Мюонная спиновая спектроскопия

Основной принцип мюонного спинового резонанса (Musr)

Мюонная спиновая спектроскопия , также известная как μSR , представляет собой экспериментальный метод, основанный на имплантации спин-поляризованных мюонов в материю и обнаружении влияния атомного, молекулярного или кристаллического окружения на их спиновое движение. Движение спина мюона обусловлено магнитным полем, испытываемым частицей, и может предоставлять информацию о ее локальном окружении так же, как и другие виды магнитного резонанса. ^[а] такие методы, как электронный спиновый резонанс (ЭПР или ЭПР) и, более подробно, ядерный магнитный резонанс (ЯМР).

Введение

Мюонная спиновая спектроскопия - это экспериментальный метод атомных, молекулярных и конденсированных сред, в котором используются методы ядерного обнаружения. По аналогии с аббревиатурами ранее известных спектроскопий ЯМР и ЭПР , мюонная спиновая спектроскопия также известна как мкСР. Аббревиатура означает вращение спина мюона, релаксацию или резонанс, в зависимости соответственно от того, является ли движение спина мюона преимущественно вращением (точнее, прецессией вокруг неподвижного магнитного поля ), релаксацией в направлении равновесного направления или более сложной динамикой, продиктованной путем добавления коротких радиочастотных импульсов. μSR не требует каких-либо радиочастотных методов для выравнивания зондирующего вращения.

В более общем смысле, мюонная спиновая спектроскопия включает в себя любое исследование взаимодействия магнитного момента мюона с его окружением при имплантации в любой вид материи. Двумя его наиболее примечательными особенностями являются способность изучать локальную среду из-за короткого эффективного диапазона взаимодействия мюонов с веществом и характерное временное окно (10 ⁻¹³ – 10 ⁻⁵ у) динамических процессов в атомных, молекулярных и конденсированных средах. Ближайшей параллелью микроСР является «импульсный ЯМР», при котором наблюдается зависящая от времени поперечная поляризация ядра или так называемый « распад свободной индукции » ядерной поляризации. Однако ключевое отличие состоит в том, что в микроСР используется специально имплантированный спин (мюон) и не полагается на внутренние ядерные спины.

Хотя частицы используются в качестве зонда, µSR не является методом дифракции. Четкое различие между методом микроSR и методами, использующими нейтроны или рентгеновские лучи, заключается в том, что рассеяние не используется. Например, методы нейтронографии используют изменение энергии и/или импульса рассеянного нейтрона для определения свойств образца. Напротив, имплантированные мюоны не дифрагируют, а остаются в образце до тех пор, пока не распадутся. Только тщательный анализ продукта распада (т.е. позитрона ) дает информацию о взаимодействии имплантированного мюона с его окружением в образце.

Как и многие другие ядерные методы, µSR опирается на открытия и разработки, сделанные в области физики элементарных частиц. После открытия мюона Сетом Неддермейером и Карлом Д. Андерсоном были проведены пионерские эксперименты по изучению его свойств в 1936 году с космическими лучами . Действительно, поскольку каждую минуту на каждый квадратный сантиметр земной поверхности попадает один мюон, мюоны составляют основную часть космических лучей, прибывающих на уровень земли. Однако для экспериментов с мюонами необходимы потоки мюонов порядка $10^{4}-10^{7}$ мюонов в секунду на квадратный сантиметр. Такие потоки можно получить только в ускорителях частиц высоких энергий , разработанных за последние 50 лет.

Производство мюонов

Столкновение пучка ускоренных протонов (типичная энергия 600 МэВ) с ядрами мишени приводит к образованию положительных пионов ( $\pi ^{+}$ ) через возможные реакции:

{\begin{array}{lll}p+p&\rightarrow &p+n+\pi ^{+}\\p+n&\rightarrow &n+n+\pi ^{+}\\\end{array}}

От последующего слабого распада пионов ( СРЕДНЕЕ время жизни $\tau _{\pi ^{+}}$ = 26,03 нс) положительные мюоны ( $\mu ^{+}$ ) образуются в результате распада двух тел :

\pi ^{+}\rightarrow \mu ^{+}+\nu _{\mu }.

Нарушение четности в слабых взаимодействиях означает, что существуют только левые нейтрино со спином , антипараллельным их линейному импульсу (аналогично в природе встречаются только правые антинейтрино). Поскольку пион бесспиновый, то нейтрино и $\mu ^{+}$ выбрасываются со спином, антипараллельным их импульсу в системе покоя пиона. Это ключ к созданию спин-поляризованных мюонных пучков. По значению импульса пиона различаются типы $\mu ^{+}$ -лучи доступны для измерений мкСР.

