Неупругая электронно-туннельная спектроскопия
Слева : движущиеся электроны не обладают достаточной энергией для возбуждения вибрации. Может иметь место только упругое туннелирование.
В середине : при увеличении напряжения смещения сверх V=E/e (где e — заряд электрона) бегущие электроны обладают достаточной энергией, чтобы возбудить вибрацию с энергией E. Может иметь место неупругое туннелирование.
Справа : Бегущие электроны также могут возбуждать и впоследствии поглощать вибрацию, что приводит к упругому туннелированию второго порядка.
Туннельная спектроскопия неупругих электронов ( ИЭТС ) — экспериментальный инструмент для изучения колебаний молекулярных адсорбатов на оксидах металлов . Он дает колебательные спектры адсорбатов с высоким разрешением (< 0,5 мэВ) и высокой чувствительностью (< 10 13 молекулы необходимы для обеспечения спектра). [1] Дополнительным преимуществом является тот факт, что можно наблюдать и оптически запрещенные переходы. [2] В IETS слой оксида с адсорбированными на нем молекулами помещается между двумя металлическими пластинами. напряжение смещения Между двумя контактами подается . Энергетическая диаграмма устройства металл-оксид-металл под напряжением показана на верхнем рисунке. Металлические контакты характеризуются постоянной плотностью состояний , заполненной до энергии Ферми . Металлы считаются равными. Адсорбаты расположены на оксидном материале. Они представлены одним мостовым электронным уровнем, который представляет собой верхнюю пунктирную линию. Если изолятор достаточно тонкий, существует конечная вероятность того, что падающий электрон туннелирует через барьер. Поскольку энергия электрона в результате этого процесса не изменяется, это упругий процесс. Это показано на левом рисунке.
Некоторые из туннелирующих электронов могут терять энергию, возбуждая колебания оксида или адсорбата. Эти неупругие процессы приводят к появлению второго пути туннелирования, который дает дополнительный вклад в туннельный ток. Поскольку падающий электрон должен иметь достаточно энергии, чтобы возбудить эту вибрацию, существует минимальная энергия, при которой начинается этот (неупругий) процесс. Это показано на среднем рисунке, где нижняя пунктирная линия — вибронное состояние. Эта минимальная энергия электрона соответствует минимальному напряжению смещения, которое является началом дополнительного вклада. Неупругий вклад в ток мал по сравнению с упругим туннельным током (~0,1%) и более четко проявляется в виде пика второй производной тока по напряжению смещения, как видно на нижнем рисунке.
Однако в начале имеется также важная поправка к упругой составляющей туннельного тока. Это эффект второго порядка в электронно-колебательной связи, при котором вибрация излучается и повторно поглощается, или наоборот. Это показано на верхнем рисунке справа. В зависимости от энергетических параметров системы эта поправка может быть отрицательной и перевешивать положительный вклад неупругого тока, что приводит к провалу в спектре ИЭТС. Это экспериментально проверено как в обычных IETS [3] и в СТМ-IETS [4] и также прогнозируется теоретически. [5] Могут наблюдаться не только пики и провалы, но в зависимости от энергетических параметров также могут наблюдаться особенности, подобные производным, как экспериментально, так и экспериментально. [6] и теоретически. [7]
СТМ-НЕЧТО
[ редактировать ]
Удерживая кончик сканирующего туннельного микроскопа (СТМ) в фиксированном положении над поверхностью и измеряя напряжение смещения, можно записать ВАХ. Этот метод называется сканирующей туннельной спектроскопией (СТС). Первая производная дает информацию о локальной плотности состояний (LDOS) подложки, если предположить, что игла имеет постоянную плотность состояний. Вторая производная дает информацию о колебаниях адсорбата, как в IETS, поэтому этот метод обычно называют STM-IETS. В этом случае роль изолирующего оксидного слоя играет зазор между иглой и адсорбатом.
STM-IETS был впервые продемонстрирован Стипе, Резаи и Хо в 1998 году, через семнадцать лет после разработки STM. [8] Требования криогенных температур и чрезвычайной механической стабильности (механические колебания иглы над адсорбатом должны иметь амплитуды в диапазоне пикометров или меньше) делают экспериментальную реализацию этого метода сложной задачей.
В последние годы молекулярные транспортные соединения создавались с использованием одной молекулы между двумя электродами, иногда с дополнительным электродом-затвором рядом с молекулой. [9] [10] [11] Преимущество этого метода по сравнению с СТМ-ИЭТС состоит в том, что существует контакт между обоими электродами и адсорбатом, тогда как в СТМ-ИЭТС всегда существует туннельный зазор между иглой и адсорбатом. Недостатком этого метода является то, что экспериментально очень сложно создать и идентифицировать соединение ровно с одной молекулой между электродами.
Метод STM-IETS был распространен на спиновые возбуждения отдельного атома Андреасом Дж. Генрихом , Дж. А. Гуптой, К. Лутцем и Доном Эйглером в 2004 году в IBM Almaden. [12] В частности, они исследовали переход между зеемановскими состояниями атома Mn на различных проводящих поверхностях, покрытых изолирующими тонкими пленками. Позже этот метод был применен для исследования атомных спиновых переходов спиновых цепочек Mn, состоящих до 10 атомов, собранных один за другим, также в IBM Almaden в 2006 году группой под руководством Андреаса Дж. Генриха. [13] Результаты показали, что спиновая цепочка Mn представляет собой реализацию одномерной модели Гейзенберга для спинов S = 5/2. СТМ-IETS также использовался для измерения атомных спиновых переходов, расщепленных одноионной магнитной анизотропией отдельных атомов. [14] [15] [16] и молекулы. [17] Основной физический механизм, который позволяет туннелирующим электронам возбуждать атомные спиновые переходы, был изучен несколькими авторами. [18] [19] [20] В то время как наиболее частый режим работы исследует спиновые возбуждения из основного состояния в возбужденные состояния, возможность вывести систему из состояния равновесия и зондировать переход между возбужденными состояниями, а также возможность управления спиновой ориентацией одиночных атомов со спин-поляризованным Также сообщалось о течениях. [21] В случае связанных спиновых структур этот метод дает информацию не только об энергиях спиновых возбуждений, но и об их распространении по структуре, что позволяет отображать спин-волновые моды в наноинженерных спиновых цепочках. [22]
Ссылки
[ редактировать ]- ^ Ланган, Дж; Хансма, П. (1975). «Можно ли измерить концентрацию поверхностных частиц с помощью неупругого туннелирования электронов? ☆». Поверхностная наука . 52 (1): 211–216. Бибкод : 1975SurSc..52..211L . дои : 10.1016/0039-6028(75)90020-5 .
- ^ К. В. Хиппс и У. Мазур (2001) Неупругая электронно-туннельная спектроскопия, Справочник по колебательной спектроскопии , ISBN 978-0-471-98847-2
- ^ Байман, А.; Хансма, П.; Каска, В. (1981). «Сдвиги и провалы в спектрах неупругого туннелирования электронов из-за среды туннельного перехода». Физический обзор B . 24 (5): 2449. Бибкод : 1981PhRvB..24.2449B . дои : 10.1103/PhysRevB.24.2449 .
- ^ Хан, Дж.; Ли, Х.; Хо, В. (2000). «Электронный резонанс и симметрия в неупругом туннелировании электронов в одной молекуле». Письма о физических отзывах . 85 (9): 1914–7. Бибкод : 2000PhRvL..85.1914H . doi : 10.1103/PhysRevLett.85.1914 . ПМИД 10970646 .
- ^ Перссон, Б.; Баратов, А. (1987). «Неупругое туннелирование электронов из металлического наконечника: вклад резонансных процессов». Письма о физических отзывах . 59 (3): 339–342. Бибкод : 1987PhRvL..59..339P . doi : 10.1103/PhysRevLett.59.339 . ПМИД 10035735 .
- ^ Ван, Вэньён; Ли, Тахи; Кречмар, Илона; Рид, Марк А. (2004). «Неупругая электронно-туннельная спектроскопия самоорганизующегося монослоя алкандитиола». Нано-буквы . 4 (4): 643. Бибкод : 2004NanoL...4..643W . дои : 10.1021/nl049870v .
- ^ Мии, Такаши; Тиходеев Сергей; Уэба, Хирому (2003). «Спектральные особенности неупругого электронного транспорта через локализованное состояние». Физический обзор B . 68 (20): 205406. Бибкод : 2003PhRvB..68t5406M . дои : 10.1103/PhysRevB.68.205406 .
- ^ Стипе, Британская Колумбия; Резаи, Массачусетс; Хо, В. (1998). «Одномолекулярная колебательная спектроскопия и микроскопия». Наука . 280 (5370): 1732–1735. Бибкод : 1998Sci...280.1732S . дои : 10.1126/science.280.5370.1732 . ПМИД 9624046 .
- ^ Смит, РХМ; Ноат, Ю.; Унтидт, К.; Ланг, Северная Дакота; Ван Хемерт, MC; Ван Рейтенбек, JM (2002). «Измерение проводимости молекулы водорода». Природа . 419 (6910): 906–9. arXiv : cond-mat/0208407 . Бибкод : 2002Natur.419..906S . дои : 10.1038/nature01103 . ПМИД 12410305 .
- ^ Пак, Джиун; Пасупати, Абхай Н.; Голдсмит, Джонас И.; Чанг, Конни; Яиш, Юваль; Петта, Джейсон Р .; Ринкоски, Мари; Сетна, Джеймс П.; и др. (2002). «Кулоновская блокада и эффект Кондо в одноатомных транзисторах». Природа . 417 (6890): 722–5. Бибкод : 2002Natur.417..722P . дои : 10.1038/nature00791 . ПМИД 12066179 .
- ^ Лян, Вэньцзе; Шорс, Мэтью П.; Бократ, Марк; Лонг, Джеффри Р.; Пак, Гонконг (2002). «Кондо-резонанс в одномолекулярном транзисторе». Природа . 417 (6890): 725–9. Бибкод : 2002Natur.417..725L . дои : 10.1038/nature00790 . ПМИД 12066180 .
