Диффузионные градиенты в тонких пленках
Метод диффузионных градиентов в тонких пленках (ДГТ) представляет собой метод химии окружающей среды для обнаружения элементов и соединений в водных средах , включая природные воды . [1] отложения [2] и почвы . [3] Он хорошо подходит для на месте обнаружения биодоступных токсичных примесей металлов . [4] [5] [6] Этот метод предполагает использование специально разработанного пассивного пробоотборника , в котором находится связующий гель , диффузионный гель и мембранный фильтр . Элемент или соединение проходит через мембранный фильтр и диффузионный гель и усваивается связывающим гелем с контролируемой скоростью. Анализ связующего геля после нанесения можно использовать для определения средневзвешенной по времени концентрации элемента или соединения в объемном растворе с помощью простого уравнения.
История
[ редактировать ]Методика DGT была разработана в 1994 году Хао Чжаном и Уильямом Дэвисоном в Ланкастерском центре окружающей среды Ланкастерского университета в Великобритании . Этот метод был впервые использован для обнаружения металлов катионов в морской среде с использованием Chelex 100 в качестве связующего агента. Дальнейшая характеристика DGT, включая результаты полевых развертываний в проливе Менай и северной части Атлантического океана , была опубликована в 1995 году. [7] Этот метод был впервые опробован на почвах в 1998 году, и результаты показали, что кинетика диссоциации лабильных частиц в поровой воде (почвенном растворе) может быть определена с помощью ДГТ. [8] С тех пор метод ДГТ был модифицирован и расширен за счет включения значительного количества элементов и соединений, включая катионные металлы, [7] нитрат, [9] фосфат и другие оксианионы ( V , Cr МЫ , As , Se , Mo , Sb , W ), [2] [10] [11] [12] [13] [14] антибиотики , [15] бисфенолы , [16] и наночастицы , [17] и даже был модифицирован для геохимической разведки золота . [18] ДГТ также был разработан и откалиброван для измерения радионуклидов , в том числе для анализа актинидов, таких как U , Pu , Am и Cm , как в окружающей среде, так и в окружающей среде. [19] и даже в бассейнах выдержки отработавшего ядерного топлива. [20]
Компания DGT Research Ltd. была основана в июле 1997 года первоначальными разработчиками метода проф. Дэвисон и Чжан, а также продает готовые устройства DGT® для использования в воде, почве и отложениях для измерения различных аналитов, а также комплектующие для самостоятельной сборки. Компания владеет оригинальными патентами на устройство, а DGT® является торговой маркой, зарегистрированной во всем мире. конкурирующую компанию EasySensor и поставляет устройства, которые, по утверждению компании, аналогичны оригинальным продуктам DGT®. В 2014 году профессор Шиминг Дин основал [21]
Устройство ДГТ
[ редактировать ]Наиболее часто используемое устройство ДГТ представляет собой пластиковый зонд «поршневого типа», который состоит из цилиндрического основания из поликарбоната и плотно прилегающей круглой крышки с отверстием (окном ДГТ). Связующий гель, диффузионный гель и фильтрующая мембрана накладываются на основу, а колпачок используется для герметизации слоев геля и фильтра внутри. [4] : 4.2.3 Размеры слоев геля варьируются в зависимости от особенностей окружающей среды, таких как скорость потока отбираемой воды; [4] : 4.2.1 примером является устройство диаметром примерно 2 см, содержащее слой геля толщиной 1 мм. [22] Другие часто используемые конфигурации зондов включают в себя конфигурации для размещения в отложениях (для измерения мобилизации растворенных веществ с глубиной). [23] и в планарной форме для измерения динамики растворенных веществ в ризосфере растений. [24]
Принципы работы
[ редактировать ]Развертывание
[ редактировать ]Устройства DGT могут быть непосредственно развернуты в водных средах окружающей среды, включая природные воды, отложения и почвы. [1] В водах с быстрым течением лицевая сторона устройства DGT должна быть перпендикулярна направлению потока, чтобы гарантировать, что на диффузионный пограничный слой (DBL) не влияет ламинарный поток . В медленно текущих или стоячих водах, таких как пруды или грунтовые воды , использование устройств DGT с различной толщиной диффузионного геля может позволить определить DBL и более точное определение объемной концентрации. [4] : 4.2.1 [25] [9] Модификации диффузионного геля (например, увеличение или уменьшение толщины) также могут быть предприняты для обеспечения низких пределов обнаружения. [26]
