✖


Jump to content

Функционалы Миннесоты

    Add links
    (Перенаправлено с «Миннесота Функционалс »)

    Миннесотские функционалы (M yz ) представляют собой группу сильно параметризованных приближенных обменно - корреляционных энергетических функционалов в теории функционала плотности (DFT). Они разработаны группой Дональда Трулара в Университете Миннесоты . Функционалы Миннесоты доступны в большом количестве популярных компьютерных программ по квантовой химии и могут использоваться для вычислений в традиционной квантовой химии и физике твердого тела.

    Эти функционалы основаны на приближении мета-GGA , т.е. они включают члены, которые зависят от плотности кинетической энергии, и все они основаны на сложных функциональных формах, параметризованных в высококачественных базах данных эталонных тестов. Функционалы Myz сообществе ​​широко используются и тестируются в квантовой химии . [1] [2] [3] [4]

    Споры

    [ редактировать ]

    Независимые оценки сильных сторон и ограничений функционалов Миннесоты по отношению к различным химическим свойствам ставят под сомнение их точность. [5] [6] [7] [8] [9] Некоторые считают эту критику несправедливой. С этой точки зрения, поскольку функционалы Миннесоты нацелены на сбалансированное описание химии как основной группы, так и переходных металлов, исследования, оценивающие функционалы Миннесоты, основаны исключительно на результатах работы в базах данных основной группы. [5] [6] [7] [8] дают искаженную информацию, поскольку функционалы, которые хорошо подходят для химии основной группы, могут не подходить для химии переходных металлов.

    Исследование, проведенное в 2017 году, выявило, по всей видимости, плохую эффективность функционалов Миннесоты в отношении атомной плотности. [10] Другие впоследствии опровергли эту критику, заявив, что сосредоточение внимания только на атомных плотностях (включая химически неважные, сильно заряженные катионы) вряд ли имеет отношение к реальным применениям теории функционала плотности в вычислительной химии . Другое исследование показало, что это так: для функционалов Миннесоты ошибки в атомных плотностях и в энергетике действительно не связаны, и функционалы Миннесоты работают лучше для двухатомных плотностей, чем для атомных плотностей. [11] В исследовании делается вывод, что атомные плотности не дают точного суждения о характеристиках функционалов плотности. [11] Также было показано, что функционалы Миннесоты воспроизводят химически релевантные функции Фукуи лучше, чем атомные плотности. [12]

    Семейство функционалов

    [ редактировать ]

    Миннесота 05

    [ редактировать ]

    Первое семейство функционалов Миннесоты, опубликованное в 2005 году, состоит из:

    • М05: [13] Глобальный гибридный функционал с 28% ВЧ-обменом.
    • М05-2Х [14] Глобальный гибридный функционал с 56% ВЧ-обменом.

    Помимо доли ВЧ-обмена семейство функционалов М05 включает 22 дополнительных эмпирических параметра. [14] Чай и его коллеги сообщили о функционале с разделением диапазонов, основанном на форме M05, ωM05-D, который включает в себя эмпирические поправки на атомную дисперсию. [15]

    Миннесота 06

    [ редактировать ]

    Семейство '06 представляет собой общее улучшение. [ нужна ссылка ] над семейством 05 и состоит из:

    • М06-Л: [16] Локальный функционал, 0% ВЧ обмен. Предназначен для быстрой работы, хорошо подходит для переходных металлов, неорганических и металлоорганических соединений.
    • версияM06-L: [17] Локальный функционал, 0% ВЧ обмен. M06-L переработан для более плавных кривых потенциальной энергии и повышения общей точности.
    • М06: [18] Глобальный гибридный функционал с 27% ВЧ-обменом. Предназначен для термохимии основных групп и нековалентных взаимодействий, термохимии переходных металлов и металлоорганических соединений. Обычно это самый универсальный из функционалов 06. [ нужна ссылка ] , и из-за такой широкой применимости он может быть немного хуже, чем M06-2X, для определенных свойств, требующих высокого процента обмена HF, таких как термохимия и кинетика.
    • версияM06: [19] Глобальный гибридный функционал с HF-обменом 40,4%. Предназначен для широкого спектра применений в области химии основных групп, химии переходных металлов и прогнозирования молекулярной структуры взамен M06 и M06-2X.
    • М06-2Х: [18] Глобальный гибридный функционал с 54% ВЧ-обменом. Это лучший результат среди 06 функционалов для термохимии, кинетики и нековалентных взаимодействий основной группы. [20] однако его нельзя использовать в случаях, когда задействованы или могут быть задействованы несколько эталонных видов, [20] такие как термохимия переходных металлов и металлоорганические соединения.
    • М06-ХФ: [21] Глобальный гибридный функционал со 100% обменом ВЧ. Предназначен для переноса заряда TD-DFT и систем, где самовоздействие является патологическим.

