Фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением

ARPES- спектр двумерного электронного состояния, локализованного на поверхности (111) меди. Энергия имеет свободному электрону , подобную зависимость от импульса , p ² /2 м , где м знак равно 0,46 ‍ м _е . Цветовая шкала представляет количество электронов на канал кинетической энергии и угла эмиссии. Когда с энергией 21,22 эВ используются фотоны , уровень Ферми отображается при энергии 16,64 эВ.

спектроскопия с угловым разрешением ( ARPES ) — это экспериментальный метод, используемый в физике конденсированного состояния для исследования разрешенных энергий и импульсов электронов Фотоэмиссионная в материале, обычно в кристаллическом твердом теле . Он основан на фотоэлектрическом эффекте , при котором падающий фотон достаточной энергии выбрасывает электрон с поверхности материала. Путем прямого измерения распределения кинетической энергии и углов эмиссии испускаемых фотоэлектронов этот метод может составить карту электронной зонной структуры и поверхностей Ферми . ARPES лучше всего подходит для исследования одно- или двумерных материалов. Он использовался физиками для исследования высокотемпературных сверхпроводников , графена , топологических материалов , состояний квантовых ям и материалов, демонстрирующих волны зарядовой плотности .

Системы ARPES состоят из монохроматического источника света для доставки узкого луча фотонов, держателя образца, соединенного с манипулятором, используемым для позиционирования образца материала, и электронного спектрометра . Оборудование находится в среде сверхвысокого вакуума (СВВ), которая защищает образец и предотвращает рассеяние испускаемых электронов. После рассеяния в двух перпендикулярных направлениях относительно кинетической энергии и угла вылета электроны направляются в детектор и подсчитываются для получения спектров ARPES — срезов зонной структуры вдоль одного направления импульса. Некоторые инструменты ARPES могут извлекать часть электронов рядом с детектором для измерения поляризации их спина .

Принцип

Электроны в кристаллических твердых телах могут заселять состояния только с определенными энергиями и импульсами, другие запрещены квантовой механикой . Они образуют континуум состояний, известный как зонная структура твердого тела. Зонная структура определяет, является ли материал изолятором , полупроводником или металлом , как он проводит электричество и в каких направлениях он проводит лучше всего или как он ведет себя в магнитном поле .

Фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением определяет зонную структуру и помогает понять процессы рассеяния и взаимодействия электронов с другими компонентами материала. Он делает это, наблюдая за электронами, выброшенными фотонами из их начального состояния энергии и импульса в состояние, энергия которого на энергию фотона выше, чем начальная энергия, и выше, чем энергия связи электрона в твердом теле. При этом импульс электрона остается практически неизменным, за исключением его составляющей, перпендикулярной поверхности материала. Таким образом, зонная структура преобразуется от энергий, при которых электроны связаны внутри материала, к энергиям, которые освобождают их от кристаллической связи и позволяют их обнаруживать вне материала.

Измеряя кинетическую энергию освобожденного электрона, можно рассчитать его скорость и абсолютный импульс. Измеряя угол излучения относительно нормали к поверхности, ARPES может также определить два плоскостных компонента импульса, которые сохраняются в процессе фотоэмиссии. Во многих случаях при необходимости можно реконструировать и третий компонент.

Инструментарий

Типичная лабораторная установка для эксперимента ARPES (не в масштабе): гелиевая разрядная лампа в качестве источника ультрафиолетового света, держатель образца, прикрепляемый к вакуумному манипулятору , и полусферический анализатор энергии электронов .

Типичный прибор для фотоэмиссии с угловым разрешением состоит из источника света, держателя образца, прикрепленного к манипулятору, и электронного спектрометра. Все это является частью сверхвысоковакуумной системы, обеспечивающей необходимую защиту поверхности образца от адсорбатов и исключающей рассеяние электронов на пути к анализатору.

Источник света подает на образец монохроматический , обычно поляризованный , сфокусированный луч высокой интенсивности ~10 ¹² фотонов/с с разбросом по энергии в несколько мэВ . Источники света варьируются от компактных УФ-ламп с разрядом благородных газов и высокочастотных плазменных источников (10–⁠40 эВ), ультрафиолетовые лазеры (5–⁠11 эВ) к синхротрону вводные устройства , оптимизированные для разных частей электромагнитного спектра (от 10 эВ в ультрафиолете до 1000 эВ в рентгеновских лучах).