Анализ связывающих гелей и химическая визуализация
[ редактировать ]После извлечения устройств/зондов DGT связывающие гели можно элюировать с использованием методов, которые зависят от целевого аналита и геля, связывающего DGT (например, азотную кислоту ). для элюирования большинства катионов металлов из гелей Chelex-100 можно использовать [4] : 4.2.1 NaOH можно использовать для элюирования большинства оксианионов из оксида Zr (Ding et al., 2010, 2011, 2016; Sun et al., 2014). Затем элюент можно количественно проанализировать с помощью ряда аналитических методов, включая, помимо прочего, в: ИСП-МС , GFAAS [4] : 4.2.1 ИСП-ОЭС , ААС , [22] УФ-Вид-спектроскопия или компьютерная денситометрия . [27] Для получения химической визуализации и получения двумерного (2D) распределения аналитов с высоким разрешением субмиллиметрового разрешения в гетерогенных средах, таких как отложения и ризосфера , извлеченные гелевые полоски можно анализировать с помощью PIXE или LA-ICP-MS после высыхания геля. [12] [28] [29] [30] [31]
Уравнение ДГТ
[ редактировать ]ДГТ основан на применении закона Фика . [22] После определения массы аналита рассчитывается усредненная по времени концентрация аналита в объеме, , можно определить, применив следующее уравнение:
где - масса аналита на смоле, - толщина диффузионного слоя и фильтрующей мембраны вместе, - коэффициент диффузии аналита, время развертывания, и — площадь окна DGT. [4] : уравнение 2 Более сложные методы анализа могут потребоваться в тех случаях, когда ионная сила воды низкая и значительное количество органических веществ . присутствует [32]
См. также
[ редактировать ]Ссылки
[ редактировать ]- ^ Перейти обратно: а б Чаудхари М., Куанц М., Уильямс Дж., Молтби Э., Оукс К., Спунер И., Уокер Т.Р. (сентябрь 2020 г.). «Оценка концентраций металлов (лоидов) с использованием тонких пленок диффузионного градиента (DGT) в морских, пресноводных и водно-болотных водных экосистемах, подвергшихся воздействию промышленных сточных вод» . Тематические исследования в области химической и экологической инженерии . 2 : 100041. doi : 10.1016/j.cscee.2020.100041 .
- ^ Перейти обратно: а б Чжан Х., Дэвисон В., Гади Р., Кобаяши Т. (август 1998 г.). «Измерение растворенного фосфора в природных водах на месте с использованием ДГТ». Аналитика Химика Акта . 370 (1): 29–38. дои : 10.1016/S0003-2670(98)00250-5 .
- ^ Уилкинс CL (октябрь 1983 г.). «Дефисные методы анализа сложных органических смесей». Наука . 222 (4621): 291–6. Бибкод : 1983Sci...222..291W . дои : 10.1126/science.6353577 . ПМИД 6353577 .
- ^ Перейти обратно: а б с д и ж г «Диффузионные градиенты в тонких пленках (ДГТ): метод определения концентрации биодоступных металлов» (PDF) . Международная сеть по предотвращению кислотной деятельности. Март 2002 г. Архивировано из оригинала (PDF) 28 февраля 2015 г. . Проверено 23 апреля 2015 г.
- ^ Стривенс Дж., Хейман Н., Джонстон Р., Розен Дж. (май 2019 г.). «Влияние растворенного органического углерода на токсичность меди для эмбрионов Mytilus Galloprovincialis, измеренная с помощью диффузионного градиента в тонких пленках». Экологическая токсикология и химия . 38 (5): 1029–1034. дои : 10.1002/etc.4404 . ПМИД 30840314 . S2CID 73466599 .
- ^ Стривенс Дж., Хейман Н., Розен Дж., Майерс-Пигг А. (апрель 2020 г.). «К проверке токсикологической интерпретации диффузионных градиентов в тонких пленках морских вод, подвергшихся воздействию меди». Экологическая токсикология и химия . 39 (4): 873–881. дои : 10.1002/etc.4673 . ПМИД 32004383 .
- ^ Перейти обратно: а б Чжан Х., Дэвисон В. (октябрь 1995 г.). «Рабочие характеристики градиентов диффузии в тонких пленках для измерения in situ следов металлов в водном растворе». Аналитическая химия . 67 (19): 3391–3400. дои : 10.1021/ac00115a005 .
- ^ Харпер, член парламента, Дэвисон В., Чжан Х., Тич В. (август 1998 г.). «Кинетика обмена металлов между твердыми веществами и растворами в отложениях и почвах, интерпретированная на основе измеренных потоков DGT». Geochimica et Cosmochimica Acta . 62 (16): 2757–2770. Бибкод : 1998GeCoA..62.2757H . дои : 10.1016/S0016-7037(98)00186-0 .