Энергетические классы мюонных пучков

Мюонные пучки подразделяются на три типа в зависимости от энергии образующихся мюонов: высокоэнергетические, поверхностные или «аризонские» и сверхмедленные мюонные пучки.

Пучки мюонов высоких энергий образуются пионами, вылетающими из мишени при высоких энергиях. Они собираются под некоторым телесным углом квадрупольными магнитами и направляются на секцию распада, состоящую из длинного сверхпроводящего соленоида с полем в несколько тесла. Если импульс пиона не слишком велик, большая часть пионов распадется до того, как достигнет конца соленоида. В лабораторных условиях поляризация пучка мюонов высокой энергии ограничена примерно 80%, а его энергия порядка ~40–50 МэВ. Хотя такой высокоэнергетический пучок требует использования подходящих замедлителей и образцов достаточной толщины, он гарантирует гомогенную имплантацию мюонов в объем образца. Такие лучи также используются для исследования образцов внутри реципиентов, например, образцов внутри камер давления. Такие мюонные пучки доступны в PSI , TRIUMF , J-PARC и RIKEN-RAL .

Второй тип мюонного пучка часто называют поверхностным или Аризонским пучком (напоминая о новаторской работе Пайфера и др. ^[1]^[2] из Университета Аризоны ). В этих пучках мюоны возникают из покоящихся пионов внутри, но вблизи поверхности мишени. Такие мюоны на 100% поляризованы, в идеале монохроматичны и имеют очень низкий импульс 29,8 МэВ/с (что соответствует кинетической энергии 4,1 МэВ). Они имеют ширину диапазона порядка 180 мг/см. ². Главным преимуществом этого типа пучка является возможность использовать относительно тонкие образцы. Пучки этого типа доступны в PSI (Швейцарский источник мюонов SμS), TRIUMF, J-PARC, ISIS Neutron and Muon Source и RIKEN-RAL.

Пучки положительных мюонов еще более низкой энергии ( сверхмедленные мюоны с энергией до диапазона эВ-кэВ) можно получить путем дальнейшего снижения энергии аризонского пучка за счет использования характеристик потерь энергии твердых замедлителей с большой запрещенной зоной . Этот метод был впервые использован исследователями на циклотронной установке TRUMF в Ванкувере, Британская Колумбия , Канада . Он был назван аббревиатурой μSOL (онлайн-сепаратор мюонов) и первоначально использовал LiF в качестве замедляющего твердого вещества. ^[3] В той же статье 1986 года также сообщалось о наблюдении отрицательных ионов мюония (т.е. Mu ⁻ или мкм ⁺ и ⁻ и ⁻) в вакууме. В 1987 году медленный μ ⁺ Скорость производства была увеличена в 100 раз с использованием тонкопленочных твердых замедлителей из редких газов, что позволило получить полезный поток положительных мюонов низкой энергии. ^[4] Эта технология производства впоследствии была принята PSI для их установки по созданию низкоэнергетических положительных мюонных пучков. Диапазон перестраиваемой энергии таких мюонных пучков соответствует глубине имплантации в твердые тела от менее нанометра до нескольких сотен нанометров. Поэтому возможно исследование магнитных свойств в зависимости от расстояния от поверхности образца. В настоящее время PSI является единственной установкой, где на постоянной основе доступен такой низкоэнергетический мюонный пучок. Технические разработки также проводились в RIKEN-RAL, но с сильно сниженной скоростью мюонов низкой энергии. J-PARC планирует разработать высокоинтенсивный низкоэнергетический мюонный пучок. ^{[ когда? ]}

Непрерывные и импульсные мюонные пучки

Помимо упомянутой выше классификации по энергии, пучки мюонов разделяют также по временной структуре ускорителя частиц, т. е. непрерывные или импульсные.

Для непрерывных мюонных источников доминирующей временной структуры не существует. При выборе подходящей скорости поступления мюонов мюоны имплантируются в образец один за другим. Основное преимущество состоит в том, что временное разрешение определяется исключительно конструкцией детектора и считывающей электроникой. Однако у этого типа источника есть два основных ограничения: (i) неотбракованные заряженные частицы, случайно попадающие в детекторы, производят значительные случайные фоновые отсчеты; это ставит под угрозу измерения после нескольких жизней мюонов, когда случайный фон превышает истинные события распада; и (ii) требование об обнаружении мюонов по одному устанавливает максимальную частоту событий. Фоновую проблему можно уменьшить за счет использования электростатических дефлекторов, гарантирующих, что мюоны не попадут в образец до распада предыдущего мюона. PSI и TRUMF содержат два непрерывных источника мюонов, доступных для экспериментов с микроSR.