    Функционалы M06 и M06-2X вводят в обменно-корреляционный функционал 35 и 32 эмпирически оптимизированных параметра соответственно. [18] Чай и его коллеги сообщили о функционале с разделением диапазонов, основанном на форме M06, ωM06-D3, который включает эмпирические поправки на атомную дисперсию. [22]

    Миннесота 08

    [ редактировать ]

    Семейство '08 было создано с основной целью улучшить функциональную форму M06-2X, сохранив характеристики термохимии, кинетики и нековалентных взаимодействий основной группы. Это семейство состоит из двух функционалов с высоким процентом ВЧ-обмена и характеристиками, аналогичными характеристикам M06-2X. [ нужна ссылка ] :

    • M08-HX: [23] Глобальный гибридный функционал с HF-обменом 52,23%. Предназначен для термохимии основной группы, кинетики и нековалентных взаимодействий.
    • M08-ТАК: [23] Глобальный гибридный функционал с HF-обменом 56,79%. Предназначен для термохимии основной группы, кинетики и нековалентных взаимодействий.

    Миннесота 11

    [ редактировать ]

    Семейство '11 вводит разделение диапазонов в функционалах Миннесоты и модификации функциональной формы и обучающих баз данных. Эти модификации также сократили количество функционалов в полном семействе с 4 (M06-L, M06, M06-2X и M06-HF) до всего 2:

    • М11-Л: [24] Локальный функционал (0% ВЧ-обмена) с двухдиапазонным DFT-обменом. Предполагалось, что он будет быстрым, подходящим для переходных металлов, неорганических, металлоорганических и нековалентных взаимодействий, а также значительно улучшен по сравнению с M06-L.
    • М11: [25] Гибридный функционал с разделением диапазонов с 42,8% ВЧ-обменом на ближнем расстоянии и 100% на дальнем. Предназначен для термохимии, кинетики и нековалентных взаимодействий основной группы, с предполагаемыми характеристиками, сравнимыми с M06-2X, а также для приложений TD-DFT, с предполагаемыми характеристиками, сопоставимыми с M06-HF.
    • версияM11: [26] Гибридный функционал с разделением диапазонов с 22,5% ВЧ-обменом на ближнем и 100% на дальнем. Предназначен для обеспечения хороших характеристик электронных возбуждений и хорошего прогнозирования свойств основного состояния по всем направлениям.

    Миннесота 12

    [ редактировать ]

    Семья 12 использует неразборный [27] (N в MN) функциональная форма, призванная обеспечить сбалансированную производительность как для приложений в области химии, так и физики твердого тела. Его составляют:

    • МН12-Л: [28] Локальный функционал, 0% ВЧ обмен. Целью функционала было сделать его очень универсальным и обеспечить хорошую вычислительную производительность и точность для решения энергетических и структурных задач как в химии, так и в физике твердого тела.
    • МН12-СХ: [29] Гибридный функционал экранированного обмена (SX) с HF-обменом 25% на ближнем расстоянии и 0% HF-обменом на дальнем расстоянии. MN12-L должен был быть очень универсальным и обеспечивать хорошую производительность при решении энергетических и структурных задач как в химии, так и в физике твердого тела, при вычислительных затратах, промежуточных между локальными и глобальными гибридными функционалами.

    Миннесота 15

    [ редактировать ]

    15 функциональных моделей — новейшее пополнение семейства Minnesota. Как и семейство 12, функционалы основаны на неразделимой форме, но в отличие от семейств 11 или 12 гибридный функционал не использует разделение диапазонов: MN15 представляет собой глобальный гибрид, как и в семействах до 11. Семейство 15 состоит из двух функционалов.

    • МН15, [30] глобальный гибрид с 44% ВЧ-обменом.
    • МН15-Л, [31] локальный функционал с 0% обменом ВЧ.

    Основное программное обеспечение с реализацией функционалов Миннесоты

    [ редактировать ]
    Упаковка М05 М05-2Х М06-Л версияM06-L М06 М06-2Х M06-HF M08-HX М08-СО М11-Л М11 МН12-Л МН12-СХ МН15 МН15-Л
    АПД Да* Да* Да Нет Да Да Да Да* Да* Да* Да* Да* Да* Да* Да*
    КПМД Да Да Да Нет Да Да Да Да Да Да Да Нет Нет Нет Нет
    ГЕЙМСС (США) Да Да Да Нет Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да
    Гауссово 16 Да Да Да Нет Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да
    Ягуар Да Да Да Нет Да Да Да Да Да Да Да Да Нет Да Да
    Libxc Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да
    МОЛКАС Да Да Да Нет Да Да Да Да Да Нет Нет Нет Нет Нет Нет
    МОЛПРО Да Да Да Нет Да Да Да Да Да Да Нет Нет Нет Нет Нет
    СЗХим Да Да Да Нет Да Да Да Да Да Да Да Нет Нет Нет Нет
    Орка Да* Да* Да Да* Да Да Да* Да* Да* Да* Да* Да* Да* Да* Да*
    PSI4 Да* Да* Да* Нет Да* Да* Да* Да* Да* Да* Да* Да* Да* Да* Да*
    Кью-Хим Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да Да Нет Да
    Столько же, сколько эспрессо Нет Нет Да Нет Нет Нет Нет Нет Нет Нет Нет Нет Нет Нет Нет
    ТУРБОМОЛЬ Да* Да* Да Да* Да Да Да Да* Да* Да* Да* Да* Да* Да* Да*
    ВАСП Нет Нет Да Нет Нет Нет Нет Нет Нет Нет Нет Нет Нет Нет Нет

    * Использование LibXC.

