Когерентная дифракционная визуализация

Дифракционная картина нанокристалла золота, полученного с помощью нанолучевого пучка когерентных рентгеновских лучей. Это изображение обратной пространственной дифракции было получено группой Яна Робинсона для использования при реконструкции изображения дифракции когерентных рентгеновских лучей в реальном пространстве в 2007 году.

Когерентная дифракционная визуализация ( CDI ) — это «безлинзовый» метод 2D или 3D реконструкции изображения наноразмерных структур, таких как нанотрубки. нанокристаллы, пористые нанокристаллические слои, дефекты, потенциально белки, и многое другое. высококогерентный пучок рентгеновских лучей , электронов В CDI на объект падает или других волнообразных частиц или фотонов.

Луч, рассеянный объектом, создает дифракционную картину ниже по потоку, которая затем регистрируется детектором. Этот записанный шаблон затем используется для восстановления изображения с помощью алгоритма итеративной обратной связи. По сути, линза объектива в типичном микроскопе заменяется программным обеспечением для преобразования картины дифракции обратного пространства в реальное космическое изображение. Преимущество использования без линз заключается в том, что конечное изображение не имеет аберраций , поэтому разрешение ограничивается только дифракцией и дозой (зависит от длины волны , размера апертуры и экспозиции). Применение простого обратного преобразования Фурье к информации, содержащей только интенсивности, недостаточно для создания изображения на основе дифракционной картины из-за отсутствия информации о фазе. Это называется фазовой проблемой .

Процесс визуализации

Общий процесс визуализации можно разбить на четыре простых этапа: 1. Когерентное рассеяние луча на образце2. Измеренный модуль преобразования Фурье 3. Вычислительные алгоритмы, используемые для извлечения фаз 4. Изображение, восстановленное с помощью обратного преобразования Фурье.

В CDI объектив, используемый в традиционном микроскопе, заменяется вычислительными алгоритмами и программным обеспечением, которые способны преобразовывать обратное пространство в реальное пространство. Дифракционная картина, улавливаемая детектором, находится в обратном пространстве, тогда как окончательное изображение должно находиться в реальном пространстве, чтобы быть полезным для человеческого глаза.

Для начала на объект должен падать высококогерентный источник света, состоящий из рентгеновских лучей, электронов или других волнообразных частиц. Этот луч, хотя обычно это рентгеновские лучи, потенциально может состоять из электронов из-за их уменьшенной общей длины волны; эта более низкая длина волны обеспечивает более высокое разрешение и, следовательно, более четкое конечное изображение. Благодаря этому падающему свету на обнаруживаемом объекте освещается пятно и отражается от его поверхности. Затем луч рассеивается объектом, создавая дифракционную картину, отражающую преобразование Фурье объекта. Затем сложная дифракционная картина собирается детектором и оценивается преобразование Фурье всех особенностей, существующих на поверхности объекта. Поскольку информация о дифракции помещается в частотную область, изображение не распознается человеческим глазом и, таким образом, сильно отличается от того, что мы привыкли наблюдать с помощью обычных методов микроскопии.

Затем реконструированное изображение создается с помощью итеративного алгоритма восстановления фазы с обратной связью, в котором несколько сотен падающих лучей обнаруживаются и перекрываются, чтобы обеспечить достаточную избыточность в процессе реконструкции. Наконец, компьютерный алгоритм преобразует информацию о дифракции в реальное пространство и создает изображение, наблюдаемое человеческим глазом; это изображение — то, что мы, вероятно, увидели бы с помощью традиционных методов микроскопии. Есть надежда, что использование CDI позволит получить изображение с более высоким разрешением благодаря конструкции без аберраций и вычислительным алгоритмам.

Фазовая проблема

Основная статья: фазовая проблема

Для дифрагированных волн есть два важных параметра: амплитуда и фаза. В типичной микроскопии с использованием линз нет проблемы с фазой, поскольку информация о фазе сохраняется при преломлении волн. Когда собирается дифракционная картина, данные описываются в терминах абсолютного количества фотонов или электронов - измерение, которое описывает амплитуды, но теряет информацию о фазе. Это приводит к некорректной обратной задаче , поскольку любая фаза может быть присвоена амплитудам до обратного преобразования Фурье в реальном пространстве.