A view through the window of an ultrahigh vacuum chamber for angle-resolved photoemission spectroscopy. The crystal holder with integrated e-beam heating is attached to a xyz+theta manipulator on top, and by a silver braid to a cryocooler on the bottom. The lens of the electron analyzer and UV source capillary are visible on the right.

В держателе образцов размещаются образцы кристаллических материалов, электронные свойства которых необходимо исследовать. Это облегчает их введение в вакуум, расщепление для обнажения чистых поверхностей и точное позиционирование. Держатель работает как продолжение манипулятора, который обеспечивает перемещение по трем осям и вращение для регулировки углов полярности, азимута и наклона образца. Держатель оснащен датчиками или термопарами для точного измерения и контроля температуры. Охлаждение до температуры до 1 К обеспечивают криогенные сжиженные газы , криорефрижераторы и рефрижераторы разбавления . Резистивные нагреватели, прикрепленные к держателю, обеспечивают нагрев до нескольких сотен °C, тогда как миниатюрные устройства бомбардировки электронным лучом с обратной стороны могут достигать температуры образца до 2000 °C. светового луча Некоторые держатели также могут иметь приспособления для фокусировки и калибровки .

Траектории электронов в электростатической линзе спектрометра ARPES показаны в плоскости угловой дисперсии. Прибор демонстрирует определенную степень фокусировки на одном и том же канале регистрации электронов, покидающих кристалл под одним и тем же углом, но исходящих из двух отдельных пятен на образце. Здесь моделируемое расстояние составляет 0,5 мм.

Электронный спектрометр распределяет электроны по двум пространственным направлениям в соответствии с их кинетической энергией и углом их вылета при выходе из образца; другими словами, он обеспечивает отображение различных энергий и углов излучения в разные положения детектора. В наиболее часто используемом типе — полусферическом анализаторе энергии электронов — электроны сначала проходят через электростатическую линзу . Линза имеет узкое фокусное пятно , расположенное примерно в 40 мм от входа в линзу. Он еще больше увеличивает угловое распространение электронного факела и подает его с заданной энергией в узкую входную щель энергорассеивающей части.

с угловым и энергетическим разрешением Электронный спектрометр для АРПЭС (схема)

Дисперсия энергии осуществляется в узком диапазоне энергий вокруг так называемой энергии прохождения в направлении, перпендикулярном направлению угловой дисперсии, то есть перпендикулярном срезу щели длиной ~25 мм и шириной ⪆0,1 мм. Достигнутая ранее угловая дисперсия вокруг оси цилиндрической линзы сохраняется только вдоль щели и в зависимости от режима линзы и желаемого углового разрешения обычно устанавливается равной ±3°, ±7° или ±15°. В полусферах энергоанализатора поддерживаются постоянные напряжения , так что по центральной траектории следуют электроны, имеющие кинетическую энергию, равную заданной энергии прохождения; те, у кого более высокие или более низкие энергии, оказываются ближе к внешнему или внутреннему полушарию на другом конце анализатора. Здесь устанавливается детектор электронов , обычно в виде микроканальной пластины диаметром 40 мм, соединенной с флуоресцентным экраном. События обнаружения электронов записываются с помощью внешней камеры и подсчитываются в сотнях тысяч отдельных каналов угловой и кинетической энергии. электронов Некоторые приборы дополнительно оснащены трубкой для извлечения электронов на одной стороне детектора, позволяющей измерять спиновую поляризацию .

Современные анализаторы способны разрешать углы эмиссии электронов всего 0,1 °. Энергетическое разрешение зависит от энергии прохождения и ширины щели, поэтому оператор выбирает между измерениями со сверхвысоким разрешением и низкой интенсивностью (< 1 мэВ при энергии пропускания 1 эВ) или более низким энергетическим разрешением 10 мэВ или более при более высоких энергиях пропускания и с более широкими щелями. что приводит к более высокой интенсивности сигнала. Разрешение прибора проявляется в искусственном расширении спектральных характеристик: граница энергии Ферми шире, чем ожидалось, исходя только из температуры образца, а теоретическая спектральная функция электрона свернута с функцией разрешения прибора как по энергии, так и по импульсу/углу.

Иногда вместо полусферических анализаторов времяпролетные используют анализаторы. Однако для них требуются импульсные источники фотонов, и они наиболее распространены в лазерных лабораториях ARPES.

