульса меньшей, чем у возбуждающего лазера. [ 11 ] Это связано с нелинейностью процесса генерации, фазовым синхронизмом и ионизацией . Часто гармоники возникают только в очень маленьком временном окне, когда соблюдается условие фазового согласования. Истощение генерирующей среды из-за ионизации также означает, что генерация гармоник в основном ограничивается передним фронтом возбуждающего импульса. [ 12 ]
Высокие гармоники излучаются коллинеарно с ведущим лазером и могут иметь очень жесткое угловое ограничение, иногда с меньшей расходимостью, чем у основного поля и профилей пучка, близких к гауссову. [ 13 ]
Полуклассический подход
[ редактировать ]Максимальная энергия фотонов, которую можно получить при генерации высоких гармоник, определяется границей гармонического плато. Это можно рассчитать классически , исследуя максимальную энергию, которую ионизированный электрон может получить в электрическом поле лазера. Энергия отсечки определяется выражением: [ 14 ]
где U p — пондеромоторная энергия лазерного поля, а I p — потенциал ионизации .
Этот вывод энергии отсечки получен на основе полуклассического расчета. Электрон первоначально рассматривается квантовомеханически, поскольку он туннельно ионизируется от родительского атома, но затем его последующая динамика рассматривается классически. Предполагается, что электрон рождается в вакууме с нулевой начальной скоростью и впоследствии ускоряется электрическим полем лазерного луча .

Через половину оптического цикла после ионизации электрон меняет направление при изменении электрического поля и ускоряется обратно к родительскому ядру. Вернувшись к родительскому ядру, он может испускать излучение, подобное тормозному излучению , во время процесса рекомбинации с атомом, возвращающимся в основное состояние . Это описание стало известно как реколлизионная модель генерации высоких гармоник. [ 15 ]

Поскольку частота испускаемого излучения зависит как от кинетической энергии, так и от потенциала ионизации, разные частоты излучаются в разное время рекомбинации (т.е. излучаемый импульс имеет чирпирующий эффект ). Более того, каждой частоте соответствует два времени рекомбинации. Мы называем эти две траектории короткой траекторией (которая излучается первой) и длинной траекторией.
Некоторые интересные ограничения на процесс ГВГ, которые объясняются этой моделью, показывают, что ГВГ будет происходить только в том случае, если возбуждающее лазерное поле линейно поляризовано. Эллиптичность лазерного луча приводит к тому, что возвращающийся электрон не попадает в родительское ядро. Квантово-механически перекрытие возвращающегося электронного волнового пакета с ядерным волновым пакетом уменьшается. Это наблюдалось экспериментально, когда интенсивность гармоник быстро уменьшается с увеличением эллиптичности. [ 16 ] Другим эффектом, ограничивающим интенсивность возбуждающего лазера, является сила Лоренца . При интенсивности выше 10 16 В см −2 магнитная составляющая лазерного импульса, которая игнорируется в оптике слабого поля, может стать достаточно сильной, чтобы отклонить возвращающийся электрон. Это заставит его «пропустить» родительское ядро и, следовательно, предотвратить ГХГ.
Фазовое согласование
[ редактировать ]Как и в любом нелинейном процессе, фазовый синхронизм играет важную роль в генерации высоких гармоник в газовой фазе. В геометрии свободной фокусировки четырьмя причинами рассогласования волновых векторов являются: нейтральная дисперсия, дисперсия плазмы, фаза Гуи и дипольная фаза. [ 17 ] [ 18 ]
Нейтральная дисперсия вызвана атомами, тогда как плазменная дисперсия обусловлена ионами, и они имеют противоположные знаки. Фаза Гуи обусловлена скачком фазы волнового фронта вблизи фокуса и изменяется вдоль него. Наконец, дипольная фаза возникает в результате атомного отклика в процессе ГВГ. [ 19 ] При использовании геометрии газовой струи оптимальные условия для генерации высоких гармоник, излучаемых с коротких траекторий, достигаются, когда генерирующий газ расположен после фокуса, тогда как генерация высоких гармоник с длинной траектории может быть получена вне оси, когда генерирующий газ расположен. перед фокусом. [ 20 ]
Кроме того, реализация свободной геометрии фокусировки для движущего поля позволяет большему количеству излучателей и фотонов участвовать в процессе генерации и, таким образом, увеличивать выход гармоник. [ 21 ] При использовании газоструйной геометрии фокусировка лазера на диск Маха может повысить эффективность генерации гармоник. [ 22 ]
В более общем смысле, в рентгеновской области спектра материалы имеют показатель преломления, очень близкий к 1. Чтобы сбалансировать фазовое рассогласование, , нам нужно найти такие параметры в многомерном пространстве, которые эффективно сделают комбинированный показатель преломления на длине волны возбуждающего лазера близким к 1.
Чтобы достичь уровней интенсивности, которые могут исказить потенциал связи атома, необходимо сфокусировать ведущий лазерный луч. Это вводит дисперсионные члены, влияющие на фазовое рассогласование в зависимости от конкретной геометрии (например, распространение плоских волн, свободная фокусировка, полый волновод и т. д.). Кроме того, во время процесса генерации высоких гармоник электроны ускоряются, и некоторые из них возвращаются к своему родительскому иону, что приводит к рентгеновским вспышкам. Однако большинство этих электронов не возвращаются, а вместо этого вносят вклад в дисперсию сопутствующих волн. Возвращающиеся электроны переносят фазу благодаря таким процессам, как ионизация, рекомбинация и распространение. Более того, ионизированные атомы могут влиять на показатель преломления среды, обеспечивая еще один источник дисперсии.
Фазовое рассогласование (> 0 фазовая скорость лазера выше, чем у рентгеновских лучей) можно представить как:
где – вклад нейтральных атомов, – вклад ионов (когда нейтралы ионизированы, этот член может быть еще достаточно большим в УФ-диапазоне). [ 23 ] ), – плазменный вклад, – геометрия свободной фокусировки, плосковолновая геометрия волновода, — фаза, накопленная электроном за время, проведенное вдали от атома и т. д. Каждый член имеет определенный знак, позволяющий сбалансировать рассогласование в определенное время и на определенной частоте.
Вклад электронов квадратично зависит от длины волны: , а вклад атомов обратно пропорционален длине волны: . Таким образом, в длинных длинах волн ИК член довольно велика на электрон, а член довольно мал и близок к единице. Для фазового синхронизма процесса ГВГ требуются очень высокие давления и низкие уровни ионизации, что дает большое количество эмиттеров. [ 24 ] В противоположной УФ-области спектра член велика из-за близко расположенных УФ-резонансов, а кроме того, слагаемого мал. Для фазового синхронизма процесса необходимы низкие давления. Более того, в УФ-излучении допустимы очень высокие уровни ионизации (значительно превышающие 100%). Это обеспечивает масштабируемость энергии фотонов HHG в зависимости от интенсивности возбуждающего УФ-лазера. [ 23 ] Геометрия простой волны или геометрия свободной фокусировки обеспечивают высококоллинеарный фазовый синхронизм и максимальное извлечение потока на возбуждающих длинах волн, где срок небольшой. Генерация гармоник высокого порядка в волноводе обеспечивает распространение с характеристиками, близкими к характеристикам распространения плоских волн. [ 25 ] Такая геометрия приносит пользу, особенно рентгеновские спектры, генерируемые ИК-лучами, где для оптимального вывода энергии необходимы большие объемы взаимодействия. В такой геометрии были созданы спектры до 1,6 кэВ. [ 24 ] Для высоких гармоник, возбуждаемых UV-VIS, волноводный член мал, а картина фазового синхронизма напоминает геометрию плоской волны. В таких геометриях генерируются узкополосные гармоники, простирающиеся до края углерода (300 эВ). [ 23 ]
См. также
[ редактировать ]- Аттосекундная физика
- Нелинейная оптика
- Фотоионизация
- Резонансная генерация высоких гармоник из плазменных факелов, подвергшихся лазерной абляции
Ссылки
[ редактировать ]- ^ П.А. Франкен, А.Е. Хилл, К.В. Петерс и Г. Вайнрайх , Phys. Преподобный Летт. 7, 118 (1961).
- ^ Новый, ГХК; Уорд, Дж. Ф. (1967). «Генерация оптической третьей гармоники в газах». Физ. Преподобный Летт . 19 (10): 556–559. Бибкод : 1967PhRvL..19..556N . дои : 10.1103/physrevlett.19.556 .
- ^ Дж. Вильденауэр, Журнал прикладной физики 62, 41 (1987).
- ^ Бернетт, Нью-Хэмпшир; и др. (1977). «Генерация гармоник при взаимодействии с мишенью CO2-лазера». Прил. Физ. Летт . 31 (3): 172–174. Бибкод : 1977ApPhL..31..172B . дои : 10.1063/1.89628 .
