Долгоживущий продукт деления
Долгоживущие продукты деления это радиоактивные материалы с длительным периодом полураспада (более 200 000 лет), полученные в результате ядерного деления урана (LLFP) — и плутония . Из-за их стойкой радиотоксичности необходимо изолировать их от человека и биосферы и поместить в хранилища ядерных отходов на геологические периоды времени. В центре внимания данной статьи радиоизотопы ( радионуклиды ), образующиеся в реакторах деления .
Эволюция радиоактивности в ядерных отходах
[ редактировать ]Ядерное деление приводит к образованию продуктов деления , а также актинидов из ядер ядерного топлива , которые захватывают нейтроны, но не делятся, а также продуктов активации от нейтронной активации реактора или материалов окружающей среды.
Короткий срок
[ редактировать ]Высокая кратковременная радиоактивность отработавшего ядерного топлива обусловлена, главным образом, продуктами деления с коротким периодом полураспада .Радиоактивность смеси продуктов деления обусловлена главным образом короткоживущими изотопами, такими как 131 я и 140 Ба, примерно через четыре месяца 141 Этот, 95 Зр/ 95 Нб и 89 Старшие составляют наибольший вклад, в то время как примерно через два или три года наибольшая доля приходится на 144 Этот/ 144 Пр, 106 Ру/ 106 Rh и 147 Пм.Отметим, что в случае выброса радиоактивности из энергетического реактора или отработанного топлива выбрасываются только некоторые элементы. В результате изотопная сигнатура радиоактивности сильно отличается от ядерного взрыва на открытом воздухе, при котором все продукты деления рассеиваются.
Среднеживущие продукты деления
[ редактировать ]| t ½ ( год ) | Урожай ( % ) | вопрос ( кэВ ) | Выход | |
|---|---|---|---|---|
| 155 Евросоюз | 4.76 | 0.0803 | 252 | Выход |
| 85 НОК | 10.76 | 0.2180 | 687 | Выход |
| 113 м компакт-диск | 14.1 | 0.0008 | 316 | б |
| 90 старший | 28.9 | 4.505 | 2826 | б |
| 137 Cs | 30.23 | 6.337 | 1176 | б с |
| 121 м Сн | 43.9 | 0.00005 | 390 | Выход |
| 151 см | 88.8 | 0.5314 | 77 | б |
После нескольких лет охлаждения большая часть радиоактивности приходится на продукты деления цезий-137 и стронций-90 , каждый из которых образуется примерно в 6% процессов деления и имеет период полураспада около 30 лет. Другие продукты деления с аналогичным периодом полураспада имеют гораздо меньшие выходы продуктов деления , меньшую энергию распада и несколько ( 151 См, 155 Евросоюз, 113 м Cd) также быстро разрушаются в результате захвата нейтронов , находясь еще в реакторе, поэтому несут ответственность за более чем небольшую долю производства радиации в любой момент времени. Поэтому в период от нескольких лет до нескольких сотен лет после использования радиоактивность отработавшего топлива можно моделировать просто как экспоненциальный распад 137 Cs и 90 Сэр. Их иногда называют среднеживущими продуктами деления. [1] [2]
Криптон-85 , третий по активности MLFP, представляет собой благородный газ , которому позволяют выйти во время текущей ядерной переработки ; однако его инертность означает, что он не концентрируется в окружающей среде, а диффундирует до однородной низкой концентрации в атмосфере. Отработанное топливо в США и некоторых других странах вряд ли будет перерабатываться в течение десятилетий после использования, и к тому времени большая часть 85 Кр разложится.
Актиниды
[ редактировать ]| Актиниды [3] по цепочке распада | Период полураспада диапазон ( а ) | деления Продукты 235 U по доходности [4] | ||||||
|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
| 4 n | 4 n + 1 | 4 n + 2 | 4 n + 3 | 4.5–7% | 0.04–1.25% | <0,001% | ||
| 228 Солнце № | 4–6 а | 155 Евросоюз то есть | ||||||
| 244 См ƒ | 241 Мог ƒ | 250 См. | 227 И № | 10–29 а | 90 старший | 85 НОК | 113 м компакт-диск то есть | |
| 232 В ƒ | 238 Мог ƒ | 243 См ƒ | 29–97 а | 137 Cs | 151 см то есть | 121 м Сн | ||
| 248 Бк [5] | 249 См. ƒ | 242 м Являюсь ƒ | 141–351 а | Никакие продукты деления не имеют периода полураспада. | ||||
| 241 Являюсь ƒ | 251 См. ƒ [6] | 430–900 а | ||||||
| 226 Солнце № | 247 Бк | 1,3–1,6 тыс. лет назад | ||||||
| 240 Мог | 229 че | 246 См ƒ | 243 Являюсь ƒ | 4,7–7,4 тыс. лет назад | ||||
| 245 См ƒ | 250 См | 8,3–8,5 тыс. лет назад | ||||||
| 239 Мог ƒ | 24,1 раза | |||||||
| 230 че № | 231 Хорошо № | 32–76 лет | ||||||
| 236 Например ƒ | 233 В ƒ | 234 В № | 150–250 тыс. лет назад | 99 Тс ₡ | 126 Сн | |||
| 248 См | 242 Мог | 327–375 г. | 79 Се ₡ | |||||
| 1,53 млн лет назад | 93 Зр | |||||||
| 237 Например ƒ | 2,1–6,5 млн лет назад | 135 Cs ₡ | 107 ПД | |||||
| 236 В | 247 См ƒ | 15-24 млн лет назад | 129 я ₡ | |||||
| 244 Мог | 80 млн лет назад | ... не более 15,7 млн лет назад [7] | ||||||
| 232 че № | 238 В № | 235 В ƒНет | 0,7–14,1 млрд лет назад | |||||
| ||||||||
После 137 Cs и 90 Sr распался до низких уровней, основная часть радиоактивности отработавшего топлива происходит не от продуктов деления, а от актинидов , особенно плутония-239 (период полураспада 24 тыс . лет ), плутония-240 (6,56 тыс. лет), америция-241 (432 года), америций-243 (7,37 тыс. лет), кюрий -245 (8,50 тыс. лет) и кюрий-246 (4,73 тыс. лет). Их можно восстановить путем ядерной переработки (либо до, либо после большинства 137 Cs и 90 распад Sr) и делится, что дает возможность значительно снизить радиоактивность отходов за время около 10 3 до 10 5 годы. 239 Pu можно использовать в качестве топлива в существующих тепловых реакторах , но некоторые второстепенные актиниды, такие как 241 Am, а также неделящийся и менее воспроизводящий изотоп плутоний-242 лучше разрушаются в быстрых реакторах с ускорительным приводом , подкритических реакторах или термоядерных реакторах . Америций-241 имеет некоторые промышленные применения и используется в детекторах дыма , поэтому его часто отделяют от отходов, поскольку цена за него делает такое разделение экономически выгодным.
Долгоживущие продукты деления
[ редактировать ]По шкале больше 10 5 лет, продукты деления, главным образом 99 Tc снова представляет собой значительную часть оставшихся, хотя и с более низкой радиоактивностью, наряду с более долгоживущими актинидами, такими как нептуний-237 и плутоний-242 , если они не были уничтожены.
Наиболее распространенные долгоживущие продукты деления имеют общую энергию распада около 100–300 кэВ, только часть которой появляется в бета-частице; остальное теряется в нейтрино , которое не оказывает никакого эффекта. Напротив, актиниды претерпевают множественные альфа-распады , энергия каждого распада составляет около 4–5 МэВ.
Только семь продуктов деления имеют длительный период полураспада, и он намного превышает 30 лет, в диапазоне от 200 000 до 16 миллионов лет. Они известны как долгоживущие продукты деления (LLFP). Три имеют относительно высокую доходность около 6%, тогда как остальные имеют гораздо более низкую доходность. (В этот список из семи исключены изотопы с очень медленным распадом и периодом полураспада, превышающим возраст Вселенной, которые фактически стабильны и уже обнаружены в природе, а также несколько нуклидов, таких как технеций -98 и самарий -146, которые " «затененный» от бета-распада и может возникать только как продукты прямого деления, а не как продукты бета-распада более богатых нейтронами исходных продуктов деления. Выход затененных продуктов деления составляет порядка одной миллионной доли от йода-129.)