    Ссылки

    [ редактировать ]
    1. ^ Эй Джей Коэн, П. Мори-Санчес и В. Ян (2012). «Проблемы теории функционала плотности». Химические обзоры . 112 (1): 289–320. дои : 10.1021/cr200107z . ПМИД   22191548 .
    2. ^ Э. Г. Хоэнштайн, ST Chill и CD Sherrill (2008). «Оценка эффективности обменно-корреляционных функционалов M05-2X и M06-2X для нековалентных взаимодействий в биомолекулах». Журнал химической теории и вычислений . 4 (12): 1996–2000. дои : 10.1021/ct800308k . ПМИД   26620472 .
    3. ^ К.Э. Райли; М. Питоняк; П. Юречка; П. Хобза (2010). «Стабилизация и структурные расчеты нековалентных взаимодействий в протяженных молекулярных системах на основе теорий волновой функции и функционала плотности». Химические обзоры . 110 (9): 5023–63. дои : 10.1021/cr1000173 . ПМИД   20486691 .
    4. ^ Л. Ферриги; Ю. Пан; Х. Грёнбек; Б. Хаммер (2012). «Исследование самособирающихся монослоев алкилтиолата на Au (111) с использованием полулокального функционала плотности мета-GGA». Журнал физической химии . 116 (13): 7374–7379. дои : 10.1021/jp210869r .
    5. ^ Jump up to: а б Н. Мардиросян; М. Хед-Гордон (2013). «Характеристика и понимание удивительно медленной сходимости базисного набора нескольких функционалов плотности Миннесоты для энергий межмолекулярного взаимодействия» . Журнал химической теории и вычислений . 9 (10): 4453–4461. дои : 10.1021/ct400660j . ОСТИ   1407198 . ПМИД   26589163 . S2CID   206908565 .
    6. ^ Jump up to: а б Л. Геригк (2015). «Обработка эффектов лондонской дисперсии с помощью новейших функционалов плотности Миннесоты: проблемы и возможные решения». Журнал писем по физической химии . 6 (19): 3891–3896. doi : 10.1021/acs.jpclett.5b01591 . hdl : 11343/209007 . ПМИД   26722889 .
    7. ^ Jump up to: а б Н. Мардиросян; М. Хед-Гордон (2016). «Насколько точны функционалы плотности Миннесоты для нековалентных взаимодействий, энергий изомеризации, термохимии и высоты барьера с участием молекул, состоящих из элементов основной группы?» . Журнал химической теории и вычислений . 12 (9): 4303–4325. дои : 10.1021/acs.jctc.6b00637 . ОСТИ   1377487 . ПМИД   27537680 . S2CID   5479661 .
    8. ^ Jump up to: а б Тейлор, ДеКарлос Э.; Аньян, Янош Г.; Галли, Джулия; Чжан, Цуй; Гижи, Франсуа; Хирао, Кимихико; Сон, Чон Вон; Рахул, Кар; Анатоль фон Лилиенфельд, О. (23 сентября 2016 г.). «Слепое испытание методов определения энергий межмолекулярного взаимодействия, основанных на функционале плотности». Журнал химической физики . 145 (12): 124105. Бибкод : 2016JChPh.145l4105T . дои : 10.1063/1.4961095 . hdl : 1911/94780 . ISSN   0021-9606 . ПМИД   27782652 .
    9. ^ Кепп, Каспер П. (9 марта 2017 г.). «Анализ функционалов плотности химических связей золота» (PDF) . Журнал физической химии А. 121 (9): 2022–2034. Бибкод : 2017JPCA..121.2022K . дои : 10.1021/acs.jpca.6b12086 . ISSN   1089-5639 . ПМИД   28211697 . S2CID   206643889 .
    10. ^ Медведев Михаил Георгиевич; Бушмаринов Иван С.; Сунь, Цзяньвэй; Пердью, Джон П.; Лысенко, Константин А. (06 января 2017 г.). «Теория функционала плотности отклоняется от пути к точному функционалу». Наука . 355 (6320): 49–52. Бибкод : 2017Наука...355...49М . дои : 10.1126/science.aah5975 . ISSN   0036-8075 . ПМИД   28059761 . S2CID   206652408 .
    11. ^ Jump up to: а б Брорсен, Курт Р.; Ян, Ян; Пак, Майкл В.; Хаммес-Шиффер, Шарон (2017). «Коррелирует ли точность теории функционала плотности для энергии распыления и плотности в областях соединения?». Дж. Физ. хим. Летт . 8 (9): 2076–2081. doi : 10.1021/acs.jpclett.7b00774 . ПМИД   28421759 .
    12. ^ Гулд, Тим (2017). «Что делает аппроксимацию функционала плотности хорошей? Выводы из левой функции Фукуи». Дж. Хим. Теория вычислений . 13 (6): 2373–2377. дои : 10.1021/acs.jctc.7b00231 . hdl : 10072/348655 . ПМИД   28493684 .
