Лазерная фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением

Лазерная фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением — это форма фотоэмиссионной спектроскопии с угловым разрешением используется лазер , в которой в качестве источника света . Фотоэмиссионная спектроскопия — мощный и чувствительный экспериментальный метод изучения физики поверхности. Он основан на фотоэлектрическом эффекте , первоначально обнаруженном Генрихом Герцем в 1887 году и позже объясненном Альбертом Эйнштейном в 1905 году: когда материал освещается светом, электроны могут поглощать фотоны и покидать материал с кинетической энергией: $E=hf-\phi$, где $hf$ — энергия падающего фотона , $\phi$ работа выхода материала. Поскольку кинетическая энергия выброшенных электронов тесно связана с внутренней электронной структурой , анализируя фотоэлектронную спектроскопию, можно понять фундаментальные физические и химические свойства материала, такие как тип и расположение локальных связей , электронная структура и химический состав .

Кроме того, поскольку электроны с разным импульсом покидают образец в разных направлениях, фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением для получения дисперсионного спектра энергии-импульса широко используется . Фотоэмиссионный . эксперимент проводится с использованием источника света синхротронного излучения с типичной энергией фотонов 20 – 100 эВ Синхротронный свет идеально подходит для исследования двумерных поверхностных систем и обеспечивает беспрецедентную гибкость для непрерывного изменения энергии падающих фотонов. Однако из-за высоких затрат на строительство и обслуживание этого ускорителя, высокой конкуренции за время пучка, а также универсального минимума длины свободного пробега электронов в материале около рабочей энергии фотонов (20–100 эВ), что приводит к фундаментальному затруднению. Учитывая чувствительность трехмерных объемных материалов, желателен альтернативный источник фотонов для фотоэмиссионной спектроскопии с угловым разрешением.

Если используются фемтосекундные лазеры, метод можно легко расширить для доступа к возбужденным электронным состояниям и динамике электронов, введя схему накачки-зонда, см. Также двухфотонную фотоэлектронную спектроскопию .

Лазерный АРПЭС

Фон

Настольная лазерная фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением была разработана некоторыми исследовательскими группами. Дэниел Дессау из Университета Колорадо в Боулдере провел первую демонстрацию и применил эту технику для исследования сверхпроводниковой системы. Достижение не только значительно снижает стоимость и размер установки, но и, что наиболее важно, обеспечивает беспрецедентно высокую объемную чувствительность за счет низкой энергии фотонов, обычно 6 эВ, и, следовательно, более длинной длины свободного пробега фотоэлектронов (2–7 нм). в образце. Это преимущество чрезвычайно полезно и мощно для изучения сильно коррелированных материалов и высокотемпературных сверхпроводников , в которых физика фотоэлектронов из самых верхних слоев может отличаться от основной. Помимо улучшения объемной чувствительности примерно на один порядок, прогресс в разрешении по импульсу также очень значителен: фотоэлектроны будут более широко рассредоточены по углу излучения, когда энергия падающего фотона уменьшится. Другими словами, для данного углового разрешения электронного спектрометра более низкая энергия фотонов приводит к более высокому разрешению по импульсу. на основе лазера 6 эВ Типичное импульсное разрешение ARPES примерно в 8 раз лучше, чем у синхротронного излучения ARPES 50 эВ . Кроме того, лучшее разрешение по импульсу из-за низкой энергии фотонов также приводит к меньшему количеству k-пространства, доступному для ARPES , что полезно для более точного анализа спектра. Например, в синхротроне ARPES с энергией 50 эВ электроны из первых 4 зон Бриллюэна будут возбуждаться и рассеиваться, внося вклад в фон фотоэлектронного анализа. Однако небольшой импульс ARPES с энергией 6 эВ будет иметь доступ только к некоторой части первой зоны Бриллюэна , и поэтому только те электроны из небольшой области k-пространства могут быть выброшены и обнаружены в качестве фона. Уменьшение фона неупругого рассеяния желательно при измерении слабых физических величин, в частности, высокотемпературных сверхпроводников .

Экспериментальная реализация

В первой системе ARPES на основе лазера с энергией 6 эВ использовался Ti: сапфировый генератор с синхронизацией мод Керра, который накачивался другим Nd: ванадатным лазером с удвоенной частотой и мощностью 5 Вт, а затем генерировал импульсы длительностью 70 фс и 6 нДж, которые можно настраивать в районе 840 нм ( 1,5 эВ) с частотой повторения 1 МГц. Два этапа нелинейной генерации второй гармоники света осуществляются посредством фазового синхронизма типа Ι в β- борате бария , а затем генерируется четверной свет с длиной волны 210 нм (~ 6 эВ), который, наконец, фокусируется и направляется в сверхвысокий вакуум. камера как источник фотонов низкой энергии для исследования электронной структуры образца.

