Серена ДеБир
Проф. Доктор Серена ДеБир | |
---|---|
Рожденный | 1973 |
Национальность | Американский |
Другие имена | Серена ДеБир Джордж |
Образование | Юго-Западный университет, Техас, бакалавр химии (1995) Стэнфордский университет, доктор философии. Химия (2002) |
Известный | Рентгеновская спектроскопия нитрогеназа фотосистема II гидрогеназа Метанмонооксигеназа |
Научная карьера | |
Поля | Химия |
Учреждения | SSRL SLAC Стэнфордский университет (2001–2009 гг.) Корнелльский университет (2009-настоящее время) Рурский университет в Бохуме (2014 – настоящее время) Институт Макса Планка по преобразованию химической энергии (2011 – настоящее время) |
Докторантура | Эдвард И. Соломон Кейт О. Ходжсон |
Серена ДеБир (1973 г.р.) — американский химик. В настоящее время она является профессором W3 и директором Института преобразования химической энергии Макса Планка в Мюльхайме-на-Руре , Германия , где она возглавляет отдел неорганической спектроскопии. Ее опыт заключается в применении и разработке методов рентгеновской спектроскопии в качестве зондов электронной структуры в биологическом и химическом катализе .
Образование и карьера
[ редактировать ]Серена ДеБир училась в Юго-Западном университете , в Джорджтауне штат Техас (США), где в 1995 году завершила программу бакалавриата по химии со специализацией по математике (с отличием). Она получила докторскую степень в Стэнфордском университете в 2002 году, работая под руководством Эдварда И. Соломона и Кейта О. Ходжсона . Затем она перешла в Национальную ускорительную лабораторию SLAC , где работала сначала научным сотрудником по лучам (2001–2003) в Стэнфордской лаборатории синхротронного излучения , а затем штатным научным сотрудником (2003–2009). Осенью 2009 года она переехала в Корнеллский университет в Итаке, штат Нью-Йорк (США), где заняла должность доцента кафедры химии и химической биологии. [1] Летом 2011 года она переехала в Германию и начала работать профессором W2 и руководителем исследовательской группы в Институте бионеорганической химии Макса Планка (с 2012 года Институт преобразования химической энергии Макса Планка, MPI CEC ) в Мюльхайме-ан-дер-Руре. , Германия. С 2012 года она занимала должность адъюнкт-профессора Корнелльского университета , а с 2014 года — почетную должность преподавателя Рурского университета в Бохуме . [2] ДеБеер возглавляла исследовательскую группу «Рентгеновская спектроскопия» в MPI CEC до 2017 года, когда она была назначена директором этого института и получила звание W3-профессора. В настоящее время возглавляет кафедру «Неорганическая спектроскопия». [3] в МПИ ЦИК. Кроме того, она является лидером группы канала PINK. [4] проект в Лаборатории энергетики и материалов In-Situ [5] в Центре Гельмгольца в Берлине , Германия. С 2024 года Серена занимает почетную должность преподавателя Университета Дуйсбург-Эссен . [6]
Исследовать
[ редактировать ]Исследования группы DeBeer сосредоточены на ответах на фундаментальные вопросы энергетических исследований. А именно, как можно обратимо хранить и высвобождать энергию из химических связей, используя богатые на Земле переходные металлы? И как это сделать наиболее эффективно? Чтобы ответить на эти вопросы, ее исследовательская группа изучает гомогенные, гетерогенные и биологические катализаторы, уделяя особое внимание ферментативному катализу. Она является экспертом в области применения современной рентгеновской спектроскопии для понимания каталитических превращений.