    13. ^ Ю. Чжао, Н. Э. Шульц и Д. Г. Трулар (2005). «Обменно-корреляционный функционал широкой точности для металлических и неметаллических соединений, кинетики и нековалентных взаимодействий». Журнал химической физики . 123 (16): 161103. Бибкод : 2005JChPh.123p1103Z . дои : 10.1063/1.2126975 . ПМИД   16268672 .
    14. ^ Jump up to: а б Ю. Чжао, Н. Э. Шульц и Д. Г. Трулар (2006). «Разработка функционалов плотности путем сочетания метода удовлетворения ограничений с параметризацией для термохимии, термохимической кинетики и нековалентных взаимодействий». Журнал химической теории и вычислений . 2 (2): 364–382. дои : 10.1021/ct0502763 . ПМИД   26626525 . S2CID   18998235 .
    15. ^ Линь, Ю-Шэн; Цай, Чен-Вэй; Ли, Гуан-Де и Чай, Дженг-Да (2012). «Дальнодействующие скорректированные гибридные аппроксимации мета-обобщенного градиента с дисперсионными поправками». Журнал химической физики . 136 (15): 154109. arXiv : 1201.1715 . Бибкод : 2012JChPh.136o4109L . дои : 10.1063/1.4704370 . ПМИД   22519317 . S2CID   16662593 .
    16. ^ Ю. Чжао и Д.Г. Трулар (2006). «Новый функционал локальной плотности для термохимии основной группы, связи переходных металлов, термохимической кинетики и нековалентных взаимодействий». Журнал химической физики . 125 (19): 194101. Бибкод : 2006JChPh.125s4101Z . CiteSeerX   10.1.1.186.6548 . дои : 10.1063/1.2370993 . ПМИД   17129083 .
    17. ^ Ин Ван; Синьшэн Цзинь; Хаоюй С. Ю; Дональд Г. Трулар и Сяо Хи (2017). «Пересмотренный функционал M06-L для повышения точности определения высоты барьера химических реакций, нековалентных взаимодействий и физики твердого тела» . Учеб. Натл. акад. наук. США . 114 (32): 8487–8492. Бибкод : 2017PNAS..114.8487W . дои : 10.1073/pnas.1705670114 . ПМК   5559035 . ПМИД   28739954 .
    18. ^ Jump up to: а б с Ю. Чжао и Д.Г. Трулар (2008). «Набор функционалов плотности M06 для термохимии основной группы, термохимической кинетики, нековалентных взаимодействий, возбужденных состояний и переходных элементов: два новых функционала и систематическое тестирование четырех функционалов класса M06 и 12 других функционалов» . Теория химии Acc . 120 (1–3): 215–241. дои : 10.1007/s00214-007-0310-x .
    19. ^ Ю. Ван; П. Верма; С. Джин; Д. Г. Трулар и X. Он (2018). «Пересмотренный функционал плотности M06 для химии основных групп и переходных металлов» . Учеб. Натл. акад. наук. США . 115 (41): 10257–10262. Бибкод : 2018PNAS..11510257W . дои : 10.1073/pnas.1810421115 . ПМК   6187147 . ПМИД   30237285 .
    20. ^ Jump up to: а б Мардироссян, Нарбе; Хед-Гордон, Мартин (2 октября 2017 г.). «Тридцать лет теории функционала плотности в вычислительной химии: обзор и обширная оценка 200 функционалов плотности» . Молекулярная физика . 115 (19): 2315–2372. Бибкод : 2017МолФ.115.2315М . дои : 10.1080/00268976.2017.1333644 . ISSN   0026-8976 .
    21. ^ Ю. Чжао и Д.Г. Трулар (2006). «Функционал плотности для спектроскопии: отсутствие ошибки самодействия на дальнем расстоянии, хорошие характеристики для состояний Ридберга и переноса заряда, а также лучшие характеристики в среднем, чем B3LYP для основных состояний». Журнал физической химии А. 110 (49): 13126–13130. Бибкод : 2006JPCA..11013126Z . дои : 10.1021/jp066479k . ПМИД   17149824 .
    22. ^ Линь, Ю-Шэн; Ли, Гуан-Де; Мао, Шань-Пин и Чай, Дженг-Да (2013). «Дальнодействующие скорректированные гибридные функционалы плотности с улучшенными поправками на дисперсию». Дж. Хим. Теория вычислений . 9 (1): 263–272. arXiv : 1211.0387 . дои : 10.1021/ct300715s . ПМИД   26589028 . S2CID   13494471 .
    23. ^ Jump up to: а б Ю. Чжао и Д.Г. Трулар (2008). «Исследование предела точности глобального гибридного функционала метаплотности для термохимии, кинетики и нековалентных взаимодействий основной группы». Журнал химической теории и вычислений . 4 (11): 1849–1868. дои : 10.1021/ct800246v . ПМИД   26620329 .
    24. ^ Р. Певерати и Д. Г. Трулар (2012). «M11-L: функционал локальной плотности, обеспечивающий повышенную точность расчетов электронной структуры в химии и физике» . Журнал писем по физической химии . 3 (1): 117–124. дои : 10.1021/jz201525m .