В первой демонстрации группа Дессау показала, что типичный спектр четвертой гармоники очень хорошо соответствует гауссовскому профилю с полной шириной на полувысоте 4,7 мэВ, а также обеспечивает мощность 200 мкВт. Производительность высокого потока (~ 10 ¹⁴ - 10 ¹⁵ фотонов/с) и узкая полоса пропускания приводит к тому, что ARPES на основе лазера подавляет синхротронного излучения, ARPES лучшие каналы ондулятора . даже несмотря на то, что используются Еще один примечательный момент заключается в том, что можно заставить четверной свет проходить либо через 1/4- волновую пластинку , либо через 1/2- волновую пластинку , которая создает свет с круговой поляризацией или через любую линейную поляризацию света в ARPES . Поскольку поляризация света может влиять на соотношение сигнал/фон, возможность контролировать поляризацию света является очень значительным улучшением и преимуществом по сравнению с синхротроном ARPES. Благодаря вышеупомянутым преимуществам, включая более низкие затраты на эксплуатацию и техническое обслуживание, лучшее разрешение по энергии и импульсу, а также более высокий поток и простоту управления поляризацией источника фотонов, лазерный ARPES, несомненно, является идеальным кандидатом для проведения более сложных экспериментов. по физике конденсированного состояния .

Приложения

Высокотемпературный _​ сверхпроводник

Одним из способов продемонстрировать мощные возможности лазерного ARPES является исследование высокотемпературных сверхпроводников . Следующие ссылки на рисунки относятся к этой публикации. На рис. 1 показан экспериментальный закон дисперсии энергии связи в зависимости от импульса сверхпроводящего Bi ₂ Sr ₂ CaCu ₂ O _8+d вдоль узлового направления зоны Бриллюэна . Рис. 1 (б) и рис. 1 (в) сняты источником синхротронного света 28 эВ и 52 эВ соответственно с лучшими ондулятора линиями . Значительно более острые спектральные пики, свидетельствующие о наличии квазичастиц в купратном сверхпроводнике , полученные с помощью мощного лазерного ARPES, показаны на рис. 1 (а) . Это первое сравнение дисперсионного соотношения энергия-импульс при низкой энергии фотонов настольного лазера с более высокой энергией синхротронного ARPES. Гораздо более четкая дисперсия в (a) указывает на улучшенное разрешение по энергии-импульсу, а также на успешное воспроизведение многих важных физических особенностей, таких как общая зонная дисперсия, поверхность Ферми , сверхпроводящие щели и излом, вызванный электрон-бозонным взаимодействием. Ожидается, что в ближайшем будущем лазерная ARPES будет широко использоваться, чтобы помочь физикам конденсированного состояния получить более подробную информацию о природе сверхпроводимости в экзотических материалах, а также о других новых свойствах, которые не могут наблюдаться с помощью современных технологий. -современные традиционные экспериментальные методы.

Динамика электронов с временным разрешением

ARPES на основе фемтосекундного лазера может быть расширен для обеспечения спектроскопического доступа к возбужденным состояниям в фотоэмиссии с временным разрешением и двухфотонной фотоэлектронной спектроскопии . Перекачивая электрон в возбужденное состояние более высокого уровня с помощью первого фотона, последующую эволюцию и взаимодействие электронных состояний в зависимости от времени можно изучить с помощью второго зондирующего фотона. Традиционные эксперименты с насосом-зондом обычно измеряют изменения некоторых оптических констант, которые могут быть слишком сложными для получения соответствующих физических данных. Поскольку ARPES может предоставить много подробной информации об электронных структурах и взаимодействиях, ARPES на основе лазера накачки может изучать более сложные электронные системы с субпикосекундным разрешением.

Резюме и перспектива

Несмотря на то, что источник синхротронного излучения с угловым разрешением широко используется для исследования поверхностно-дисперсионного спектра энергии-импульса, лазерный ARPES может даже создавать более детальные и объемно-чувствительные электронные структуры с гораздо лучшим разрешением по энергии и импульсу, что критически необходимо. для изучения сильнокоррелированной электронной системы, высокотемпературного _{сверхпроводника} и фазового перехода в экзотической квантовой системе. Кроме того, более низкие эксплуатационные расходы и более высокий поток фотонов делают лазерный ARPES более простым в использовании, более универсальным и мощным среди других современных экспериментальных методов исследования поверхности.

См. также

• Фотоэмиссия
• АРФЫ
• Двухфотонная фотоэлектронная спектроскопия
• Синхротронное излучение
• XPS
• поверхность Ферми
• Список лазерных статей