- ^ Макферсон, А.; и др. (1987). «Исследование многофотонного получения вакуумно-ультрафиолетового излучения в инертных газах». ЖОСА Б. 4 (4): 595. Бибкод : 1987JOSAB...4..595M . дои : 10.1364/JOSAB.4.000595 .
- ^ Феррей, М.; и др. (1988). «Множественное преобразование излучения 1064 нм в инертных газах». Журнал физики B: атомная, молекулярная и оптическая физика . 21 (3): Л31. Бибкод : 1988JPhB...21L..31F . дои : 10.1088/0953-4075/21/3/001 . S2CID 250827054 .
- ^ Ли, XF; Л'Юлье, А.; Феррей, М.; Ломпре, Луизиана; Мэйнфрей, Г. (1989). «Генерация кратных гармоник в инертных газах при высокой интенсивности лазера». Физический обзор А. 39 (11): 5751–5761. Бибкод : 1989PhRvA..39.5751L . дои : 10.1103/physreva.39.5751 . ПМИД 9901157 .
- ^ Серес, Дж.; и др. (2005). «Лазерная технология: источник когерентного килоэлектронвольтного рентгеновского излучения» . Природа . 433 (7026): 596. Бибкод : 2005Natur.433..596S . дои : 10.1038/433596а . ПМИД 15703738 . S2CID 4425428 .
- ^ Брабец, Т.; Крауш, Ф. (2000). «Интенсивные лазерные поля с несколькими циклами: границы нелинейной оптики». Обзоры современной физики . 72 (2): 545–591. Бибкод : 2000РвМП...72..545Б . дои : 10.1103/revmodphys.72.545 .
- ^ Л'Юлье, А.; Шафер, К.Дж.; Куландер, К.К. (1991). «Теоретические аспекты генерации гармоник интенсивного поля» . Журнал физики B: атомная, молекулярная и оптическая физика . 24 (15): 3315–3341. Бибкод : 1991JPhB...24.3315L . дои : 10.1088/0953-4075/24/15/004 . S2CID 250751106 .
- ^ Последовательность импульсов мягкого рентгеновского излучения длительностью 43 аттосекунды, генерируемых пассивным CEP-стабильным средним инфракрасным диапазоном, https://doi.org/10.1364/OE.25.027506
- ^ Шафер, К.Дж.; Куландер, К.К. (1997). «Генерация высоких гармоник сверхбыстрыми лазерами накачки» . Письма о физических отзывах . 78 (4): 638–641. Бибкод : 1997PhRvL..78..638S . дои : 10.1103/physrevlett.78.638 .
- ^ Тиш, JWG; и др. (1994). «Генерация гармоник высокого порядка с угловым разрешением в гелии». Физический обзор А. 49 (1): Р28–Р31. Бибкод : 1994PhRvA..49...28T . дои : 10.1103/physreva.49.r28 . ПМИД 9910285 .
- ^ Краузе, Джеффри Л.; Шафер, Кеннет Дж.; Куландер, Кеннет К. (1992). «Генерация гармоник высокого порядка из атомов и ионов в режиме высокой интенсивности» . Письма о физических отзывах . 68 (24): 3535–3538. Бибкод : 1992PhRvL..68.3535K . doi : 10.1103/PhysRevLett.68.3535 . ПМИД 10045729 .
- ^ Коркум, П.Б. (1993). «Плазменный взгляд на многофотонную ионизацию в сильном поле» . Письма о физических отзывах . 71 (13): 1994–1997. Бибкод : 1993PhRvL..71.1994C . doi : 10.1103/physrevlett.71.1994 . ПМИД 10054556 . S2CID 29947935 .
- ^ Дитрих, П.; Бернетт, Нью-Хэмпшир; Иванов, М.; Коркум, П.Б. (1994). «Генерация высоких гармоник и коррелированная двухэлектронная многофотонная ионизация эллиптически поляризованным светом». Физический обзор А. 50 (5): 3585–3588 рандов. Бибкод : 1994PhRvA..50.3585D . дои : 10.1103/physreva.50.r3585 . ПМИД 9911439 .
- ^ Альтуччи, К.; Старчевский, Т.; Мевель, Э.; Вальстрем, К.-Г.; Карре, Б.; Л'Юлье, А. (1996). «Влияние атомной плотности на генерацию гармоник высокого порядка» . J. Опт. Соц. Являюсь. Б. 13 (1): 148–156. Бибкод : 1996JOSAB..13..148A . дои : 10.1364/JOSAB.13.000148 .