Нитрогеназа
[ редактировать ]Основное внимание ее исследований уделяется изучению фермента, который отвечает за превращение динитрогена (N 2 ) в аммиак (NH 3 ) — нитрогеназы . Серена ДеБеер и ее группа изучают эту замечательную систему, включающую кофактор FeMo высокого разрешения (FeMoco) в качестве активного центра, а также структурные модельные комплексы, использующие рентгеновскую абсорбцию (XAS) и рентгеновскую эмиссионную спектроскопию (XES). Благодаря этой работе был достигнут большой прогресс в понимании структуры этого активного сайта. Ключевым вкладом стала спектроскопическая идентификация центрального атома в активном центре как карбида. [7] Более того, применение XAS-спектроскопии высокого разрешения, подкрепленное теоретическими расчетами, позволило ее группе добиться успеха в определении степени окисления атома Мо в FeMoco как Mo(III). [8] Позднее это исследование было продолжено экспериментальным подтверждением нехундовской спиновой конфигурации атома Мо с помощью спектроскопии рентгеновского магнитного кругового дихроизма (XMCD). [9] Другой подход в этой области касается сравнительных исследований различных форм ферментов нитрогеназы с активными центрами FeMoco и FeVco. [10] селена , FeMoco с участием [11] а также спектроскопическая характеристика первого промежуточного состояния каталитического цикла нитрогеназы (Е 1 ). [12] [13]
Метанмонооксигеназа
[ редактировать ]Еще одним важным химическим превращением, изученным ее группой, является каталитическое окисление метана в метанол . Природа использует группу ферментов, называемых метанмонооксигеназой (ММО). Активным центром этого фермента, который обеспечивает расщепление CH метана, является биядерный промежуточный продукт Q Fe (IV), обнаруженный в белке гидроксилазы (MMOH) MMO. Спектроскопические исследования в группе ДеБира позволили по-новому взглянуть на структуру этого дижелезного комплекса. Благодаря применению передовых рентгеновских спектроскопических исследований, таких как XAS с высоким разрешением, они охарактеризовали ключевое промежуточное соединение в биологическом окислении метана как структуру дижелеза с открытым ядром (с Fe IV =Этот мотив). [14] Дополнительные исследования EXAFS подтвердили этот вывод, не продемонстрировав доказательств короткого расстояния Fe-Fe, а скорее длинного расстояния ди-железа, соответствующего структуре с открытым ядром. [15]
Развитие спектроскопии
[ редактировать ]Недавняя работа группы ДеБера была сосредоточена на разработке полной информативности различных методов рентгеновской спектроскопии и их применении к биологическим катализаторам.
Среди этих методов:
Валентная рентгеновская эмиссионная спектроскопия
[ редактировать ]В этом методе (также известном как VtC XES = рентгеновская эмиссионная спектроскопия от валентности к ядру) отслеживается результирующая флуоресценция после того, как валентный электрон повторно заполняет отверстие ядра 1s ионизированного металла. Таким образом, валентные спектры XES представляют собой карту энергий ионизации лигандов и предоставляют информацию как о идентичности лиганда, так и о состоянии протонирования. Ярким примером применения этого метода является его использование для идентификации центрального атома углерода в FeMo-кофакторе нитрогеназы (см. раздел «Нитрогеназа »). [7]
Резонансно-валентное XES (RXES) или резонансное неупругое рассеяние рентгеновских лучей (RIXS)
[ редактировать ]Группа DeBeer активно участвует в разработке и применении методов на основе RXES/ RIXS как в режиме жесткого, так и в мягком рентгеновском излучении . К ним относятся 1s-валентность RIXS как средство для получения лиганд-селективного XAS. [16] и 2p3d RIXS как средство отображения dd-возбуждений. [17] [18] [19] [20] [21] [22]
Рентгеновский магнитный круговой дихроизм (XMCD)
[ редактировать ]Этот метод широко использовался в твердотельных материалах для определения магнитных свойств. В предыдущих приложениях к (био-)неорганическим или белковым системам не хватало надлежащей качественной и количественной интерпретации. Группа ДеБера расширила информацию, которую можно получить из XMCD ковалентных систем. [23] На сегодняшний день это единственный метод, способный предоставить доказательства предполагаемой нехундовской конфигурации атома Мо в нитрогеназе. [9] (см. раздел Азот ).
Инструментарий
[ редактировать ]Лабораторный дисперсионный рентгеновский эмиссионный спектрометр.