Основные отношения

Фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением является мощным усовершенствованием обычной фотоэмиссионной спектроскопии . Свет частоты $\nu$ состоит из фотонов энергии $h\nu$, где $h$ — постоянная Планка , используется для стимулирования переходов электронов из занятого в незанятое электронное состояние твердого тела. Если энергия фотона больше энергии связи электрона $E_{\text{B}}$, электрон в конечном итоге покинет твердое тело, не рассеиваясь , и будет наблюдаться с кинетической энергией

$E_{\text{k}}=h\nu -E_{\text{B}}$

под углом $\vartheta$ относительно нормали к поверхности , что характерно для исследуемого материала.

Слева : Угол анализатора – карта энергии I ₀ ( α , E _k ) вокруг вертикального излучения. Справа : Угол анализатора – карты энергии I _θ ( α , E _k ) под несколькими полярными углами от вертикального излучения.

Карты интенсивности электронной эмиссии, измеренные с помощью ARPES, в зависимости от $E_{\text{k}}$ и $\vartheta$ представляют собой собственное распределение электронов в твердом теле, выраженное через их энергию связи. $E_{\text{B}}$ и волновой вектор Блоха $\mathbf {k}$ электронов , что связано с кристаллическим импульсом и групповой скоростью . В процессе фотоэмиссии волновой вектор Блоха связан с измеренным импульсом электрона. $\mathbf {p}$, где величина импульса $|\mathbf {p} |$ задается уравнением

$|\mathbf {p} |={\sqrt {2m_{\text{e}}E_{\text{k}}}}$.

Когда электрон пересекает поверхностный барьер, теряя часть своей энергии из-за работы выхода поверхности , только компонент $\mathbf {p}$ параллельно поверхности, $\mathbf {p} _{\Vert }$, сохраняется. Поэтому только от ARPES $\mathbf {k} _{\Vert }={\tfrac {1}{\hbar }}\mathbf {p} _{\Vert }$ известно наверняка, и его величина определяется выражением

$|\mathbf {k} _{\Vert }|={\tfrac {1}{\hbar }}|\mathbf {p_{\Vert }} |={\tfrac {1}{\hbar }}{\sqrt {2m_{\text{e}}E_{\text{k}}}}\sin \vartheta$.

Здесь, $\hbar$ – приведенная постоянная Планка .

Из-за неполного определения трехмерного волнового вектора и выраженной поверхностной чувствительности процесса упругой фотоэмиссии ARPES лучше всего подходит для полной характеристики зонной структуры в упорядоченных низкоразмерных системах, таких как двумерные материалы , сверхтонкие пленки. и нанопроволоки . Когда он используется для трехмерных материалов, перпендикулярная составляющая волнового вектора $k_{\perp }$ обычно аппроксимируется, предполагая параболическое конечное состояние, подобное свободному электрону, с нижней точкой при энергии $-V_{0}$. Это дает:

$k_{\perp }={\tfrac {1}{\hbar }}{\sqrt {2m_{\text{e}}(E_{\text{k}}\cos ^{2}\!\vartheta +V_{0})}}$.

Внутренний потенциал $V_{0}$ является неизвестным параметром априори. Для d-электронных систем эксперимент показывает, что $V_{0}$ ≈ 15 эВ . В общем, внутренний потенциал оценивается с помощью серии экспериментов, зависящих от энергии фотонов, особенно в экспериментах по картированию полос фотоэмиссии.

Картирование поверхности Ферми

Слева : карта постоянной энергии вблизи E _F в угле анализатора – единицы полярного угла (движение полюсов перпендикулярно щели анализатора). Справа : Карта постоянной энергии вблизи E _F в единицах импульса кристалла (преобразованная из угла анализатора – карта полярного угла).

Электронные анализаторы, в которых используется щель для предотвращения смешивания каналов импульса и энергии, способны создавать угловые карты только в одном направлении. Чтобы получить карты пространства энергии и двумерного импульса, либо образец поворачивают в правильном направлении, чтобы щель принимала электроны из соседних углов эмиссии, либо электронный шлейф направляется внутрь электростатической линзы с фиксированным образцом. Ширина щели будет определять размер шага угловых сканирований. Например, когда шлейф ±15°, рассеянный вокруг оси линзы, подается на щель длиной 30 мм и шириной 1 мм, на каждый миллиметр щели приходится часть 1° — в обоих направлениях; но в детекторе другое направление интерпретируется как кинетическая энергия электрона, и информация об угле эмиссии теряется. Такое усреднение определяет максимальное угловое разрешение сканирования в направлении, перпендикулярном щели: при щели 1 мм шаги крупнее 1° приводят к отсутствию данных, а более мелкие шаги – к перекрытиям. Современные анализаторы имеют щели шириной всего 0,05 мм. Карты энергия-угол-угол обычно подвергаются дальнейшей обработке, чтобы получить карты энергии – k _x – k _y , и нарезаны таким образом, чтобы отображать поверхности постоянной энергии в зонной структуре и, что наиболее важно, карту поверхности Ферми , когда они разрезаны вблизи уровня Ферми.

Преобразование угла выброса в импульс

Геометрия эксперимента ARPES (не в масштабе). В этом положении, θ = 0° и τ = 0° , анализатор принимает электроны, вылетающие вертикально с поверхности и α ≤ 8° вокруг.

Спектрометр ARPES измеряет угловую дисперсию в срезе α вдоль его щели. Современные анализаторы регистрируют эти углы одновременно в своей системе отсчёта, обычно в диапазоне ±15°. Чтобы отобразить зонную структуру в двумерном импульсном пространстве, образец вращают, сохраняя при этом световое пятно на поверхности фиксированным. Наиболее распространенный выбор - изменить полярный угол θ вокруг оси, параллельной щели, и отрегулировать наклон τ или азимут φ, излучения из определенной области зоны Бриллюэна чтобы можно было достичь .

Компоненты импульса электронов можно выразить через величины, измеряемые в системе отсчета анализатора, как

$\mathbf {P} =[0,P\sin \alpha ,P\cos \alpha ]$, где $P={\sqrt {2m_{\text{e}}E_{\text{k}}}}$.

я

θ и τ

я , т и ж

Вращения системы отсчета образца. анализатор измеряет диапазон углов α в собственной системе отсчёта.

Эти компоненты можно преобразовать в соответствующие компоненты импульса в системе отсчета выборки, $\mathbf {p}$, используя матрицы вращения $R_{\textrm {axis}}({\textrm {angle}})$. Когда образец вращается вокруг оси y на θ , $\mathbf {P}$ там есть компоненты $R_{y}(\vartheta )\,\mathbf {P}$. Если образец также наклонен вокруг x на τ , это приведет к $\mathbf {p} =R_{x}(\tau )R_{y}(\vartheta )\,\mathbf {P}$, а компоненты кристаллического импульса электрона, определенные с помощью ARPES в этой геометрии отображения, равны

$k_{x}={\tfrac {1}{\hbar }}p_{x}={\tfrac {1}{\hbar }}{\sqrt {2m_{\text{e}}E_{\text{k}}}}\,\cos \alpha \sin \vartheta$

$k_{y}={\tfrac {1}{\hbar }}p_{y}={\tfrac {1}{\hbar }}{\sqrt {2m_{\text{e}}E_{\text{k}}}}\,(\pm \sin \alpha \cos \tau +\cos \alpha \sin \tau \cos \vartheta )$

выберите знак на $\vartheta =0$ в зависимости от того, $k_{y}$ пропорционален

к $\sin(\alpha +\tau )$ или $\sin(\alpha -\tau )$

Если известны оси высокой симметрии образца и их необходимо выровнять, поправку по азимуту φ путем вращения вокруг z, когда можно применить $\mathbf {p} =R_{z}(\varphi )R_{x}(\tau )R_{y}(\vartheta )\,\mathbf {P}$ или путем вращения преобразованной карты I ( E , k _x , k _y ) вокруг начала координат в двумерных плоскостях импульса.

Теория зависимости интенсивностей фотоэмиссии

Теория фотоэмиссии это прямые оптические переходы между состояниями $|i\rangle$ и $|f\rangle$ -электронной системы N . Световое возбуждение вводится как векторный магнитный потенциал $\mathbf {A}$ путем минимальной замены $\mathbf {p} \mapsto \mathbf {p} +e\mathbf {A}$ в кинетической части квантовомеханического гамильтониана для электронов в кристалле. Возмущающая часть гамильтониана имеет вид:

$H'={\frac {e}{2m}}(\mathbf {A} \cdot \mathbf {p} +\mathbf {p} \cdot \mathbf {A} )+{\frac {e^{2}}{2m}}|\mathbf {A} |^{2}$.

связью электрона спиновой В этой трактовке пренебрегается с электромагнитным полем. Скалярный потенциал $\phi$ обнулить либо наложив калибровку Вейля $\phi =0$ или работая в кулоновской калибровке $\nabla \cdot \mathbf {A} =0$ в котором $\phi$ становится пренебрежимо малой вдали от источников. В любом случае коммутатор $\left[\mathbf {A} ,\mathbf {p} \right]=i\hbar \,\nabla \cdot \mathbf {A}$ принимается равным нулю. В частности, в калибровке Вейля $\nabla \cdot \mathbf {A} \approx 0$ потому что период $\mathbf {A}$ для ультрафиолетового света примерно на два порядка электрона больше периода волновой функции . В обоих датчиках предполагается, что у электронов на поверхности было мало времени, чтобы отреагировать на поступающее возмущение и ничего не добавить ни к одному из двух потенциалов. Для большинства практических применений можно безопасно пренебречь квадратичным $|A|^{2}$ срок. Следовательно,

$H'={\frac {e}{m}}\mathbf {A} \cdot \mathbf {p}$.

Вероятность перехода рассчитывается в теории возмущений, зависящей от времени, и определяется золотым правилом Ферми :

$\Gamma _{i\to f}={\frac {2\pi }{\hbar }}|\langle f|H'|i\rangle |^{2}\delta (E_{f}-E_{i}-h\nu )\propto |\langle f|\mathbf {A} \cdot \mathbf {p} |i\rangle |^{2}\,\delta (E_{f}-E_{i}-h\nu )$,

Приведенное выше дельта -распределение — это способ сказать, что энергия сохраняется, когда фотон энергии $h\nu$ поглощается $E_{f}=E_{i}+h\nu$.

Если электрическое поле электромагнитной волны записать как $\mathbf {E} (\mathbf {r} ,t)=\mathbf {E_{0}} \sin(\mathbf {k} \cdot \mathbf {r} -\omega t)$, где $\omega =2\pi \nu$векторный потенциал наследует его поляризацию и равен $\mathbf {A} (\mathbf {r} ,t)={\tfrac {1}{\omega }}\mathbf {E_{0}} \cos(\mathbf {k} \cdot \mathbf {r} -\omega t)$. Тогда вероятность перехода определяется через электрическое поле как

$\Gamma _{i\to f}\propto |\langle f|{\tfrac {1}{\nu }}\mathbf {E_{0}} \cdot \mathbf {p} |i\rangle |^{2}\,\delta (E_{f}-E_{i}-h\nu )$.

Во внезапном приближении , которое предполагает, что электрон мгновенно удаляется из системы из N электронов, конечное и начальное состояния системы рассматриваются как правильно антисимметризованные продукты одночастичных состояний фотоэлектрона. $|k_{i}\rangle$, $|k_{f}\rangle$ и состояния, представляющие оставшиеся ( N − 1) -электронные системы.

Ток фотоэмиссии электронов энергии $E_{f}=E_{k}$ и импульс $\mathbf {p} =\hbar \mathbf {k}$ затем выражается как произведение

• $|\langle k_{f}|\mathbf {E_{0}} \cdot \mathbf {p} |k_{i}\rangle |^{2}=M_{fi}$, известные как правила выбора диполей для оптических переходов, и
• $A(\mathbf {k} ,E)$ удаления одного электрона , спектральная функция , известная из теории многих тел физики конденсированного состояния.

суммируются по всем разрешенным начальным и конечным состояниям, что приводит к наблюдаемым энергии и импульсу. Здесь E измеряется относительно уровня Ферми E _F , а E _k относительно вакуума, поэтому $E_{\text{k}}=E+h\nu -W$ где $W$, работа выхода , представляет собой разность энергий между двумя референтными уровнями. Работа выхода зависит от материала, ориентации поверхности и состояния поверхности. Поскольку разрешенными начальными состояниями являются только те, которые заняты, сигнал фотоэмиссии будет отражать распределения Ферми-Дирака. функцию $f(E)={\frac {1}{1+e^{(E-E_{\text{F}})/k_{\text{B}}T}}}$ виде температурно-зависимого сигмовидного спада интенсивности в окрестности EF _в . В случае двумерной однозонной электронной системы соотношение интенсивностей далее сводится к

$I(E_{\text{k}},\mathbf {k_{\Vert }} )=I_{M}(\mathbf {k_{\Vert }} ,\mathbf {E_{0}} ,\nu )\,f(E)\,A(\mathbf {k_{\Vert }} ,E)$.