В импульсных источниках мюонов протоны , поражающие мишень, объединяются в короткие, интенсивные и широко разнесенные импульсы, которые обеспечивают аналогичную временную структуру во вторичном мюонном пучке. Преимущество импульсных источников мюонов состоит в том, что частота событий ограничивается только конструкцией детектора. Более того, детекторы активны только после входящего мюонного импульса, что значительно снижает количество случайных фоновых отсчетов. Фактическое отсутствие фона позволяет расширить временное окно для измерений примерно в десять раз по сравнению со средним временем жизни мюона. Принципиальным недостатком является то, что ширина мюонного импульса ограничивает временное разрешение. ISIS Neutron and Muon Source и J-PARC — два импульсных источника мюонов, доступные для экспериментов с микроSR.

Спектроскопическая техника

Мюонная имплантация

Мюоны имплантируются в интересующий образец, где они очень быстро теряют энергию. К счастью, этот процесс замедления происходит таким образом, что он не ставит под угрозу измерение μSR. С одной стороны, оно очень быстрое (значительно быстрее 100 пс), что намного короче типичного временного окна мксР (до 20 мкс), а с другой стороны, все процессы, происходящие при торможении, кулоновскими ( ионизация являются атомы, рассеяние электронов , захват электронов ) по происхождению и не взаимодействуют со спином мюона, так что мюон термализуется без существенной потери поляризации.

Положительные мюоны обычно занимают межузельные узлы кристаллографической решетки , заметно отличающиеся своим электронным (зарядовым) состоянием. Спектроскопия мюона, химически связанного с неспаренным электроном, заметно отличается от спектроскопии всех других мюонных состояний, что объясняет историческое различие парамагнитных и диамагнитных состояний. Обратите внимание, что многие состояния диамагнитного мюона действительно ведут себя как парамагнитные центры, согласно стандартному определению парамагнетика . Например, в большинстве металлических образцов, которые являются парамагнетиками Паули , положительный заряд мюона коллективно экранируется облаком электронов проводимости . Так, в металлах мюон не связан ни с одним электроном, следовательно, находится в так называемом диамагнитном состоянии и ведет себя как свободный мюон. В изоляторах или полупроводниках коллективный экранирование не может иметь место, и мюон обычно захватывает один электрон и образует так называемый мюоний (Mu=μ ⁺+е ⁻), который имеет аналогичный размер ( радиус Бора ), уменьшенную массу и энергию ионизации с атомом водорода . Это прототип так называемого парамагнитного состояния.

Обнаружение поляризации мюонов

Распад положительного мюона на позитрон и два нейтрино происходит в процессе слабого взаимодействия после среднего времени жизниτ _µ = 2,197034(21) мкс:

\mu ^{+}\rightarrow e^{+}+\nu _{e}+{\bar {\nu }}_{\mu }~.

Нарушение четности в слабом взаимодействии приводит в этом более сложном случае ( трехчастичный распад ) к анизотропному распределению излучения позитронов относительно направления спина ц ⁺ во время распада. Вероятность эмиссии позитронов определяется выражением

W(\theta )d\theta \propto (1+a\cos \theta )d\theta ~,

где $\theta$ – угол между траекторией позитрона и µ ⁺-вращаться и $a$ – параметр внутренней асимметрии, определяемый механизмом слабого распада. Это анизотропное излучение фактически составляет основу метода мкСР.

Средняя асимметрия $A$ измеряется по статистическому ансамблю имплантированных мюонов и зависит от дальнейших экспериментальных параметров, таких как спиновая поляризация пучка $P_{\mu }$ , близко к единице, как уже говорилось . Теоретически $A$ =1/3 получается, если все испускаемые позитроны регистрируются с одинаковой эффективностью, независимо от их энергии. Практически значения $A$ Обычно получается ≈ 0,25.

Движение спина мюона может быть измерено в течение времени, определяемого распадом мюона , т.е. несколько раз τμ _, примерно 10 мкс. Асимметрия распада мюона коррелирует эмиссию позитронов и направления спинов мюонов. Самый простой пример — когда направление вращения всех мюонов остается постоянным во времени после имплантации (отсутствие движения). В этом случае асимметрия проявляется в дисбалансе количества позитронов в двух эквивалентных детекторах, расположенных перед и за образцом, вдоль оси пучка. Каждый из них фиксирует экспоненциально убывающую скорость в зависимости от времени t, прошедшего с момента имплантации, согласно

N_{\alpha }(t)=N_{0}\exp(-t/\tau _{\mu })(1+\alpha A)

с $\alpha =\pm 1$ для детектора, смотрящего в сторону и в сторону от стрелки вращения соответственно. Учитывая, что огромная спиновая поляризация мюона полностью находится за пределами теплового равновесия, динамическая релаксация в сторону равновесного неполяризованного состояния обычно проявляется в скорости счета как дополнительный фактор затухания перед экспериментальным параметром асимметрии A . Магнитное поле, параллельное начальному направлению спина мюона, исследует скорость динамической релаксации как функцию дополнительной зеемановской энергии мюона без введения дополнительной когерентной спиновой динамики. Эта экспериментальная установка называется μSR продольного поля (LF).

