Силовое поле интерфейса
В контексте химии и молекулярного моделирования , Силовое поле интерфейса (IFF) представляет собой силовое поле для классического молекулярного моделирования атомов молекул , со и агрегатов вплоть до большого нанометрового масштаба, охватывающее соединения всей таблицы Менделеева . [ 1 ] Он использует последовательную классическую функцию энергии Гамильтона для металлов, оксидов и органических соединений, связывая платформы моделирования биомолекул и материалов в единую платформу. Надежность часто выше, чем у расчетов теории функционала плотности, при более чем в миллион раз меньших вычислительных затратах. IFF включает в себя физико-химическую интерпретацию всех параметров, а также базу данных моделей поверхности, которая охватывает различные плоскости расщепления и химию поверхности включенных соединений. Силовое поле интерфейса совместимо с силовыми полями для моделирования преимущественно органических соединений и может использоваться с обычными молекулярной динамики и Монте-Карло . кодами [ 2 ] [ 3 ] [ 4 ] [ 5 ] Структуры и энергии включенных химических элементов и соединений тщательно проверены, а прогнозы свойств до 100 раз точнее по сравнению с более ранними моделями.
Источник
[ редактировать ]IFF был разработан Хендриком Хайнцем и его исследовательской группой в 2013 году на основе предварительной работы, начатой еще в 2003 году, которая включает в себя новое обоснование атомных зарядов, использование энергетических выражений, интерпретацию параметров и ряд превосходящих параметров силового поля для минералов. металлы и полимеры. [ 1 ] Силовые поля охватывали новое химическое пространство и были на один-два порядка точнее, чем предыдущие модели, если они были доступны, без каких-либо ограничений на их дальнейшее распространение по таблице перидика.
Еще в конце 1960-х годов межатомные потенциалы были разработаны, например, для аминокислот и впоследствии послужили программе CHARMM . Однако доля покрытого химического пространства была небольшой, учитывая размер периодической таблицы, и совместимые межатомные потенциалы для неорганических соединений оставались в значительной степени недоступными. [ 6 ] Различные энергетические функции, отсутствие интерпретации и проверки параметров ограничивали моделирование изолированными соединениями с непредсказуемыми ошибками. Предположения о формальных зарядах, отсутствие обоснования параметров Леннарда-Джонса и даже связанных термов, фиксированных атомов, а также другие приближения часто приводили к коллапсу структур и случайным различиям в энергии при обеспечении подвижности атомов. Концепция последовательного моделирования неорганических и органических интерфейсов, легшая в основу IFF, была впервые представлена в 2003 году. [ 7 ]
Основным препятствием было плохое определение атомных зарядов в молекулярных моделях, особенно для неорганических соединений, из-за использования расчетов квантовой химии и методов разделения, которые могут подходить для распределения зарядов на основе поля, но не для точечного распределения заряда, необходимого в силовых полях. В результате неопределенности в квантово-механических расчетах точечных зарядов часто достигали 100% и выше, что явно не подходило для количественной оценки химических связей или химических процессов в силовых полях и молекулярном моделировании. [ 8 ] IFF использует метод определения атомных зарядов , который точно преобразует химическую связь в молекулярные модели, включая металлы, оксиды, минералы и органические молекулы. Модели воспроизводят мультипольные моменты, внутренние по отношению к химическому соединению, на основе экспериментальных данных о плотностях электронной деформации, дипольных моментах (часто известных с погрешностью <1%), а также на учете энергий атомизации , энергий ионизации , координационных чисел и тенденций относительно к другим химически близким соединениям периодической таблицы (расширенная модель Борна). [ 8 ] Этот метод обеспечивает сочетание экспериментальных данных и теории для представления химической связи и дает до десяти раз более надежные и воспроизводимые атомные заряды по сравнению с использованием квантовых методов с типичной погрешностью 5%. [ 9 ] [ 10 ] Этот подход необходим для проведения последовательного полноатомного моделирования соединений периодической таблицы, которые сильно различаются по типу химической связи и внутренней полярности. IFF также позволяет учитывать специфические особенности электронной структуры, такие как π-электроны в графитовых материалах и ароматических соединениях. [ 11 ] а также имиджевые заряды в металлах. [ 12 ]