- ^ Перейти обратно: а б Корбетт, Томас Д.В.; Догерти, Ханна; Максвелл, Брайан; Хартленд, Адам; Хендерсон, Уильям; Рис, Джеральд Дж.; Шиппер, Луи А. (20 мая 2020 г.). «Применение« диффузионных градиентов в тонких пленках »для измерения эффективности удаления нитратов в денитрифицирующих биореакторах» . Наука об общей окружающей среде . 718 : 135267. doi : 10.1016/j.scitotenv.2019.135267 . ISSN 0048-9697 . ПМИД 31859060 . S2CID 209425982 .
- ^ Сантнер Дж., Прохаска Т., Луо Дж., Чжан Х. (сентябрь 2010 г.). «Ферригидритсодержащий гель для химической визуализации лабильных форм фосфатов в отложениях и почвах с использованием диффузионных градиентов в тонких пленках» . Аналитическая химия . 82 (18): 7668–74. дои : 10.1021/ac101450j . ПМЦ 3432420 . ПМИД 20735010 .
- ^ Луо Дж., Чжан Х., Сантнер Дж., Дэвисон В. (ноябрь 2010 г.). «Рабочие характеристики диффузионных градиентов в тонких пленках, снабженных слоем связующего геля, содержащим осажденный ферригидрит, для измерения мышьяка (V), селена (VI), ванадия (V) и сурьмы (V)». Аналитическая химия . 82 (21): 8903–9. дои : 10.1021/ac101676w . ПМИД 20936784 .
- ^ Перейти обратно: а б Гуань Д.Х., Уильямс П.Н., Луо Дж., Чжэн Дж.Л., Сюй Х.К., Цай С., Ма LQ (март 2015 г.). «Новая технология DGT на основе осажденного диоксида циркония для получения изображений оксианионов в воде и отложениях с высоким разрешением». Экологические науки и технологии . 49 (6): 3653–61. Бибкод : 2015EnST...49.3653G . дои : 10.1021/es505424m . ПМИД 25655234 .
- ^ Стокдейл А., Дэвисон В., Чжан Х. (апрель 2010 г.). «2D одновременное измерение оксианионов P, V, As, Mo, Sb, W и U» (PDF) . Журнал экологического мониторинга . 12 (4): 981–4. дои : 10.1039/b925627j . ПМИД 20383381 .
- ^ Пан Ю, Гуань DX, Чжао Д, Луо Дж, Чжан Х, Дэвисон В, Ма LQ (декабрь 2015 г.). «Новый метод видообразования, основанный на диффузионных градиентах в тонких пленках, для измерения Cr (VI) in situ в водных системах». Экологические науки и технологии . 49 (24): 14267–73. Бибкод : 2015EnST...4914267P . дои : 10.1021/acs.est.5b03742 . ПМИД 26535488 .
- ^ Чен CE, Чжан Х, Джонс К.С. (май 2012 г.). «Новый пассивный пробоотборник воды для отбора проб антибиотиков на месте». Журнал экологического мониторинга . 14 (6): 1523–30. дои : 10.1039/c2em30091e . ПМИД 22538362 .
- ^ Чжэн Дж.Л., Гуань Д.С., Луо Дж., Чжан Х., Дэвисон В., Цуй XY и др. (январь 2015 г.). «Диффузионные градиенты на основе активированного угля в тонких пленках для мониторинга содержания бисфенолов в воде in situ». Аналитическая химия . 87 (1): 801–7. дои : 10.1021/ac503814j . ПМИД 25412473 .
- ^ Пуран Х.М., Мартин Ф.Л., Чжан Х. (июнь 2014 г.). «Измерение наночастиц ZnO с использованием диффузионных градиентов в тонких пленках: характеристики связывания и диффузии». Аналитическая химия . 86 (12): 5906–13. дои : 10.1021/ac500730s . hdl : 2436/621804 . ПМИД 24831848 .
- ^ Лукас А., Рейт А, Чжан Х., Салмон С.У., Рэдфорд Н. (август 2012 г.). «Разработка метода диффузионных градиентов в тонких пленках для измерения лабильного золота в природных водах». Аналитическая химия . 84 (16): 6994–7000. дои : 10.1021/ac301003g . ПМИД 22812590 .
- ^ Чаплин Дж., Уорвик П., Канди А., Бочуд Ф., Фруадево П. (25 августа 2021 г.). «Новые конфигурации DGT для оценки биодоступного плутония, америция и урана в морской и пресноводной среде» . Аналитическая химия . 93 (35): 11937–11945. дои : 10.1021/acs.analchem.1c01342 . ПМИД 34432435 . S2CID 237307309 .
- ^ Чаплин Дж., Кристл М., Штрауб М., Бочуд Ф., Фруадево П. (2 июня 2022 г.). «Инструмент пассивного отбора проб актинидов в бассейнах отработавшего ядерного топлива» . АСУ Омега . 7 (23): 20053–20058. дои : 10.1021/acsomega.2c01884 . hdl : 20.500.11850/554631 . ПМЦ 9202248 . ПМИД 35722008 . S2CID 249333570 .
- ^ «global-easysensor.com» . Архивировано из оригинала 8 августа 2020 г.
- ^ Перейти обратно: а б с Томас П. (1 июля 2009 г.). «Отслеживание загрязнений металлами в канализационной сети методом диффузионных градиентов в тонких пленках». Водные науки и технологии . 60 (1): 65–70. дои : 10.2166/wst.2009.287 . ПМИД 19587403 .
- ^ Чжан Х, Дэвисон В, Миллер С, Тич В (1 октября 1995 г.). «Измерения in situ с высоким разрешением потоков Ni, Cu, Fe и Mn, а также концентраций Zn и Cd в поровых водах с помощью DGT». Geochimica et Cosmochimica Acta . 59 (20): 4181–4192. Бибкод : 1995GeCoA..59.4181Z . дои : 10.1016/0016-7037(95)00293-9 . ISSN 0016-7037 .
- ^ Уильямс П.Н., Сантнер Дж., Ларсен М., Лехто Н.Дж., Обургер Э., Венцель В. и др. (5 августа 2014 г.). «Локализованные максимумы потоков мышьяка, свинца и железа вокруг вершин корней затопленного низинного риса» . Экологические науки и технологии . 48 (15): 8498–506. Бибкод : 2014EnST...48.8498W . дои : 10.1021/es501127k . ПМК 4124062 . ПМИД 24967508 .
- ^ Варнкен К.В., Чжан Х., Дэвисон В. (июнь 2006 г.). «Точность диффузионных градиентов в методе тонких пленок: диффузионный пограничный слой и соображения эффективной области отбора проб». Аналитическая химия . 78 (11): 3780–7. дои : 10.1021/ac060139d . ПМИД 16737237 .
- ^ Лукас А.Р., Рид Н., Салмон С.У., Рейт AW (октябрь 2014 г.). «Количественная оценка распределения растворенных Au, As и Sb в подземных водах с использованием метода диффузионных градиентов в тонких пленках». Экологические науки и технологии . 48 (20): 12141–9. Бибкод : 2014EnST...4812141L . дои : 10.1021/es502468d . ПМИД 25252140 .
- ^ МакГиффорд Р.В., Син А.Дж., Хаддад П.Р. (март 2010 г.). «Прямое колориметрическое обнаружение ионов меди (II) в пробах с использованием диффузионных градиентов в тонких пленках». Аналитика Химика Акта . 662 (1): 44–50. дои : 10.1016/j.aca.2009.12.041 . ПМИД 20152264 .
- ^ Дэвисон В., Фонс Г.Р., Грайм Г.В. (июнь 1997 г.). «Растворенные металлы в поверхностных осадках и микробном мате с разрешением 100 мкм» . Природа . 387 (6636): 885–888. Бибкод : 1997Natur.387..885D . дои : 10.1038/43147 . S2CID 4261454 .
- ^ Варнкен К.В., Чжан Х., Дэвисон В. (октябрь 2004 г.). «Анализ полиакриламидных гелей на содержание микроэлементов с использованием диффузионных градиентов в тонких пленках и лазерной абляции с индуктивно-связанной плазмой масс-спектрометрии». Аналитическая химия . 76 (20): 6077–84. дои : 10.1021/ac0400358 . ПМИД 15481956 .
- ^ Уильямс П.Н., Сантнер Дж., Ларсен М., Лехто Н.Дж., Обургер Э., Венцель В. и др. (5 августа 2014 г.). «Локализованные максимумы потоков мышьяка, свинца и железа вокруг вершин корней затопленного низинного риса» . Экологические науки и технологии . 48 (15): 8498–506. Бибкод : 2014EnST...48.8498W . дои : 10.1021/es501127k . ПМК 4124062 . ПМИД 24967508 .
- ^ Хоефер С., Сантнер Дж., Пушенрайтер М., Венцель В.В. (апрель 2015 г.). «Локальная солюбилизация металлов в ризосфере Salix smithiana при внесении серы» . Экологические науки и технологии . 49 (7): 4522–9. Бибкод : 2015EnST...49.4522H . дои : 10.1021/es505758j . ПМК 4394708 . ПМИД 25782052 .
- ^ Ябуки Л.Н., Коласо К.Д., Менегарио А.А., Домингос Р.Н., Кианг CH, Паскоалото Д. (февраль 2014 г.). «Оценка диффузионных градиентов в методе тонких пленок (DGT) для измерения Al, Cd, Co, Cu, Mn, Ni и Zn в реках Амазонки». Экологический мониторинг и оценка . 186 (2): 961–9. дои : 10.1007/s10661-013-3430-x . ПМИД 24052239 . S2CID 9781883 .