[ редактировать ]Группа Серены ДеБеер в сотрудничестве с группой профессора Биргит Кангиссер из Берлинского технического университета разработала собственную установку для дисперсионной рентгеновской эмиссионной спектроскопии (XES). Установка, в которой используется лабораторный источник рентгеновского излучения (Metal Jet) в сочетании с полноцилиндровой оптикой фон Гамоса с кристаллом высокоотожженного пиролитического графита (HAPG) и ПЗС-детектором. Это позволяет получать спектры в диапазоне 2,4-9 кэВ. Более того, этот спектрометр является альтернативой синхротронным лучам для концентрированных образцов. [24]
РОЗОВЫЙ луч
[ редактировать ]Группа DeBeer также возглавляет разработку луча PINK. [4] в Натурной лаборатории энергетических материалов [5] в Центре Гельмгольца в Берлине . Доктор Сергей Передков является ведущим конструктором и научным сотрудником этого проекта. Этот луч работает в энергетическом режиме 2-10 кэВ, либо в режиме «розового» луча с многослойным зеркалом, либо в режиме монохроматического луча (путем добавления двухкристаллического монохроматора ). В настоящее время линия находится на этапе ввода в эксплуатацию.
Награды и признание
[ редактировать ]- Лекции памяти Гленна Т. Сиборга 2023 г. по неорганической химии [25]
- 2022 Лекция RJP Williams, Оксфордский университет [26]
- 2022 Малкольм Х. Чисхолм Лектор, Университет штата Огайо [27]
- 2021 г. Член Королевского химического общества. [28]
- Грант Европейского исследовательского совета (ERC) Synergy для проекта: Раскрытие секретов катализаторов на основе меди для активации CH (CUBE). Совместный проект с исследователями из Университета Осло (Норвегия), Норвежского университета естественных наук (Норвегия) и Туринского университета (Италия) (2019 г.) [29] [30]
- Заместитель редактора журнала химических наук (2018 – настоящее время) [31]
- Премия за лекции по неорганической химии (2016) [32]
- Общество биологической неорганической химии (SBIC), премия за раннюю карьеру (2015) [33]
- Грант Европейского исследовательского совета (ERC) для проекта: Спектроскопические исследования восстановления N 2 : от биологического к гетерогенному катализу (N2ase) (2013 г.) [34]
- Сотрудник Кавли, Национальная академия наук США (2012 г.) [35]
- Научный сотрудник Альфреда П. Слоана (2011–2013 гг.) [36]
Ссылки
[ редактировать ]- ^ «Серена ДеБир | Химия и химическая биология Корнеллского университета искусств и наук» .
- ^ «Почетный профессор Рубля – новый директор» . news.rub.de (на немецком языке) . Проверено 8 августа 2019 г.
- ^ «Проф. доктор Серена ДеБеер» . cec.mpg.de. Проверено 2 декабря 2019 г.
- ^ Jump up to: а б Энергетика, Центр Гельмгольца в Берлине по материалам и. "РОЗОВЫЙ" . Сайт ХЗБ . Проверено 2 декабря 2019 г.
- ^ Jump up to: а б Энергетика, Центр Гельмгольца в Берлине по материалам и. «Лаборатория энергетических материалов в Берлине» . Сайт ХЗБ . Проверено 2 декабря 2019 г.
- ^ «РСС-Бейтраг» . www.uni-due.de . Проверено 27 мая 2024 г.
- ^ Jump up to: а б Ланкастер, КМ; Ремельт, М.; Эттенхубер, П.; Ху, Ю.; Риббе, Миссури; Низ, Ф.; Бергманн, У.; ДеБир, С. (18 ноября 2011 г.). «Рентгеновская эмиссионная спектроскопия свидетельствует о наличии центрального углерода в железомолибденовом кофакторе нитрогеназы» . Наука . 334 (6058): 974–977. Бибкод : 2011Sci...334..974L . дои : 10.1126/science.1206445 . ISSN 0036-8075 . ПМЦ 3800678 . ПМИД 22096198 .