Другой отличительной чертой IFF является систематическое воспроизведение структур и энергий для подтверждения классического гамильтониана . Во-первых, качество структурных предсказаний оценивается путем проверки параметров решетки и плотности на основе рентгеновских данных, что часто встречается в молекулярном моделировании. Во-вторых, кроме того, IFF использует энергию поверхности и расщепления твердых тел, полученную из экспериментальных измерений, чтобы обеспечить надежную поверхность потенциальной энергии. В-третьих, дополнительно учитываются параметры силового поля и справочные данные при стандартных температуре и давлении . Этот протокол гораздо более практичен, чем использование параметров решетки при температуре 0 К и энергии когезии (испарения) до 3000 К, что обычно имеет место для оценки первоначальных расчетов, поскольку тогда условия далеки от практической полезности и экспериментальные данные для проверки могут быть ограничены или вообще отсутствовать. [ 13 ] В результате достижений в области IFF энергии гидратации, энергии адсорбции, тепловые и механические свойства часто могут быть рассчитаны в количественном согласии с измерениями без дальнейшей модификации параметров. Параметры IFF также имеют физико-химическую интерпретацию и позволяют использовать химическую аналогию как эффективный метод получения параметров химически подобных, но не параметризованных соединений с хорошей точностью.
Альтернативные подходы, основанные на аппроксимации параметров силового поля методом «серого» или «черного ящика», например, с использованием параметров решетки и механических свойств (2-й производной энергии) в качестве целевых величин, не поддаются интерпретации и часто приводят к ошибке от 50% до 500% на поверхности. и межфазной энергии, которой обычно недостаточно для ускорения проектирования материалов. [ 1 ]
Текущее покрытие
[ редактировать ]IFF охватывает металлы, оксиды, 2D-материалы, цементные минералы и органические соединения. [ 1 ] Типичная точность составляет ~ 0,5% для параметров решетки, ~ 5% для поверхностных энергий и ~ 10% для модулей упругости, включая документированные вариации для отдельных соединений. Полноатомные модели и входные данные для моделирования объемных материалов и интерфейсов можно создавать с помощью Materials Studio. [ 2 ] VMD , LAMMPS , CHARMM-GUI , а также другие программы редактирования. [ 14 ] Моделирование и анализ можно проводить с использованием многих программ молекулярной динамики, таких как Discover, Forcite, LAMMPS , NAMD , GROMACS и CHARMM . При использовании IFF используется та же функция потенциальной энергии, что и в других обычных силовых полях (CHARMM, [ 15 ] ЯНТАРЬ, [ 16 ] ОПЛС-АА, [ 17 ] КВФФ, [ 18 ] ДРЕЙДИНГ, [ 19 ] ГРОМОС, [ 20 ] ПКФФ, [ 21 ] КОМПАС), включая опции для потенциалов Леннарда-Джонса 12-6 и 9-6 , и может использоваться отдельно или в качестве плагина к этим силовым полям для использования существующих параметров.
Приложения
[ редактировать ]Точные межатомные потенциалы необходимы для анализа ансамблей атомов, молекул и наноструктур вплоть до малого микромасштаба. IFF используется при молекулярно-динамическом моделировании наноматериалов и биологических интерфейсов. — до миллиарда атомов Структуры, содержащие до десяти тысяч атомов, можно анализировать на рабочей станции, а с помощью суперкомпьютеров . Примеры включают свойства металлов и сплавов, [ 22 ] [ 23 ] минерально-органические границы раздела, [ 24 ] взаимодействие белков и ДНК с наноматериалами, [ 25 ] земля и строительные материалы, углеродные наноструктуры, аккумуляторы и полимерные композиты. [ 26 ] [ 27 ] Моделирование визуализирует процессы с атомарным разрешением и количественно определяет взаимосвязь со свойствами макромасштаба, которые неуловимы для экспериментов из-за ограничений в визуализации и отслеживании атомов. Таким образом, моделирование дополняет экспериментальные исследования с помощью рентгеновской дифракции , электронной микроскопии и томографии, таких как просвечивающая электронная микроскопия и атомно-силовая микроскопия , а также несколько видов спектроскопии , калориметрии и электрохимических измерений. Знание трехмерных атомных структур и динамических изменений с течением времени является ключом к пониманию функций датчиков, молекулярных признаков заболеваний и свойств материалов. Расчеты с помощью IFF также можно использовать для проверки большого количества гипотетических материалов для руководства по синтезу и обработке.
База данных моделей поверхности
[ редактировать ]База данных IFF предоставляет готовые к моделированию модели кристаллических структур и кристаллографических поверхностей металлов и минералов. Часто важен переменный химический состав поверхности, например, в чувствительных к pH поверхностях кремнезема , гидроксиапатита и цементных минералов . [ 28 ] Варианты моделей в базе данных включают обширные экспериментальные данные, которые пользователи могут выбирать и настраивать. Например, модели для кремнезема охватывают гибкую поверхностную плотность силанольных групп и силоксидных групп в соответствии с данными дифференциальной термогравиметрии , спектроскопии, дзета-потенциалов , поверхностного титрования и значений pK . [ 29 ] Аналогичным образом, минералы гидроксиапатита в костях и зубах имеют поверхности, которые различаются по содержанию дигидрофосфата и моногидрофосфата в зависимости от значения pH. Химия поверхности часто так же важна, как и хорошие межатомные потенциалы, для прогнозирования динамики границ раздела электролитов, молекулярного распознавания и поверхностных реакций.
Применение к химическим реакциям
[ редактировать ]IFF — это прежде всего классический потенциал с ограниченной применимостью к химическим реакциям. Однако количественное моделирование реакций является естественным расширением благодаря интерпретируемому представлению химической связи и электронной структуры. моделировании относительной активности катализаторов наночастиц Pd в реакции сочетания CC Стилле , реакциях гидратации и реакциях цис-транс-изомеризации азобензола. Сообщалось о [ 30 ] Общим способом моделирования реакций является моделирование QM/MM . [ 31 ] Другими способами реализации реакций являются определяемые пользователем изменения в связности связей во время моделирования и использование потенциала Морзе вместо потенциала гармонической связи, чтобы обеспечить разрыв связи в моделировании напряжения-деформации.
Ссылки
[ редактировать ]- ^ Jump up to: а б с д Хайнц, Хендрик; Рамезани-Дахель, Хади (2016). «Моделирование неорганических и биоорганических интерфейсов для открытия новых материалов: идеи, сравнения с экспериментами, проблемы и возможности». Обзоры химического общества . 45 (2): 412–448. дои : 10.1039/c5cs00890e . ISSN 0306-0012 . ПМИД 26750724 .
- ^ Jump up to: а б Программный пакет Materials Studio 7.0 и руководство пользователя. Biovia/Accelrys, Inc.: Кембридж, Великобритания, 2015 г.
- ^ Филлипс, Джеймс С.; Браун, Розмари; Ван, Вэй; Гумбарт, Джеймс; Тайхоршид, Эмад; Вилла, Элизабет ; Чипо, Кристоф; Скил, Роберт Д.; Кале, Лакшмикант; Шультен, Клаус (декабрь 2005 г.). «Масштабируемая молекулярная динамика с NAMD» . Журнал вычислительной химии . 26 (16): 1781–1802. дои : 10.1002/jcc.20289 . ISSN 0192-8651 . ПМЦ 2486339 . ПМИД 16222654 .
- ^ Плимптон, Стив (март 1995 г.). «Быстрые параллельные алгоритмы для ближней молекулярной динамики» . Журнал вычислительной физики . 117 (1): 1–19. Бибкод : 1995JCoPh.117....1P . дои : 10.1006/jcph.1995.1039 . S2CID 15881414 .