Особым случаем LF μSR является Zero Field (ZF) μSR, когда внешнее магнитное поле равно нулю. Это экспериментальное условие особенно важно, поскольку оно позволяет исследовать любое внутреннее квазистатическое (т.е. статическое в мюонном масштабе времени) магнитное поле распределения поля в мюонном узле. Внутренние квазистатические поля могут возникать спонтанно, а не индуцироваться магнитным откликом образца на внешнее поле. Они создаются неупорядоченными магнитными моментами ядер или, что более важно, упорядоченными магнитными моментами электронов и орбитальными токами.

Другой простой тип эксперимента с микроСР - это имплантация всех спинов мюонов когерентно вокруг внешнего магнитного поля с модулем $B$ , перпендикулярно оси луча, что приводит к колебаниям дисбаланса счета с соответствующей ларморовской частотой. $\omega$ между одними и теми же двумя детекторами, согласно

N_{\alpha }(t)=N_{0}\exp(-t/\tau _{\mu })(1+\alpha A\cos \omega t)

Поскольку ларморовская частота $\omega =\gamma _{\mu }B$ , с гиромагнитным отношением $\gamma _{\mu }=851.616$ Мрад(сТ) ⁻¹, частотный спектр, полученный с помощью этой экспериментальной установки, обеспечивает прямую оценку распределения интенсивности внутреннего магнитного поля. Распределение создает дополнительный фактор затухания экспериментальной асимметрии A . Этот метод обычно называют поперечным полем (TF) μSR.

На рисунке показан конус прецессии спина мюона вокруг внешнего магнитного поля, образующий угол $\theta$ с начальным направлением спина мюона ${\hat {x}}$ , которая совпадает с осью двух детекторов.

Более общий случай — когда начальное направление спина мюона (совпадающее с осью детектора) образует угол $\theta$ с направлением поля. В этом случае прецессия спина мюона описывает конус, что приводит как к продольной компоненте, так и к продольной компоненте. $A\cos ^{2}\theta$ и поперечная прецессирующая компонента $A\sin ^{2}\theta \cos \omega t$ , полной асимметрии. В эту категорию также попадают эксперименты ZF мкСР в присутствии спонтанного внутреннего поля.

Приложения

Вращение и релаксация спина мюона в основном осуществляются с положительными мюонами. Они хорошо подходят для изучения магнитных полей на атомном уровне внутри материи, например, создаваемых различными видами магнетизма и/или сверхпроводимости, встречающихся в соединениях, встречающихся в природе или искусственно созданных современной наукой о материалах .

Глубина проникновения Лондона является одним из наиболее важных параметров, характеризующих сверхпроводник , поскольку ее обратный квадрат является мерой плотности n _s куперовских пар . Зависимость ns _от температуры и магнитного поля прямо указывает на симметрию сверхпроводящей щели. Мюонная спиновая спектроскопия позволяет измерить глубину проникновения и поэтому используется для изучения высокотемпературных купратных сверхпроводников с момента их открытия в 1986 году.

В других важных областях применения мюония используется тот факт, что положительные мюоны захватывают электроны с образованием атомов мюония , которые химически ведут себя как легкие изотопы атома водорода . Это позволяет исследовать крупнейший из известных кинетических изотопных эффектов в некоторых простейших типах химических реакций, а также ранние стадии образования радикалов в органических химикатах. Мюоний также изучается как аналог водорода в полупроводниках , где водород является одной из наиболее распространенных примесей.

Удобства

Для μSR требуется ускоритель частиц для производства мюонного пучка. В настоящее время это достигается на нескольких крупных объектах в мире: источнике непрерывного действия CMMS в TRUMF в Ванкувере, Канада; непрерывный источник SμS в Институте Пауля Шеррера (PSI) в Виллигене, Швейцария; источник нейтронов и мюонов ISIS и импульсные источники RIKEN-RAL в лаборатории Резерфорда Эпплтона в Чилтоне, Великобритания; и объект J-PARC в Токае, Япония, где строится новый импульсный источник взамен источника KEK в Цукубе, Япония.Мюонные пучки также доступны в Лаборатории ядерных проблем Объединенного института ядерных исследований (ОИЯИ) в Дубне, Россия.Международное общество мкср-спектроскопии (ISMS) существует для содействия всемирному развитию мкСР. Членство в обществе открыто бесплатно для всех людей в научных кругах, правительственных лабораториях и промышленности, которые заинтересованы в целях общества.