Были разработаны три идеи, которые позволили восстановить реальные космические изображения по дифракционным картинам. Первой идеей было осознание Сэйром в 1952 году того, что дифракция Брэгга в нижних образцах приводит к дифракции интенсивности относительно теоремы Шеннона. Если дифракционная картина снимается с частотой, вдвое превышающей частоту Найквиста (обратную размеру выборки) или более плотную, это может дать уникальное изображение в реальном пространстве. Вторым было увеличение вычислительной мощности в 1980-х годах, которое позволило алгоритму итеративного гибридного ввода-вывода (HIO) для поиска фазы оптимизировать и извлекать информацию о фазе, используя адекватно выбранные данные об интенсивности с обратной связью. Этот метод был введен Фиенупом в 1980-х годах. В 1998 году Мяо , Сэйр и Чепмен использовали численное моделирование, чтобы продемонстрировать, что, когда независимо измеренные точки интенсивности больше, чем неизвестные переменные, фазу в принципе можно получить из дифракционной картины с помощью итерационных алгоритмов. Наконец, Мяо и его коллеги сообщили о первой экспериментальной демонстрации CDI в 1999 году с использованием вторичного изображения для предоставления информации с низким разрешением. Позже были разработаны методы реконструкции, которые могли устранить необходимость во вторичном изображении.

Имитированную нанотрубку с двойными стенками (n1,m1)(n2,m2) можно использовать для тестирования алгоритма CDI. Сначала создается смоделированная нанотрубка (слева) с учетом киральных чисел (26,24)(35,25) в данном случае. Затем создается дифракционная картина с использованием функции спектра мощности в программном обеспечении Digital Micrograph (в центре). Наконец, алгоритм тестируется путем восстановления окончательного изображения (справа). Эту работу выполнили Цзи Ли и Цзянь-Мин Цзо в 2007 году.

Реконструкция

В типовой реконструкции Первым шагом является генерация случайных фаз и объединение их с информацией об амплитуде из диаграммы обратного пространства. Затем применяется преобразование Фурье взад и вперед для перемещения между реальным пространством и обратным пространством с квадратом модуля поля дифрагированной волны, равным измеренным интенсивностям дифракции в каждом цикле. Путем применения различных ограничений в реальном и обратном пространстве шаблон превращается в изображение после достаточного количества итераций процесса HIO. Для обеспечения воспроизводимости процесс обычно повторяется с новыми наборами случайных фаз, при этом каждый цикл обычно имеет от сотен до тысяч циклов. Ограничения, налагаемые в реальном и обратном пространстве, обычно зависят от экспериментальной установки и образца, который необходимо визуализировать. Реальное ограничение пространства состоит в том, чтобы ограничить отображаемый объект ограниченной областью, называемой «опорой». Например, можно первоначально предположить, что объект, подлежащий отображению, находится в области, размер которой примерно не превышает размера луча. В некоторых случаях это ограничение может быть более строгим, например, в периодической опорной области для равномерно расположенного массива квантовых точек. Другие исследователи исследовали визуализацию протяженных объектов, то есть объектов, размер которых превышает размер луча, применяя другие ограничения.

В большинстве случаев налагаемое ограничение поддержки является априорным, поскольку оно модифицируется исследователем на основе развивающегося изображения. Теоретически это не обязательно требуется, и были разработаны алгоритмы. которые предусматривают развивающуюся поддержку, основанную только на изображении с использованием функции автокорреляции. Это устраняет необходимость во вторичном изображении (поддержке), что делает реконструкцию автономной.

Дифракционная картина идеального кристалла симметрична, поэтому обратное преобразование Фурье этой картины вполне реально. Введение дефектов в кристалл приводит к асимметричной дифракционной картине с комплексным обратным преобразованием Фурье. Было показано что плотность кристалла можно представить как комплексную функцию, где ее величина - это плотность электронов, а ее фаза - это «проекция локальных деформаций кристаллической решетки на вектор обратной решетки Q пика Брэгга, вокруг которого измеряется дифракция». Таким образом, с помощью CDI можно отображать поля деформации, связанные с дефектами кристалла, в 3D, и об этом сообщалось. в одном случае. К сожалению, отображение комплексных функций (которые для краткости представляют собой напряженное поле в кристаллах) сопровождается дополнительными проблемами, а именно: единственностью решений, стагнацией алгоритма и т. д. Однако недавние разработки, которые преодолели эти проблемы (особенно для узорчатые структуры). С другой стороны, если геометрия дифракции нечувствительна к деформации, как, например, в GISAXS, плотность электронов будет действительной и положительной. Это создает еще одно ограничение для процесса HIO, тем самым увеличивая эффективность алгоритма и объем информации, которую можно извлечь из дифракционной картины.

Алгоритмы

Одним из наиболее важных аспектов когерентной дифракционной визуализации является алгоритм, который восстанавливает фазу по величинам Фурье и реконструирует изображение. Для этой цели существует несколько алгоритмов, хотя каждый из них использует аналогичный формат итерации между реальным и обратным пространством объекта (Pham 2020). Более того, опорная область часто определяется для отделения объекта от окружающей его области с нулевой плотностью (Pham 2020). Как упоминалось ранее, Файнуп разработал первоначальные алгоритмы уменьшения ошибок (ER) и гибридного ввода-вывода (HIO), которые использовали ограничение поддержки для реального пространства и величины Фурье в качестве ограничения в обратном пространстве (Fienup 1978). Алгоритм ER устанавливает как область нулевой плотности, так и отрицательные плотности внутри опоры равными нулю для каждой итерации (Fienup 1978). Алгоритм HIO смягчает условия ER, постепенно уменьшая отрицательные плотности опоры до нуля с каждой итерацией (Fienup 1978). Хотя HIO позволял реконструировать изображение по бесшумной дифракционной картине, ему было трудно восстановить фазу в реальных экспериментах, где величины Фурье были искажены шумом. Это привело к дальнейшей разработке алгоритмов, которые могли бы лучше справляться с шумом при реконструкции изображений. В 2010 году был создан новый алгоритм под названием «Сглаживание передискретизации» (OSS), позволяющий использовать ограничение гладкости отображаемого объекта. OSS будет использовать фильтры Гаусса для применения ограничения плавности к области с нулевой плотностью, что, как было обнаружено, повышает устойчивость к шуму и уменьшает колебания при реконструкции (Родригес, 2013).

Генерализованная проксимальная визуализация (GPS)

Опираясь на успех OSS, был разработан новый алгоритм под названием «Обобщенная проксимальная гладкость» (GPS). GPS устраняет шум в реальном и обратном пространстве, используя принципы регуляризации Моро-Йосиды, которая представляет собой метод преобразования выпуклой функции в гладкую выпуклую функцию (Моро, 1965) (Йосида, 1964). Ограничение величины ослаблено до квадрата с наименьшей точностью как средство уменьшения шума в обратном пространстве (Pham 2020). В целом было обнаружено, что GPS работает лучше, чем OSS и HIO, по согласованности, скорости сходимости и устойчивости к шуму. Используя R-фактор (относительную ошибку) в качестве меры эффективности, было обнаружено, что GPS имеет более низкий R-фактор как в реальном, так и в обратном пространствах (Pham 2020). Более того, GPS потребовалось меньше итераций, чтобы достичь более низкого R-фактора по сравнению с OSS и HIO в обоих пространствах (Pham 2020).

Согласованность

Дополнительная информация: Когерентность (физика).