7 долгоживущих продуктов деления
[ редактировать ]| Нуклид | т 1 ⁄ 2 | Урожай | вопрос [а 1] | Выход |
|---|---|---|---|---|
| ( И ) | (%) [а 2] | ( кэВ ) | ||
| 99 Тс | 0.211 | 6.1385 | 294 | б |
| 126 Сн | 0.230 | 0.1084 | 4050 [а 3] | б в |
| 79 Се | 0.327 | 0.0447 | 151 | б |
| 135 Cs | 1.33 | 6.9110 [а 4] | 269 | б |
| 93 Зр | 1.53 | 5.4575 | 91 | Выход |
| 107 ПД | 6.5 | 1.2499 | 33 | б |
| 129 я | 15.7 | 0.8410 | 194 | Выход |
| ||||
Первые три имеют одинаковый период полураспада: от 200 до 300 тысяч лет; последние четыре имеют более длительный период полураспада, составляющий несколько миллионов лет.
- Технеций-99 производит наибольшее количество радиоактивности LLFP. Он излучает бета-частицы низкой и средней энергии, но не содержит гамма-лучей , поэтому представляет небольшую опасность при внешнем воздействии, но только при проглатывании. Однако химический состав технеция позволяет ему образовывать анионы ( пертехнетат , TcO 4 − ), которые относительно подвижны в окружающей среде.
- Олово-126 имеет большую энергию распада (из-за его короткого ) периода полураспада и является единственным LLFP, который испускает энергичное гамма-излучение , которое представляет опасность внешнего воздействия. Однако этот изотоп образуется в очень небольших количествах при делении тепловыми нейтронами , поэтому энергия в единицу времени от 126 Sn составляет всего около 5% от 99 Tc для деления U-235 или на 20% больше для 65% U-235+35% Pu-239. Быстрое деление может дать более высокие выходы. Олово — инертный металл с небольшой подвижностью в окружающей среде, что помогает ограничить риски для здоровья от его радиации.
- Селен-79 производится с низкими выходами и излучает лишь слабое излучение. Его энергия распада в единицу времени должна составлять всего около 0,2% от энергии Tc-99.
- Цирконий-93 производится с относительно высоким выходом около 6%, но его распад в 7,5 раз медленнее, чем у Tc-99, а энергия распада всего на 30% больше; поэтому его производство энергии изначально составляет всего лишь 4% от Tc-99, хотя эта доля будет увеличиваться по мере распада Tc-99. 93 Zr действительно производит гамма-излучение, но очень низкой энергии, а цирконий относительно инертен в окружающей среде.
- цезия-135, Предшественник ксенон-135, производится с высокой скоростью деления, превышающей 6%, но является чрезвычайно мощным поглотителем тепловых нейтронов ( нейтронный яд ), так что большая часть его преобразуется в почти стабильный ксенон-136. прежде чем он сможет распасться на цезий-135. Если 90% 135 Xe уничтожается, затем оставшиеся 135 Энергия распада Cs в единицу времени изначально составляет всего лишь около 1% от энергии распада Cs. 99 Тк. В быстром реакторе может быть уничтожено меньше Хе-135.
135 Cs — единственный щелочной или электроположительный LLFP; Напротив, основные среднеживущие продукты деления и второстепенные актиниды, кроме нептуния, все являются щелочными и имеют тенденцию оставаться вместе во время переработки; со многими методами переработки, такими как солевой раствор или улетучивание соли, 135 Cs также останется в этой группе, хотя некоторые методы, такие как высокотемпературное улетучивание, могут его отделить. Часто щелочные отходы остекловывают с образованием высокоактивных отходов , которые включают в себя 135 Кс.
Делящийся цезий содержит не только 135 Cs, но также стабильный, но поглощающий нейтроны 133 Cs (который теряет нейтроны и образует 134 Cs (радиоактивен с периодом полураспада 2 года), а также обычный продукт деления. 137 Cs, который не поглощает нейтроны, но обладает высокой радиоактивностью, что делает обращение с ним более опасным и сложным; по всем этим причинам, трансмутационная утилизация 135 С C было бы сложнее. - Палладий-107 имеет очень длительный период полураспада, низкий выход (хотя выход при делении плутония выше, чем выход при делении урана-235 ) и очень слабое излучение. Его первоначальный вклад в излучение LLFP должен составлять всего лишь около одной десятитысячной для 235 Деление урана, или 2000 за 65% 235 U+35% 239 Пу. Палладий — благородный металл и чрезвычайно инертен.
- Йод-129 имеет самый длинный период полураспада , 15,7 миллионов лет, и из-за более высокого периода полураспада, меньшей фракции деления и энергии распада он производит лишь около 1% интенсивности радиоактивности, которую дает йод -129. 99 Тк. Однако радиоактивный йод представляет собой непропорционально большую биологическую опасность, поскольку щитовидная железа концентрирует йод. 129 Период полураспада I почти в миллиард раз больше, чем у его более опасного родственного изотопа. 131 Я; следовательно, с более коротким периодом полураспада и более высокой энергией распада, 131 Я примерно в миллиард раз более радиоактивен, чем долгоживущие 129 Я.