См. также

Примечания

^ Резонансные методы часто характеризуются использованием резонансных контуров, чего нельзя сказать о мюонной спиновой спектроскопии. Однако истинная резонансная природа всех этих методов, включая мюонную спектроскопию, заключается в очень узком, резонансном требовании к любому зависящему от времени возмущению, чтобы оно могло эффективно влиять на динамику зонда: для каждого возбуждения, взаимодействующего с мюоном (колебания решетки, заряд и электронные спиновые волны) только те спектральные компоненты, которые очень близко соответствуют частоте прецессии мюона в конкретных экспериментальных условиях, могут вызвать значительное движение спина мюона.

Ссылки

^ Пайфер, А.Е.; Боуэн, Т.; Кендалл, КР (1976). «Пуч μ+ с высокой останавливающей плотностью». Ядерные приборы и методы . 135 (1): 39–46. Бибкод : 1976NucIM.135...39P . дои : 10.1016/0029-554X(76)90823-5 .
^ Боуэн, Т. (1985). «Поверхностный мюонный пучок». Физ. Сегодня . 38 (7):22. Бибкод : 1985ФТ....38г..22Б . дои : 10.1063/1.881018 .
^ Харшман, доктор медицинских наук; и др. (1986). «Наблюдение низких энергий μ ⁺ Эмиссия от твердых поверхностей». Physical Review Letters . 56 (26): 2850–2853. Bibcode : 1986PhRvL..56.2850H . doi : 10.1103/PhysRevLett.56.2850 . PMID 10033111 .
^ Харшман, доктор медицинских наук; Миллс, А. П. младший; Беверидж, Дж.Л.; Кендалл, КР; Моррис, Джорджия; Сенба, М.; Уоррен, Дж.Б.; Рупаал, АС; Тернер, Дж. Х. (1987). «Генерация медленных положительных мюонов из твердых замедлителей редких газов». Физический обзор B . 36 (16): 8850–8853(Р). Бибкод : 1987PhRvB..36.8850H . дои : 10.1103/PhysRevB.36.8850 . ПМИД 9942727 .

Внешние ссылки

[1] Резонансные методы часто характеризуются использованием резонансных контуров, чего нельзя сказать о мюонной спиновой спектроскопии. Однако истинная резонансная природа всех этих методов, включая мюонную спектроскопию, заключается в очень узком, резонансном требовании к любому зависящему от времени возмущению, чтобы оно могло эффективно влиять на динамику зонда: для каждого возбуждения, взаимодействующего с мюоном (колебания решетки, заряд и электронные спиновые волны) только те спектральные компоненты, которые очень близко соответствуют частоте прецессии мюона в конкретных экспериментальных условиях, могут вызвать значительное движение спина мюона.

[2] Пайфер, А.Е.; Боуэн, Т.; Кендалл, КР (1976). «Пуч μ+ с высокой останавливающей плотностью». Ядерные приборы и методы . 135 (1): 39–46. Бибкод : 1976NucIM.135...39P . дои : 10.1016/0029-554X(76)90823-5 .

[3] Боуэн, Т. (1985). «Поверхностный мюонный пучок». Физ. Сегодня . 38 (7):22. Бибкод : 1985ФТ....38г..22Б . дои : 10.1063/1.881018 .

[4] Харшман, доктор медицинских наук; и др. (1986). «Наблюдение низких энергий μ ⁺ Эмиссия от твердых поверхностей». Physical Review Letters . 56 (26): 2850–2853. Bibcode : 1986PhRvL..56.2850H . doi : 10.1103/PhysRevLett.56.2850 . PMID 10033111 .

[5] Харшман, доктор медицинских наук; Миллс, А. П. младший; Беверидж, Дж.Л.; Кендалл, КР; Моррис, Джорджия; Сенба, М.; Уоррен, Дж.Б.; Рупаал, АС; Тернер, Дж. Х. (1987). «Генерация медленных положительных мюонов из твердых замедлителей редких газов». Физический обзор B . 36 (16): 8850–8853(Р). Бибкод : 1987PhRvB..36.8850H . дои : 10.1103/PhysRevB.36.8850 . ПМИД 9942727 .

[а]

[1]

[2]

[3]

[4]