Два источника волн являются когерентными, когда их частота и форма сигналов идентичны; это свойство волн допускает стационарную интерференцию, при которой волна постоянна во времени или пространстве, а волны либо складываются, либо вычитаются друг из друга. Когерентность важна в контексте CDI, поскольку когерентность двух источников обеспечивает непрерывное излучение волн. Постоянная разность фаз и когерентность волны необходимы для получения интерференционной картины любого типа.

Очевидно, что для работы CDI необходим высококогерентный пучок волн, поскольку этот метод требует интерференции дифрагированных волн. Когерентные волны должны генерироваться в источнике (синхротроне, автоэмиттере и т. д.) и должны сохранять когерентность до момента дифракции. Было показано что ширина когерентности падающего луча должна примерно в два раза превышать поперечную ширину отображаемого объекта. Однако определение размера когерентного участка, позволяющего решить, соответствует ли объект критерию, является предметом дискуссий. По мере уменьшения ширины когерентности размер брэгговских пиков в обратном пространстве увеличивается, и они начинают перекрываться, что приводит к снижению разрешения изображения.

Источники энергии

рентген

Когерентная рентгеновская дифракционная визуализация ( CXDI или CXD ) использует рентгеновские лучи (обычно 0,5–4 кэВ). для формирования дифракционной картины, которая может быть более привлекательной для трехмерных приложений, чем дифракция электронов, поскольку рентгеновские лучи обычно имеют лучшее проникновение. Для визуализации поверхностей проникновение рентгеновских лучей может быть нежелательным, и в этом случае можно использовать геометрию угла скольжения, например GISAXS. Для записи дифракционной картины используется типичная рентгеновская ПЗС-матрица. Если образец вращается вокруг оси, перпендикулярной лучу, можно восстановить трехмерное изображение.

Из-за радиационного поражения, разрешение ограничено (для установок непрерывного освещения) примерно 10 нм для замороженных гидратированных биологических образцов, но разрешение от 1 до 2 нм должно быть возможным для неорганических материалов, менее чувствительных к повреждениям (с использованием современных синхротронных источников). Было предложено что радиационного повреждения можно избежать, используя сверхкороткие импульсы рентгеновских лучей, в которых временной масштаб механизма разрушения превышает длительность импульса. Это может обеспечить более высокую энергию и, следовательно, более высокое разрешение CXDI органических материалов, таких как белки. Однако без потери информации «линейное количество пикселей детектора фиксирует необходимый разброс энергии в луче». которым становится все труднее управлять при более высоких энергиях.

В отчете за 2006 г. Разрешение составляло 40 нм при использовании усовершенствованного источника фотонов (APS), но авторы предполагают, что его можно улучшить с помощью более мощных и более когерентных источников рентгеновского излучения, таких как рентгеновский лазер на свободных электронах.

Имитированная одностенная углеродная нанотрубка (слева) используется для создания дифракционной картины (в центре) для тестирования алгоритма реконструкции (справа). Верхняя и нижняя части представляют собой трубки разной киральности. Эту работу выполнили Цзи Ли и Цзянь-Мин Цзо в 2007 году.

Электроны

Визуализация когерентной дифракции электронов работает так же, как и CXDI, в принципе, только электроны представляют собой дифрагированные волны, и для обнаружения электронов используется пластина визуализации, а не ПЗС-матрица. В одном опубликованном отчете Изображение двустенной углеродной нанотрубки (DWCNT) было получено с помощью дифракции электронов на наноплощадях ( NAED ) с атомным разрешением. В принципе, электронодифракционная визуализация должна давать изображение с более высоким разрешением, поскольку длина волны электронов может быть намного меньше, чем у фотонов, без использования очень высоких энергий. Электроны также имеют гораздо более слабое проникновение, поэтому они более чувствительны к поверхности, чем рентгеновские лучи. Однако обычно электронные лучи более разрушительны, чем рентгеновские лучи, поэтому этот метод может быть ограничен неорганическими материалами.