- ^ Бьернссон, Рагнар; Лима, Фредерико А.; Спатцаль, Томас; Вейгермюллер, Томас; Глатцель, Питер; Билл, Экхард; Эйнсл, Оливер; Низ, Фрэнк; ДеБир, Серена (2014). «Идентификация спин-связанного Мо (III) в железомолибденовом кофакторе нитрогеназы» . хим . 5 (8): 3096–3103. дои : 10.1039/C4SC00337C . ISSN 2041-6520 .
- ^ Jump up to: а б Ковальска, Джоанна К.; Хентхорн, Джастин Т.; Ван Стаппен, Кейси; Трчик, Кристиан; Эйнсл, Оливер; Кивни, Дэвид; ДеБир, Серена (08 июля 2019 г.). «Рентгеновская спектроскопия магнитного кругового дихроизма в применении к нитрогеназе и родственным моделям: экспериментальные данные о спин-связанном центре молибдена (III)» . Angewandte Chemie, международное издание . 58 (28): 9373–9377. дои : 10.1002/anie.201901899 . ПМК 6772009 . ПМИД 31119827 .
- ^ Рис, Джулиан А.; Бьернссон, Рагнар; Ковальска, Джоанна К.; Лима, Фредерико А.; Шлезье, Джулия; Сиппель, Дэниел; Вейгермюллер, Томас; Эйнсл, Оливер; Ковач, Джули А .; ДеБир, Серена (2017). «Сравнительная электронная структура нитрогеназы FeMoco и FeVco» . Транзакции Далтона . 46 (8): 2445–2455. дои : 10.1039/C7DT00128B . ISSN 1477-9226 . ПМК 5322470 . ПМИД 28154874 .
- ^ Хентхорн, Джастин Т.; Ариас, Рене Дж.; Короидов Сергей; Кролл, Томас; Сокарас, Димосфенис; Бергманн, Уве; Рис, Дуглас К.; ДеБир, Серена (28 августа 2019 г.). «Локализованная электронная структура нитрогеназы FeMoco, выявленная с помощью рентгеновской абсорбционной спектроскопии высокого разрешения с K-краем селена» . Журнал Американского химического общества . 141 (34): 13676–13688. дои : 10.1021/jacs.9b06988 . ISSN 0002-7863 . ПМК 6716209 . ПМИД 31356071 .
- ^ Ван Стаппен, Кейси; Торхаллссон, Альберт Тор; Декамп, Лора; Бьернссон, Рагнар; ДеБир, Серена (2019). «Разрешение структуры состояния E 1 нитрогеназы Mo с помощью EXAFS Mo и Fe K-края и расчетов QM/MM» . Химическая наука . 10 (42): 9807–9821. дои : 10.1039/C9SC02187F . ISSN 2041-6520 . ПМК 6984330 . ПМИД 32055350 .
- ^ Ван Стаппен, Кейси; Давыдов Роман; Ян, Чжи-Ён; Фань, Жуйси; Го, Исон; Билл, Экхард; Зеефельдт, Лэнс К.; Хоффман, Брайан М.; ДеБир, Серена (16 сентября 2019 г.). «Спектроскопическое описание состояния E 1 Mo-нитрогеназы на основе рентгеновского поглощения Mo и Fe и мессбауэровских исследований» . Неорганическая химия . 58 (18): 12365–12376. doi : 10.1021/acs.inorgchem.9b01951 . ISSN 0020-1669 . ПМК 6751781 . ПМИД 31441651 .
- ^ Кастильо, Ребека Г.; Банерджи, Рахул; Олпресс, Калеб Дж.; Роде, Грегори Т.; Билл, Экхард; Que, Лоуренс; Липскомб, Джон Д.; ДеБир, Серена (13 декабря 2017 г.). «Рентгеновское поглощение Q-промежуточного продукта растворимой метанмонооксигеназы, обнаруженное с помощью флуоресценции высокого разрешения» . Журнал Американского химического общества . 139 (49): 18024–18033. дои : 10.1021/jacs.7b09560 . ISSN 0002-7863 . ПМК 5729100 . ПМИД 29136468 .
- ^ Катсейл, Джордж Э.; Банерджи, Рахул; Чжоу, Анг; Que, Лоуренс; Липскомб, Джон Д.; ДеБир, Серена (5 декабря 2018 г.). «Анализ тонкой структуры расширенного рентгеновского поглощения с высоким разрешением свидетельствует о более длинном расстоянии Fe···Fe в промежуточном продукте Q метанмонооксигеназы» . Журнал Американского химического общества . 140 (48): 16807–16820. дои : 10.1021/jacs.8b10313 . ISSN 0002-7863 . ПМК 6470014 . ПМИД 30398343 .
- ^ Холл, Элеонора Р.; Поллок, Кристофер Дж.; Бендикс, Джеспер; Коллинз, Терренс Дж.; Глатцель, Питер; ДеБир, Серена (16 июля 2014 г.). «Рентгеновская абсорбционная спектроскопия с обнаружением валентности к ядру: определение селективности лиганда». Журнал Американского химического общества . 136 (28): 10076–10084. дои : 10.1021/ja504206y . ISSN 0002-7863 . ПМИД 24946007 .
- ^ Ван Куикен, Бенджамин Э.; Хан, Ансельм В.; Найяр, Брахамджот; Шивер, Кристин Э.; Ли, Сонни С.; Мейер, Франк; Вейгермюллер, Томас; Николау, Алессандро; Цуй, И-Тао; Мияваки, Джун; Харада, Ёсихиса (18 июня 2018 г.). «Электронные спектры комплексов железо-сера, измеренные методом 2p3d RIXS-спектроскопии». Неорганическая химия . 57 (12): 7355–7361. doi : 10.1021/acs.inorgchem.8b01010 . ISSN 0020-1669 . ПМИД 29847108 .
- ^ Хан, Ансельм В.; Ван Куикен, Бенджамин Э.; аль Самарай, Мустафа; Атанасов, Михаил; Вейгермюллер, Томас; Цуй, И-Тао; Мияваки, Джун; Харада, Ёсихиса; Николау, Алессандро; ДеБир, Серена (17 июля 2017 г.). «Измерение спектров поля лигандов хлоридов двухвалентного и трехвалентного железа с использованием 2p3d RIXS». Неорганическая химия . 56 (14): 8203–8211. doi : 10.1021/acs.inorgchem.7b00940 . ISSN 0020-1669 . ПМИД 28653856 .
- ^ Хан, Ансельм В.; Ван Куикен, Бенджамин Э.; Чилкури, Виджай Гопал; Левин, Наталья; Билл, Экхард; Вейгермюллер, Томас; Николау, Алессандро; Мияваки, Джун; Харада, Ёсихиса; ДеБир, Серена (06 августа 2018 г.). «Исследование валентной электронной структуры низкоспиновых комплексов железа и железа с использованием 2p3d-резонансного неупругого рассеяния рентгеновских лучей (RIXS)». Неорганическая химия . 57 (15): 9515–9530. doi : 10.1021/acs.inorgchem.8b01550 . ISSN 0020-1669 . ПМИД 30044087 . S2CID 51715606 .
- ^ Ван Куикен, Бенджамин Э.; Хан, Ансельм В.; Маганас, Димитриос; ДеБир, Серена (07 ноября 2016 г.). «Измерение спин-разрешенных и спин-запрещенных d – d-возбуждений в комплексах ванадия с 2p3d-резонансным неупругим рассеянием рентгеновских лучей». Неорганическая химия . 55 (21): 11497–11501. doi : 10.1021/acs.inorgchem.6b02053 . ISSN 0020-1669 . ПМИД 27731986 .
- ^ Маганас, Димитриос; ДеБир, Серена; Низ, Фрэнк (2 октября 2017 г.). «Взаимодействие ограниченной открытой конфигурации с одиночным методом для расчета спектров резонансного рентгеновского излучения между валентностью и ядром: практический пример» . Неорганическая химия . 56 (19): 11819–11836. doi : 10.1021/acs.inorgchem.7b01810 . ISSN 0020-1669 . ПМК 5692824 . ПМИД 28920680 .
- ^ Аль Самарай, Мустафа; Хан, Ансельм В.; Бехешти Аскари, Аббас; Цуй, И-Тао; Ямазоэ, Косуке; Мияваки, Джун; Харада, Ёсихиса; Рюдигер, Олаф; ДеБир, Серена (23 октября 2019 г.). «Выявление корреляций структура-активность в катализаторе реакции выделения кислорода на основе оксида никеля-марганца с помощью рентгеновской абсорбционной спектроскопии Operando Ni L-Edge и резонансного неупругого рассеяния рентгеновских лучей 2p3d» . Прикладные материалы и интерфейсы ACS . 11 (42): 38595–38605. дои : 10.1021/acsami.9b06752 . ISSN 1944-8244 . ПМИД 31523947 .
- ^ Ковальска, Джоанна К.; Найяр, Брахамджот; Рис, Джулиан А.; Шивер, Кристина Э.; Ли, Сонни С.; Ковач, Джули А.; Мейер, Франк; Вейгермюллер, Томас; Отеро, Эдвиже; ДеБир, Серена (17 июля 2017 г.). «Исследование рентгеновского поглощения L 2,3-края железа и рентгеновского магнитного циркулярного дихроизма молекулярных комплексов железа, имеющих отношение к активным сайтам FeMoco и FeVco нитрогеназы» . Неорганическая химия . 56 (14): 8147–8158. doi : 10.1021/acs.inorgchem.7b00852 . ISSN 0020-1669 . ПМК 5516708 . ПМИД 28653855 .
- ^ Мальцер, Вольфганг; Гретч, Даниэль; Гневкоу, Ричард; Шлезигер, Кристофер; Ковалевски, Фабиан; Ван Куикен, Бенджамин; ДеБир, Серена; Каннгиссер, Биргит (ноябрь 2018 г.). «Лабораторный спектрометр для высокопроизводительной рентгеновской эмиссионной спектроскопии в исследованиях катализа» . Обзор научных инструментов . 89 (11): 113111. Бибкод : 2018RScI...89k3111M . дои : 10.1063/1.5035171 . ISSN 0034-6748 . ПМИД 30501328 .
- ^ «Лекции памяти Гленна Т. Сиборга по неорганической химии» . event.berkeley.edu . Проверено 27 мая 2024 г.
- ^ «Серена ДеБир награждена лекцией Гленна Т. Сиборга» . www.cec.mpg.de (на немецком языке). 04.04.2023 . Проверено 27 мая 2024 г.
- ^ «Мастерская профессора Серены ДеБир, Малкольма Х. Чисхолма | Кафедра химии и биохимии» . chemistry.osu.edu . Проверено 27 мая 2024 г.
- ^ «Проф. доктор Серена ДеБеер | MPI CEC» . www.cec.mpg.de. Проверено 27 мая 2024 г.
- ^ «Грант ERC Synergy для Серены ДеБир и международной междисциплинарной команды» . cec.mpg.de. Проверено 27 ноября 2019 г.
- ^ «Примеры грантов Synergy Grants ERC 2019» . ERC: Европейский исследовательский совет . 10.10.2019 . Проверено 27 ноября 2019 г.
- ^ «Серена ДеБеер присоединяется к Chemical Science в качестве помощника редактора - Блог химической науки» . Проверено 27 ноября 2019 г.
- ^ «Доктор Серена Дебир - 2016 Лекции по неорганической химии… | Сеть ACS» . Community.acs.org . Проверено 27 ноября 2019 г.
- ^ «Премия Серены ДеБир за раннюю карьеру SBIC» .
- ^ «Грант консолидатора ERC: N2ase» .
- ^ «Серена ДеБир» . www.nasonline.org . Проверено 27 ноября 2019 г.
- ^ «Бывшие товарищи» . Слоан.орг . Архивировано из оригинала 14 марта 2018 г. Проверено 27 ноября 2019 г.
Внешние ссылки
[ редактировать ]- Проф. Доктор Серена ДеБеер на cec.mpg.de