- ^ Пронк, Сандер; Палл, Сцилард; Шульц, Роланд; Ларссон, Пер; Бьелкмар, Пяр; Апостолов, Россен; Рубашки, Майкл Р.; Смит, Джереми К.; Кассон, Питер М.; ван дер Спол, Дэвид; Хесс, Берк (1 апреля 2013 г.). «GROMACS 4.5: высокопроизводительный и высокопараллельный набор инструментов для молекулярного моделирования с открытым исходным кодом» . Биоинформатика . 29 (7): 845–854. doi : 10.1093/биоинформатика/btt055 . ISSN 1460-2059 . ПМЦ 3605599 . ПМИД 23407358 .
- ^ Хайнц, Хендрик; Линь, Цзы-Джен; Кишор Мишра, Ратан; Эмами, Фатиме С. (16 января 2013 г.). «Термодинамически согласованные силовые поля для сборки неорганических, органических и биологических наноструктур: силовое поле ИНТЕРФЕЙС». Ленгмюр . 29 (6): 1754–1765. дои : 10.1021/la3038846 . ISSN 0743-7463 . ПМИД 23276161 .
- ^ Хайнц, Хендрик; Кастелийнс, Хейн Дж.; Сутер, Ульрих В. (август 2003 г.). «Структура и фазовые переходы алкильных цепей на слюде». Журнал Американского химического общества . 125 (31): 9500–9510. arXiv : cond-mat/0311550 . дои : 10.1021/ja021248m . ISSN 0002-7863 . ПМИД 12889981 . S2CID 33133093 .
- ^ Jump up to: а б Хайнц, Хендрик; Сутер, Ульрих В. (ноябрь 2004 г.). «Атомные заряды для классического моделирования полярных систем». Журнал физической химии Б. 108 (47): 18341–18352. дои : 10.1021/jp048142t . ISSN 1520-6106 .
- ^ Гросс, Кевин С.; Сейболд, Пол Г.; Хадад, Кристофер М. (2002). «Сравнение различных схем атомного заряда для прогнозирования изменений pKa в замещенных анилинах и фенолах». Международный журнал квантовой химии . 90 (1): 445–458. дои : 10.1002/qua.10108 . ISSN 0020-7608 .
- ^ Ван, Бо; Ли, Шаохун Л.; Трулар, Дональд Г. (21 ноября 2014 г.). «Моделирование парциальных атомных зарядов в неорганометаллических молекулах и твердых телах и перераспределение заряда в литий-ионных катодах» . Журнал химической теории и вычислений . 10 (12): 5640–5650. дои : 10.1021/ct500790p . ISSN 1549-9618 . ПМИД 26583247 .
- ^ Праманик, Чандрани; Гиссинджер, Джейкоб Р.; Кумар, Сатиш; Хайнц, Хендрик (27 ноября 2017 г.). «Дисперсия углеродных нанотрубок в растворителях и растворах полимеров: механизмы, сборка и предпочтения» . АСУ Нано . 11 (12): 12805–12816. дои : 10.1021/acsnano.7b07684.s001 . ПМИД 29179536 .
- ^ Геада, Исидро Лоренцо; Рамезани-Дахель, Хади; Джамиль, Тарик; Сульпизи, Мариалор; Хайнц, Хендрик (19 февраля 2018 г.). «Изучение индуцированных зарядов на металлических поверхностях и биоинтерфейсах с использованием поляризуемого потенциала Леннарда – Джонса» . Природные коммуникации . 9 (1): 716. Бибкод : 2018NatCo...9..716G . дои : 10.1038/s41467-018-03137-8 . ISSN 2041-1723 . ПМЦ 5818522 . ПМИД 29459638 .
- ^ «OpenKIM · База знаний межатомных моделей · Межатомные потенциалы и силовые поля» . openkim.org . Проверено 21 февраля 2023 г.
- ^ Кольман, Кшиштоф (16 мая 2018 г.). «Интерфейсff2gro» . Гитхаб .