В подходе Цзо электронное изображение низкого разрешения используется для обнаружения нанотрубки. Автоэмиссионная электронная пушка генерирует луч высокой когерентности и интенсивности. Размер луча ограничен нанообластью с апертурой конденсатора, чтобы обеспечить рассеяние только на интересующем участке нанотрубки. Дифракционная картина регистрируется в дальней зоне с помощью электронных визуализирующих пластинок с разрешением 0,0025 1/Å. Используя типичный метод реконструкции HIO, создается изображение с разрешением Å, на котором можно напрямую наблюдать хиральность DWCNT (решетчатую структуру). Цзо обнаружил, что можно начать с неслучайных фаз на основе изображения низкого разрешения, полученного с помощью ПЭМ, чтобы улучшить качество конечного изображения.

СЛЕВА: Объемное изображение частицы, образованной совокупностью октаэдрических наночастиц Si. СПРАВА: центральный срез, демонстрирующий высокую степень пористости.

In 2007, Podorov et al. предложил точное аналитическое решение задачи CDXI для частных случаев.

В 2016 году, используя луч когерентной дифракционной визуализации (CXDI) в ESRF (Гренобль, Франция), исследователи количественно оценили пористость крупных ограненных нанокристаллических слоев в начале полосы излучения фотолюминесценции в инфракрасном диапазоне. Было показано, что фононы могут быть заключены в субмикронные структуры, что может помочь повысить эффективность фотонных и фотоэлектрических (ФЭ) приложений.

На сайте ЦДИ

Неполные измерения были проблемой, наблюдаемой во всех алгоритмах CDI. Поскольку детектор слишком чувствителен, чтобы напрямую поглощать пучок частиц, в его центре необходимо разместить ограничитель луча или отверстие, чтобы предотвратить прямой контакт (Pham 2020). Кроме того, детекторы часто состоят из нескольких панелей с промежутками между ними, где данные снова не могут быть собраны (Pham 2020). В конечном итоге эти качества детектора приводят к отсутствию данных на дифракционных картинах. In situ CDI — это новый метод этой технологии визуализации, который может повысить устойчивость к неполным измерениям. In situ CDI отображает статическую область и динамическую область, которая меняется со временем в результате внешних раздражителей (Hung Lo 2018). Серия дифракционных картин собирается с течением времени с интерференцией статических и динамических областей (Hung Lo 2018). Из-за этой интерференции статическая область действует как постоянное во времени ограничение, которое объединяет шаблоны за меньшее количество итераций (Hung Lo 2018). Использование этой статической области в качестве ограничения делает CDI in situ более устойчивым к неполным данным и шумовым помехам на дифракционных картинах (Hung Lo 2018). В целом, CDI in situ обеспечивает более четкий сбор данных за меньшее количество итераций, чем другие методы CDI.

Связанные методы

За прошедшие годы были разработаны различные методы CDI, которые используются для изучения образцов в физике, химии, материаловедении, науке, нанонауке, геологии и биологии (6); сюда входят, помимо прочего, DCI плоской волны, CDI Брэгга, птихография, CDI отражения, CDI Френеля и CDI разреженности.

Птихография — это метод, тесно связанный с когерентной дифракционной визуализацией. Вместо регистрации одной когерентной дифракционной картины от одного и того же объекта регистрируются несколько, а иногда и сотни или тысячи дифракционных картин. Каждый паттерн записывается из отдельной области объекта, хотя эти области должны частично перекрываться друг с другом. Птихография применима только к образцам, которые могут выдержать облучение осветительным лучом при таких многократных экспозициях. Однако его преимущество состоит в том, что можно визуализировать большое поле зрения. Дополнительное трансляционное разнообразие данных также означает, что процедура реконструкции может быть быстрее, а неоднозначность в пространстве решений уменьшается.

См. также

• Дифракция
• Рентгеновская компьютерная томография
• Список методов анализа материалов
• Нанотехнологии
• Физика поверхности
• Синхротрон

Внешние ссылки

• Страница группы рентгеновских исследований Яна Робинсона
• Страница группы электронной микроскопии Цзянь-Мин (Джим) Цзо