    25. ^ Р. Певерати и Д. Г. Трулар (2011). «Повышение точности гибридных функционалов плотности мета-GGA путем разделения диапазонов» . Журнал писем по физической химии . 2 (21): 2810–2817. дои : 10.1021/jz201170d .
    26. ^ П. Верма; Ю. Ван; С. Гош; X. Он и Д.Г. Трулар (2019). «Пересмотренный функционал обменной корреляции M11 для энергии электронного возбуждения и свойств основного состояния». Журнал физической химии А. 123 (13): 2966–2990. Бибкод : 2019JPCA..123.2966V . дои : 10.1021/acs.jpca.8b11499 . ПМИД   30707029 . S2CID   73431138 .
    27. ^ Р. Певерати и Д. Г. Трулар (2012). «Обменно-корреляционный функционал с хорошей точностью как для структурных, так и для энергетических свойств, зависящий только от плотности и ее градиента» . Журнал химической теории и вычислений . 8 (7): 2310–2319. дои : 10.1021/ct3002656 . ПМИД   26588964 .
    28. ^ Р. Певерати и Д. Г. Трулар (2012). «Улучшенное и широко точное локальное приближение обменно-корреляционного функционала плотности: функционал MN12-L для расчетов электронной структуры в химии и физике». Физическая химия Химическая физика . 14 (38): 13171–13174. Бибкод : 2012PCCP...1413171P . дои : 10.1039/c2cp42025b . ПМИД   22910998 .
    29. ^ Р. Певерати и Д. Г. Трулар (2012). «Экранированные обменные функционалы плотности широкой точности для химии и физики твердого тела». Физическая химия Химическая физика . 14 (47): 16187–91. Бибкод : 2012PCCP...1416187P . дои : 10.1039/c2cp42576a . ПМИД   23132141 .
    30. ^ Ю, Хаоюй С.; Он, Сяо; Ли, Шаохун Л. и Трулар, Дональд Г. (2016). «MN15: Функционал глобальной гибридной обменно-корреляционной плотности Кона – Шама с широкой точностью для многоэтапных и одноэталонных систем и нековалентных взаимодействий» . хим. Наука . 7 (8): 5032–5051. дои : 10.1039/C6SC00705H . ПМК   6018516 . ПМИД   30155154 .
    31. ^ Ю, Хаоюй С.; Он, Сяо и Трулар, Дональд Г. (2016). «MN15-L: новый локальный обменно-корреляционный функционал для теории функционала плотности Кона – Шама с широкой точностью для атомов, молекул и твердых тел». Дж. Хим. Теория вычислений . 12 (3): 1280–1293. дои : 10.1021/acs.jctc.5b01082 . ПМИД   26722866 .
    [ редактировать ]
    Retrieved from "https://en.wikipedia.org/w/index.php?title=Minnesota_functionals&oldid=1231123504"
    Arc.Ask3.Ru: конец переведенного документа.
    Arc.Ask3.Ru
    Номер скриншота №: 15a4b1fac862f6550bb574adfbfc0aee__1719407040
    URL1:https://arc.ask3.ru/arc/aa/15/ee/15a4b1fac862f6550bb574adfbfc0aee.html
    Заголовок, (Title) документа по адресу, URL1:
    Minnesota functionals - Wikipedia
    Данный printscreen веб страницы (снимок веб страницы, скриншот веб страницы), визуально-программная копия документа расположенного по адресу URL1 и сохраненная в файл, имеет: квалифицированную, усовершенствованную (подтверждены: метки времени, валидность сертификата), открепленную ЭЦП (приложена к данному файлу), что может быть использовано для подтверждения содержания и факта существования документа в этот момент времени. Права на данный скриншот принадлежат администрации Ask3.ru, использование в качестве доказательства только с письменного разрешения правообладателя скриншота. Администрация Ask3.ru не несет ответственности за информацию размещенную на данном скриншоте. Права на прочие зарегистрированные элементы любого права, изображенные на снимках принадлежат их владельцам. Качество перевода предоставляется как есть. Любые претензии, иски не могут быть предъявлены. Если вы не согласны с любым пунктом перечисленным выше, вы не можете использовать данный сайт и информация размещенную на нем (сайте/странице), немедленно покиньте данный сайт. В случае нарушения любого пункта перечисленного выше, штраф 55! (Пятьдесят пять факториал, Денежную единицу (имеющую самостоятельную стоимость) можете выбрать самостоятельно, выплаичвается товарами в течение 7 дней с момента нарушения.)