- ^ Хуан, Цзин; МакКерелл, Александр Д. (6 июля 2013 г.). «Силовое поле полноатомного аддитивного белка CHARMM36: проверка на основе сравнения с данными ЯМР» . Журнал вычислительной химии . 34 (25): 2135–2145. дои : 10.1002/jcc.23354 . ISSN 0192-8651 . ПМЦ 3800559 . ПМИД 23832629 .
- ^ Ван, Цзюньмей; Вольф, Ромен М.; Колдуэлл, Джеймс В.; Коллман, Питер А.; Кейс, Дэвид А. (2004). «Разработка и испытание общего янтарного силового поля». Журнал вычислительной химии . 25 (9): 1157–1174. дои : 10.1002/jcc.20035 . ISSN 0192-8651 . ПМИД 15116359 . S2CID 18734898 .
- ^ Йоргенсен, Уильям Л.; Максвелл, Дэвид С.; Тирадо-Ривз, Джулиан (январь 1996 г.). «Разработка и испытания полноатомного силового поля OPLS на конформационную энергетику и свойства органических жидкостей». Журнал Американского химического общества . 118 (45): 11225–11236. дои : 10.1021/ja9621760 . ISSN 0002-7863 .
- ^ Даубер-Осгуторп, Пнина; Робертс, Виктория А.; Осгуторп, Дэвид Дж.; Вольф, Джон; Женест, Моник; Хаглер, Арнольд Т. (1988). «Структура и энергетика связывания лиганда с белками: дигидрофолатредуктаза-триметоприм Escherichia coli, система лекарство-рецептор». Белки: структура, функции и генетика . 4 (1): 31–47. дои : 10.1002/прот.340040106 . ISSN 0887-3585 . ПМИД 3054871 . S2CID 2845395 .
- ^ Мэйо, Стивен Л.; Олафсон, Барри Д.; Годдард, Уильям А. (декабрь 1990 г.). «ДРЕЙДИНГ: общее силовое поле для молекулярного моделирования». Журнал физической химии . 94 (26): 8897–8909. дои : 10.1021/j100389a010 . ISSN 0022-3654 .
- ^ Шмид, Натан; Эйхенбергер, Андреас П.; Чутко, Александра; Риникер, Серейна; Вингер, Мориц; Марк, Алан Э.; ван Гюнстерен, Уилфред Ф. (30 апреля 2011 г.). «Определение и тестирование силового поля GROMOS версий 54A7 и 54B7». Европейский биофизический журнал . 40 (7): 843–856. дои : 10.1007/s00249-011-0700-9 . hdl : 20.500.11850/38976 . ISSN 0175-7571 . ПМИД 21533652 . S2CID 21465167 .
- ^ Сунь, Хуай; Мамби, Стивен Дж.; Мэйпл, Джон Р.; Хаглер, Арнольд Т. (апрель 1994 г.). «Полноатомное силовое поле ab Initio CFF93 для поликарбонатов». Журнал Американского химического общества . 116 (7): 2978–2987. дои : 10.1021/ja00086a030 . ISSN 0002-7863 .
- ^ Чжоу, Джихан; Ян, Ёнсу; Ян, Яо; Ким, Деннис С.; Юань, Эндрю; Тянь, Сюэцзэн; Офус, Колин; Солнце, Вентилятор; Шмид, Андреас К.; Натансон, Майкл; Хайнц, Хендрик (июнь 2019 г.). «Наблюдение зарождения кристаллов в четырех измерениях с помощью атомно-электронной томографии» . Природа . 570 (7762): 500–503. Бибкод : 2019Natur.570..500Z . дои : 10.1038/s41586-019-1317-x . ISSN 0028-0836 . ПМИД 31243385 . S2CID 195657117 .
- ^ Фанг, Ге; Ли, Вэйфэн; Шен, Сяомэй; Перес-Агилар, Хосе Мануэль; Чонг, Ю; Гао, Синфа; Чай, Чжифан; Чен, Чунин; Ге, Куикуи; Чжоу, Рухун (9 января 2018 г.). «Дифференциальные грани Pd-нанокристаллов демонстрируют выраженную антибактериальную активность против грамположительных и грамотрицательных бактерий» . Природные коммуникации . 9 (1): 129. Бибкод : 2018NatCo...9..129F . дои : 10.1038/s41467-017-02502-3 . ISSN 2041-1723 . ПМК 5760645 . ПМИД 29317632 .
