Дифракция сверхбыстрых электронов

Дифракция сверхбыстрых электронов (UED), также известная как фемтосекундная дифракция электронов (FED), представляет собой экспериментальный метод накачки-зонда, основанный на сочетании оптической спектроскопии накачки-зонда и дифракции электронов . УЭД предоставляет информацию о динамических изменениях структуры материалов. Это очень похоже на кристаллографию с временным разрешением , но вместо использования рентгеновских лучей в качестве зонда используются электроны. В методе UED фемтосекундный (фс) лазерный оптический импульс возбуждает (перекачивает) образец в возбужденное, обычно неравновесное состояние. Импульс накачки может вызывать химические, электронные или структурные переходы. Через конечный интервал времени на образец падает фс-импульс электронов. