Многофотонная ионизация с резонансным усилением
 | В этой статье есть несколько проблем. Пожалуйста, помогите улучшить его или обсудите эти проблемы на странице обсуждения . ( Узнайте, как и когда удалять эти шаблонные сообщения )
|
Многофотонная ионизация с резонансным усилением ( REMPI — это метод, применяемый для спектроскопии атомов ) и малых молекул . На практике перестраиваемый лазер можно использовать для доступа к возбужденному промежуточному состоянию . Правила отбора , связанные с двухфотонным или другим многофотонным фотопоглощением, отличаются от правил отбора для однофотонного перехода. Метод REMPI обычно включает резонансное одиночное или множественное поглощение фотонов в электронно-возбужденное промежуточное состояние, за которым следует другой фотон, который ионизирует атом или молекулу. Интенсивность света для достижения типичного многофотонного перехода обычно значительно превышает интенсивность света для достижения фотопоглощения одного фотона. Из-за этого последующая фотоабсорбция часто весьма вероятна. Ион и свободный электрон образуются, если фотоны передали достаточно энергии, чтобы превысить пороговую энергию ионизации системы. Во многих случаях REMPI предоставляет спектроскопическую информацию, которая может быть недоступна методы однофотонной спектроскопии , например, вращательную структуру с помощью этого метода легко увидеть в молекулах.
REMPI обычно генерируется сфокусированным лазерным лучом с перестраиваемой частотой для формирования плазмы небольшого объема. В REMPI первые m фотонов одновременно поглощаются атомом или молекулой образца, переводя его в возбужденное состояние. Остальные n-фотоны впоследствии поглощаются, образуя пару электрона и иона. Так называемый m+n REMPI — это нелинейный оптический процесс, который может происходить только в фокусе лазерного луча. Вблизи фокальной области лазера образуется малообъемная плазма. Если энергия m фотонов не соответствует какому-либо состоянию, может произойти нерезонансный переход с дефектом энергии ΔE, однако электрон вряд ли останется в этом состоянии. При большой расстройке он находится там только в течение времени Δt. Принцип неопределенности выполняется для Δt, где ћ=h/2π, а h — постоянная Планка (6,6261×10^-34 Дж∙с). Такие переходы и состояния называются виртуальными, в отличие от реальных переходов в состояния с большим временем жизни. Реальная вероятность перехода на много порядков превышает вероятность виртуального перехода, которую называют эффектом резонансного усиления.
Ридберг заявляет
[ редактировать ]Эксперименты с высокой интенсивностью фотонов могут включать многофотонные процессы с поглощением энергии фотона, кратной целым числам. В экспериментах, в которых используется многофотонный резонанс, промежуточным состоянием часто является низколежащее состояние Ридберга , а конечным состоянием часто является ион. Начальное состояние системы, энергия фотона, угловой момент и другие правила отбора могут помочь в определении природы промежуточного состояния. Этот подход используется в спектроскопии многофотонной ионизации с резонансным усилением (REMPI). Этот метод широко используется как в атомной , так и в молекулярной спектроскопии. Преимущество метода REMPI состоит в том, что ионы могут быть обнаружены с почти полной эффективностью и даже с временным разрешением по их массе . Также можно получить дополнительную информацию, проведя эксперименты по изучению энергии освобожденного фотоэлектрона в этих экспериментах.
Микроволновое обнаружение
[ редактировать ]Когерентное микроволновое рассеяние электронов в плазменных нитях, индуцированных REMPI, добавляет возможность измерения селективно ионизированных частиц с высоким пространственным и временным разрешением, что позволяет неинтрузивно определять профили концентрации без использования физических зондов или электродов. Он применялся для обнаружения таких веществ, как аргон, ксенон, оксид азота, окись углерода, атомарный кислород и метильные радикалы как внутри закрытых ячеек, так и на открытом воздухе, а также в атмосферном пламени. [1] [2] [ нужен неосновной источник ]
Микроволновое обнаружение основано на гомодинных или гетеродинных технологиях. Они могут значительно повысить чувствительность обнаружения за счет подавления шума и отслеживания субнаносекундной генерации и эволюции плазмы. Метод гомодинного обнаружения смешивает обнаруженное микроволновое электрическое поле с собственным источником для получения сигнала, пропорционального произведению этих двух. Частота сигнала преобразуется с десятков гигагерц до уровня ниже одного гигагерца, чтобы сигнал можно было усиливать и наблюдать с помощью стандартных электронных устройств. Благодаря высокой чувствительности, связанной с гомодинным методом обнаружения, отсутствию фонового шума в микроволновом режиме и возможности временного стробирования электроники обнаружения синхронно с лазерным импульсом, очень высокие значения отношения сигнал/шум возможны даже при использовании милливаттных микроволновых источников. Эти высокие значения SNR позволяют отслеживать временное поведение микроволнового сигнала в субнаносекундном масштабе времени. Таким образом, можно зарегистрировать время жизни электронов в плазме. За счет использования микроволнового циркулятора был построен одиночный рупорный микроволновый приемопередатчик, что значительно упрощает экспериментальную установку.
Обнаружение в микроволновом диапазоне имеет многочисленные преимущества перед оптическим обнаружением. Используя гомодинные или гетеродинные технологии, можно обнаружить электрическое поле, а не мощность, что позволяет добиться гораздо лучшего подавления шума. В отличие от оптических гетеродинных методов, выравнивание или согласование мод опорного источника не требуется. Длинная длина волны микроволн приводит к эффективному точечному когерентному рассеянию на плазме в фокальном объеме лазера, поэтому фазовый синхронизм неважен, а рассеяние в обратном направлении сильно. Многие микроволновые фотоны могут рассеиваться на одном электроне, поэтому амплитуду рассеяния можно увеличить за счет увеличения мощности микроволнового передатчика. Низкая энергия микроволновых фотонов соответствует на тысячи большему количеству фотонов на единицу энергии, чем в видимом диапазоне, поэтому дробовой шум резко снижается. Для слабой ионизации, характерной для диагностики микроэлементов, измеряемое электрическое поле является линейной функцией числа электронов, которая прямо пропорциональна концентрации микроэлементов. Кроме того, в микроволновой области спектра очень мало солнечного или другого естественного фонового излучения.
См. также
[ редактировать ]Ссылки
[ редактировать ]- ^ Чжили Чжан, Михаил Н. Шнайдер, Сохаил Х. Заиди, Ричард Б. Майлз, «Эксперименты по микроволновому рассеянию REMPI в аргоне, ксеноне и оксиде азота», AIAA 2007-4375, Майами, Флорида
- ^ Догариу, А.; Майкл, Дж.; Стокман, Э.; Майлз, Р., «Обнаружение атомарного кислорода с помощью радара REMPI», на Конференции по лазерам и электрооптике (CLEO)/Международной конференции по квантовой электронике (IQEC) (Оптическое общество Америки, Вашингтон, округ Колумбия, 2009 г.)