- ^ Мин, Кёнмин; Раммохан, Аравинд Р.; Ли, Хё Суг; Шин, Джайкванг; Ли, Сон Хун; Гоял, Сушмит; Пак, Хёнхан; Мауро, Джон К.; Стюарт, Росс; Боту, Венкатеш; Ким, Хёнбин (5 сентября 2017 г.). «Вычислительные подходы к исследованию явлений межфазной адгезии полиимида на кварцевом стекле» . Научные отчеты . 7 (1): 10475. Бибкод : 2017НатСР...710475М . дои : 10.1038/s41598-017-10994-8 . ISSN 2045-2322 . ПМЦ 5585183 . ПМИД 28874757 .
- ^ Чэнь, Цзяцзюнь, Энбо; Чжан, Шуай; Дуань, Сянфэн; Де Йорео, Джеймс Дж. (2018-12-07) . ряду: избежание барьера нуклеации» Science 362 ( «Размерные материалы по одному 6419): 1135–1139. Бибкод : 2018Sci...362.1135C . doi : 10.1126/science.aau4146 . ISSN 0036-8075 . PMID 30523105 .
- ^ Мишра, Ратан К.; Мохаммед, Аслам Кунхи; Гейссбюлер, Дэвид; Яблоки, Хегой; Джамиль, Тарик; Шахсавари, Рузбех; Калиничев Андрей Георгиевич; Гальмарини, Сандра; Дао, Земля; Хайнц, Хендрик; Пелленк, Роланд (декабрь 2017 г.). «База данных силовых полей для вяжущих материалов, включая проверки, приложения и возможности» (PDF) . Исследования цемента и бетона . 102 : 68–89. doi : 10.1016/j.cemconres.2017.09.003 .
- ^ Уолш, Тиффани Р.; Кнехт, Марк Р. (29 августа 2017 г.). «Структурные эффекты биоинтерфейса на свойства и применение биоинспирированных наноматериалов на основе пептидов» . Химические обзоры . 117 (20): 12641–12704. doi : 10.1021/acs.chemrev.7b00139 . ISSN 0009-2665 . ПМИД 28849640 .
- ^ Ци, Чао; Линь, Цзин; Фу, Лянь-Хуа; Хуан, Пэн (2018). «Биоматериалы на основе кальция для диагностики, лечения и тераностики». Обзоры химического общества . 47 (2): 357–403. дои : 10.1039/c6cs00746e . ISSN 0306-0012 . ПМИД 29261194 .
- ^ Эмами, Фатиме С.; Пудду, Валерия; Берри, Раджив Дж.; Варшней, Викас; Патвардхан, Сиддхарт В.; Перри, Кэрол С.; Хайнц, Хендрик (2 апреля 2014 г.). «Силовое поле и база данных моделей поверхности кремнезема для моделирования межфазных свойств в атомном разрешении» (PDF) . Химия материалов . 26 (8): 2647–2658. дои : 10.1021/cm500365c . ISSN 0897-4756 .
- ^ Хайнц, Хендрик; Вайя, РА; Кернер, Х.; Фермер, БЛ (28 октября 2008 г.). «Фотоизомеризация азобензола, привитого к слоистым силикатам: моделирование и экспериментальные задачи». Химия материалов . 20 (20): 6444–6456. дои : 10.1021/cm801287d . ISSN 0897-4756 .
- ^ Асеведо, Орландо; Йоргенсен, Уильям Л. (19 января 2010 г.). «Достижения в области квантового и молекулярно-механического (QM/MM) моделирования органических и ферментативных реакций» . Отчеты о химических исследованиях . 43 (1): 142–151. дои : 10.1021/ar900171c . ISSN 0001-4842 . ПМЦ 2880334 . ПМИД 19728702 .