Правила выбора

Электронные состояния в кристаллах организованы в энергетические зоны , которым соответствует дисперсия энергетических зон. $E(k)$ которые являются собственными значениями энергии делокализованных электронов согласно теореме Блоха. Из плоской волны фактора $\exp(i\mathbf {k} \cdot \mathbf {r} )$ в разложении волновых функций Блоха он следует за единственными разрешенными переходами, когда никакие другие частицы не участвуют, - это переходы между состояниями, кристаллические импульсы которых различаются на обратной решетки . векторы $\mathbf {G}$, т. е. те состояния, которые находятся в схеме приведенных зон друг над другом (отсюда и название прямых оптических переходов ).

Другой набор правил отбора исходит от $M_{fi}$ (или $I_{M}$), когда поляризация фотона, содержащаяся в $\mathbf {A}$ (или $\mathbf {E_{0}}$) и симметрии начального и конечного одноэлектронных блоховских состояний $|k_{i}\rangle$ и $|k_{f}\rangle$ принимаются во внимание. Они могут приводить к подавлению сигнала фотоэмиссии в определенных частях обратного пространства или говорить о конкретном атомно-орбитальном происхождении начального и конечного состояний.

Эффекты многих тел

ARPES- спектр перенормированной π-зоны электронно-легированного графена ; p-поляризованный свет 40 эВ, Т = 80 К. Пунктирная линия — это голая полоса. Излом при -0,2 эВ обусловлен фононами графена .

Одноэлектронная спектральная функция, непосредственно измеряемая в ARPES, отображает вероятность того, что состояние системы из N электронов, из которой был мгновенно удален один электрон, является любым из основных состояний системы ( N - 1) -частиц:

$A(\mathbf {k} ,E)=\sum _{m}\left|\,\left\langle {\begin{matrix}{\scriptstyle (N-1)\,\mathrm {eigenstate} }\\{\scriptstyle m}\end{matrix}}\,\,|\,\,{\begin{matrix}{\scriptstyle (N)\,\mathrm {eigenstate} }\\{\scriptstyle \mathrm {with\,} \mathbf {k} \mathrm {\,removed} }\end{matrix}}\right\rangle \,\right|^{2}\,\delta (E-E_{m}^{N-1}+E^{N})$.

Если бы электроны были независимы друг от друга, то состояние N -электрона с состоянием $|k_{i}\rangle$ удаленная частица будет в точности собственным состоянием системы N - 1 частиц, а спектральная функция станет бесконечно точной дельта-функцией при энергии и импульсе удаленной частицы; это будет отслеживать $E_{o}(\mathbf {k} )$ рассеяние независимых частиц в пространстве энергии-импульса . В случае увеличения электронных корреляций спектральная функция расширяется и начинает приобретать более богатые особенности, которые отражают взаимодействия в базовой системе многих тел . Их обычно описывают комплексной поправкой к дисперсии энергии отдельной частицы, которая называется квазичастицы собственной энергией ,

${\textstyle \Sigma (\mathbf {k} ,E)=\Sigma '(\mathbf {k} ,E)+i\Sigma ''(\mathbf {k} ,E)}$.

Эта функция содержит полную информацию о перенормировке электронной дисперсии за счет взаимодействий и времени жизни дырки, созданной возбуждением. Оба могут быть определены экспериментально из анализа спектров ARPES высокого разрешения при нескольких разумных предположениях. А именно, можно предположить, что $M_{fi}$ часть спектра почти постоянна вдоль направлений высокой симметрии в импульсном пространстве, и что единственная переменная часть исходит от спектральной функции, которая в терминах $\Sigma$, где две компоненты $\Sigma$ обычно полагают, что они зависят только от $E$, читает

$A(\mathbf {k} ,E)=-{\frac {1}{\pi }}{\frac {\Sigma ''(E)}{\left[E-E_{o}(\mathbf {k} )-\Sigma '(E)\right]^{2}+\left[\Sigma ''(E)\right]^{2}}}$

Срезы спектральной функции при постоянной энергии представляют собой приблизительно лоренцианы , ширина которых на полувысоте определяется мнимой частью собственной энергии , а их отклонение от затравочной зоны определяется ее действительной частью.