- ^ Паскаль, Сальер; Л'Юлье, Энн; Левенштейн, Мацей (1995). «Контроль когерентности высших гармоник» (PDF) . Письма о физических отзывах . 74 (19): 3776–3779. Бибкод : 1995PhRvL..74.3776S . дои : 10.1103/physrevlett.74.3776 . ПМИД 10058294 . S2CID 35091499 .
- ^ Левенштейн, Мацей; Сальер, Паскаль; Л'Юийе, Энн (1995). «Фаза атомной поляризации при генерации высших гармоник» . Физический обзор А. 52 (6): 4747–4754. Бибкод : 1995PhRvA..52.4747L . дои : 10.1103/physreva.52.4747 . ПМИД 9912816 .
- ^ Бальку, Филипп; Сальер, Паскаль; Л'Юлье, Энн; Левенштейн, Мацей (1997). «Обобщенные условия синхронизма для высоких гармоник: роль сил градиента поля». Физический обзор А. 55 (4): 3204–3210. Бибкод : 1997PhRvA..55.3204B . дои : 10.1103/PhysRevA.55.3204 .
- ^ Такахаши, Э.; Набекава, Ю.; Мидорикава, К. (2002). «Генерация 10-мк когерентного крайнего ультрафиолета с использованием гармоник высокого порядка». Оптические письма . 27 (21): 1920–1922. Бибкод : 2002OptL...27.1920T . дои : 10.1364/OL.27.001920 . ПМИД 18033402 .
- ^ Грант-Джейкоб, Джеймс; Миллс, Бен; Мясник, Том; Чепмен, Ричард; Броклсби, Уильям; Фрей, Джереми (2011). «Влияние структуры газовой струи на генерацию высоких гармоник» (PDF) . Оптика Экспресс . 19 (10): 9801–9806. Бибкод : 2011OExpr..19.9801G . дои : 10.1364/OE.19.009801 . ПМИД 21643236 .
- ^ Jump up to: а б с Попминчев Д.; Эрнандес-Гарсия, К.; Доллар, Ф.; Манкузо, Калифорния; Пэн, ПК-К.; Барвик, Б.; Горман, Т.Т.; Алонсо-Мори, Р.; Алишаускас С.; Андрюкайтис, Г.; Балтушка А.; Бостедт, К.; Чен, М.-К.; Даковски, Г.Л.; Дерфи, CG; Экерт, С.; Фан, Т.-М.; Фергюсон, WR; Фришкорн, КГ; и др. (2015). «Ультрафиолетовый сюрприз: эффективная генерация высоких гармоник мягкого рентгеновского излучения в многократно ионизированной плазме». Наука . 350 (6265): 1225–1231. Бибкод : 2015Sci...350.1225P . дои : 10.1126/science.aac9755 . hdl : 10366/147088 . ПМИД 26785483 . S2CID 2342988 .
- ^ Jump up to: а б Попминчев, Т.; Чен, М.-К. Попминчев Д.; Арпин, П.; Браун, С.; Алисаускас, С.; Андрюкайтис, Г.; Бальчунас, Т.; Мюке, О.Д.; Пагзлис, А.; Балтуска, А.; Шим, Б.; Шраут, SE; Гаэта, А.; Эрнандес-Гарсия, К.; Бич, Л.; Беккер, А.; Джарон-Беккер, А.; Мурнейн, ММ; и др. (2012). «Яркие когерентные сверхвысокие гармоники в кэВном рентгеновском режиме от фемтосекундных лазеров среднего инфракрасного диапазона». Наука 336 (6086): 1287–1291. arXiv : 2403.19535 . Бибкод : 2012Наука... 336.1287P дои : 10.1126/science.1218497 . hdl : 10366/147089 . ПМИД 22679093 . S2CID 24628513 .
- ^ Рундквист, А.; Дерфи, CG; Чанг, З.; Херн, К.; Бэкус, С.; Мурнейн, ММ; Каптейн, ХК (1998). «Синхронная генерация когерентного мягкого рентгеновского излучения». Наука . 280 (5368): 1412–1415. arXiv : 2403.19636 . Бибкод : 1998Sci...280.1412R . дои : 10.1126/science.280.5368.1412 . ПМИД 9603725 .