Радиоактивность LLFP по сравнению
[ редактировать ]В общей сложности остальные шесть LLFP в отработавшем топливе теплового реактора первоначально выделяют лишь немногим более 10% энергии в единицу времени, как Tc-99 при делении U-235, или 25% при делении U-235 с 65% +35% Пу-239. Примерно через 1000 лет после использования топлива радиоактивность среднеживущих продуктов деления Cs-137 и Sr-90 падает ниже уровня радиоактивности Tc-99 или LLFP в целом. (Актиниды, если их не удалить, будут излучать больше радиоактивности, чем любой из них в этот момент.) Примерно через 1 миллион лет радиоактивность Tc-99 упадет ниже радиоактивности Zr-93, хотя неподвижность последнего означает, что он, вероятно, все еще остается меньшая опасность. Примерно через 3 миллиона лет энергия распада Zr-93 упадет ниже энергии распада I-129.
Ядерная трансмутация рассматривается как метод утилизации, в первую очередь для Tc-99 и I-129, поскольку они оба представляют наибольшую биологическую опасность и имеют самые большие захвата нейтронов сечения , хотя трансмутация все еще медленна по сравнению с делением актинидов в реакторе. Трансмутация также рассматривалась для Cs-135, но почти наверняка нецелесообразна для других LLFP. Учитывая, что стабильный цезий-133 также образуется при ядерном делении, и он, и продукт его нейтронной активации 134
Cs — нейтронные яды , трансмутация 135
Cs может потребовать разделения изотопов . 99
Tc особенно привлекателен для трансмутации не только из-за нежелательных свойств разрушаемого продукта и относительно высокого сечения поглощения нейтронов, но и потому, что 100
Tc быстро бета распадается до стабильного 100
Ру . Рутений не имеет радиоактивных изотопов с периодом полураспада, намного превышающим год, а цена рутения относительно высока, что затрудняет уничтожение 99
Tc в потенциально прибыльный источник производства драгоценного металла из нежелательного сырья.
Ссылки
[ редактировать ]- ^ Ядерные отходы: технологии разделения и трансмутации . Пресса национальных академий. 1996. ISBN 978-0-309-05226-9 .
- ^ Зерриффи, Хишам; Махиджани, Энни (май 2000 г.). «Азартная игра в ядерной алхимии: оценка трансмутации как стратегия управления ядерными отходами» . Институт энергетических и экологических исследований .
- ^ Плюс радий (элемент 88). Хотя на самом деле это субактинид, он непосредственно предшествует актинию (89) и следует за трехэлементным интервалом нестабильности после полония (84), где ни один нуклид не имеет период полураспада, по крайней мере, четыре года (самый долгоживущий нуклид в пробеле - радон-222 с периодом полураспада менее четырех суток ). Таким образом, самый долгоживущий изотоп радия, имеющий возраст 1600 лет, заслуживает включения этого элемента в этот список.
- ^ В частности, в результате тепловыми нейтронами деления урана-235 , например, в типичном ядерном реакторе .
- ^ Милстед, Дж.; Фридман, AM; Стивенс, CM (1965). «Альфа-период полураспада берклия-247; новый долгоживущий изомер берклия-248». Ядерная физика . 71 (2): 299. Бибкод : 1965NucPh..71..299M . дои : 10.1016/0029-5582(65)90719-4 .
«Изотопный анализ выявил вид с массой 248 в постоянном количестве в трех образцах, анализированных в течение примерно 10 месяцев. Это было приписано изомеру Bk. 248 с периодом полураспада более 9 [лет]. Нет роста Cf 248 был обнаружен, и нижний предел для β − период полураспада можно установить примерно на уровне 10 4 [годы]. Никакой альфа-активности, приписываемой новому изомеру, обнаружено не было; период полураспада альфа, вероятно, превышает 300 [лет]». - ^ Это самый тяжелый нуклид с периодом полураспада не менее четырех лет до « моря нестабильности ».
- ^ За исключением « классически стабильных » нуклидов с периодом полураспада, значительно превышающим 232 чё; например, пока 113 м Период полураспада Cd составляет всего четырнадцать лет, а у 113 Cd составляет восемь квадриллионов лет.