Эта функция известна в ARPES как сканирование выбранного направления в пространстве импульсов и представляет собой двумерную карту вида $A(k,E)$. При резке с постоянной энергией $E_{m}$, лоренцева кривая в $k$ получается перенормированное положение пика которого $k_{m}$ дается $\Sigma '(E_{m})$ и чья ширина на половине максимума $w$ определяется $\Sigma ''(E_{m})$, следующее:

1. $\Sigma '(E_{m})=E_{m}-E_{o}(k_{m})$
2. $\Sigma ''(E_{m})={\frac {1}{2}}\left[E_{o}(k_{m}+{\textstyle {\frac {1}{2}}}w)-E_{o}(k_{m}-{\textstyle {\frac {1}{2}}}w)\right]$

Единственное, что остается неизвестным в анализе, — это голая полоса. $E_{o}(k)$. Голую зону можно найти самосогласованным способом, применяя соотношение Крамерса-Кронига между двумя компонентами комплексной функции. $\Sigma (E)$ которое получается из двух предыдущих уравнений. Алгоритм голой следующий: начать с анзац- полосы, вычислить $\Sigma ''(E)$ по ур. (2), преобразуем его в $\Sigma '(E)$ используя соотношение Крамерса-Кронига , затем используйте эту функцию для расчета дисперсии зачищенной полосы на дискретном наборе точек $k_{m}$ по ур. (1) и передать в алгоритм его аппроксимацию подходящей кривой в виде новой анзац-голой полосы; сходимость обычно достигается за несколько быстрых итераций.

По полученной таким образом собственной энергии можно судить о силе и форме электрон-электронных корреляций, электрон- фононном (более общем, электрон- бозонном ) взаимодействии, активных энергиях фононов и временах жизни квазичастиц .

В простых случаях уплощения зон вблизи уровня Ферми из-за взаимодействия с дебаевскими фононами увеличивается масса зоны на (1 + λ ) , а коэффициент электрон-фононной связи λ можно определить из линейной зависимости ширины пиков от температуры .

Для сильно коррелированных систем, таких как купратные сверхпроводники, знаний о собственной энергии, к сожалению, недостаточно для всестороннего понимания физических процессов, которые приводят к определенным особенностям в спектре. Действительно, в случае купратных сверхпроводников разные теоретические подходы часто приводят к совершенно разным объяснениям происхождения особенностей спектра. Типичным примером является псевдощель в купратах, т.е. селективное по импульсу подавление спектрального веса на уровне Ферми, которое разные авторы связывают со спиновыми, зарядовыми или (d-волновыми) флуктуациями спаривания. Эту двусмысленность в отношении основного физического механизма можно преодолеть, рассмотрев двухчастичные корреляционные функции (такие как электронная оже-спектроскопия и спектроскопия потенциала появления), поскольку они способны описывать коллективный режим системы, а также могут быть связаны с определенные свойства основного состояния.

Использование

ARPES использовался для картирования зонной структуры многих металлов и полупроводников , состояний, возникающих в проецируемых запрещенных зонах на их поверхности. состояния квантовой ямы , возникающие в системах пониженной размерности , материалы толщиной в один атом, такие как графен , дихалькогениды переходных металлов и многие разновидности топологических материалов . Он также использовался для картирования базовой зонной структуры, щелей и динамики квазичастиц в сильно коррелированных материалах, таких как высокотемпературные сверхпроводники и материалы, демонстрирующие волны зарядовой плотности .

двухфотонное возбуждение в установках накачки-зонда ( 2PPE Когда необходимо изучить динамику электронов в связанных состояниях чуть выше уровня Ферми, используется ). Там первый фотон с достаточно низкой энергией используется для возбуждения электронов в незанятых зонах, энергия которых все еще ниже энергии, необходимой для фотоэмиссии (т.е. между уровнями Ферми и вакуумом). Второй фотон используется для выталкивания этих электронов из твердого тела, чтобы их можно было измерить с помощью ARPES. Точно синхронизируя второй фотон, обычно используя умножение частоты низкоэнергетического импульсного лазера и задержку между импульсами путем изменения их оптических путей , время жизни электрона можно определить в масштабе ниже пикосекунд .

Внешние ссылки

• Введение в ARPES на канале Diamond Light Source i05