- ^ Генрих, Эй Джей ; Гупта, Дж.А.; Лутц, КП; Эйглер, DM (15 октября 2004 г.). «Одноатомная спин-флип-спектроскопия» . Наука . 306 (5695): 466–469. Бибкод : 2004Sci...306..466H . дои : 10.1126/science.1101077 . ISSN 0036-8075 . ПМИД 15358866 .
- ^ Хирджибехедин, Сайрус Ф.; Лутц, Кристофер П.; Генрих, Андреас Дж. (19 мая 2006 г.). «Спиновая связь в инженерных атомных структурах». Наука . 312 (5776): 1021–1024. Бибкод : 2006Sci...312.1021H . дои : 10.1126/science.1125398 . ISSN 0036-8075 . ПМИД 16574821 .
- ^ Хирджибехедин, Сайрус Ф.; Линь, Чиунг-Юань; Отте, Александр Ф.; Тернес, Маркус; Лутц, Кристофер П.; Джонс, Барбара А .; Генрих, Андреас Дж. (31 августа 2007 г.). «Большая магнитная анизотропия одного атомного спина, встроенного в поверхностную молекулярную сеть». Наука . 317 (5842): 1199–1203. Бибкод : 2007Sci...317.1199H . дои : 10.1126/science.1146110 . ISSN 0036-8075 . ПМИД 17761877 .
- ^ Хаджетурян Александр Александрович; Чилиан, Бруно; Вибе, Йенс; Шувалов, Сергей; Лечерманн, Франк; Визендангер, Роланд (28 октября 2010 г.). «Обнаружение возбуждения и намагничивания отдельных примесей в полупроводнике». Природа . 467 (7319): 1084–1087. Бибкод : 2010Natur.467.1084K . дои : 10.1038/nature09519 . ISSN 0028-0836 . ПМИД 20981095 .
- ^ Рау, Илеана Г.; Бауманн, Сюзанна; Руспони, Стефано; Донати, Фабио; Степанов, Себастьян; Граньяньелло, Лука; Драйзер, Ян; Пьямонтезе, Синтия; Нолтинг, Фритьоф (8 мая 2014 г.). «Достижение предела магнитной анизотропии трехмерного атома металла» . Наука . 344 (6187): 988–992. Бибкод : 2014Sci...344..988R . дои : 10.1126/science.1252841 . ISSN 0036-8075 . ПМИД 24812206 .
- ^ Цукахара, Нориюки (1 января 2009 г.). «Индуцированное адсорбцией переключение магнитной анизотропии в одиночной молекуле фталоцианина железа (II) на окисленной поверхности Cu (110)». Письма о физических отзывах . 102 (16): 167203. Бибкод : 2009PhRvL.102p7203T . doi : 10.1103/PhysRevLett.102.167203 . ПМИД 19518750 .
- ^ Фернандес-Россье, Дж. (1 января 2009 г.). «Теория односпиновой неупругой туннельной спектроскопии». Письма о физических отзывах . 102 (25): 256802. arXiv : 0901.4839 . Бибкод : 2009PhRvL.102y6802F . doi : 10.1103/PhysRevLett.102.256802 . ПМИД 19659108 .
- ^ Перссон, Матс (1 января 2009 г.). «Теория неупругого туннелирования электронов из локализованного спина в импульсном приближении». Письма о физических отзывах . 103 (5): 050801. arXiv : 0811.2511 . Бибкод : 2009PhRvL.103e0801P . doi : 10.1103/PhysRevLett.103.050801 . ПМИД 19792476 .
- ^ Лоренте, Николас (01 января 2009 г.). «Эффективные спиновые переходы в неупругой электронной туннельной спектроскопии». Письма о физических отзывах . 103 (17): 176601. arXiv : 0904.4327 . Бибкод : 2009PhRvL.103q6601L . doi : 10.1103/PhysRevLett.103.176601 . ПМИД 19905777 .
- ^ Лот, Себастьян; фон Бергманн, Кирстен; Тернес, Маркус; Отте, Александр Ф.; Лутц, Кристофер П.; Генрих, Андреас Дж. (01 мая 2010 г.). «Управление состоянием квантовых спинов с помощью электрических токов» . Физика природы . 6 (5): 340–344. Бибкод : 2010NatPh...6..340L . дои : 10.1038/nphys1616 . ISSN 1745-2473 .
- ^ Спинелли, А.; Брайант, Б.; Дельгадо, Ф.; Фернандес-Россье, Дж.; Отте, AF (1 августа 2014 г.). «Отображение спиновых волн в наномагнитах атомарной конструкции». Природные материалы . 13 (8): 782–785. arXiv : 1403.5890 . Бибкод : 2014NatMa..13..782S . дои : 10.1038/nmat4018 . ISSN 1476-1122 . ПМИД 24997736 .
| Вибрационный (ИК) | |
|---|---|
| УФ–Вид–БИК «Оптический» | |
| Рентгеновское и гамма-излучение | |
| Электрон | |
| Нуклон | |
| Радиоволна | |
| Другие | |
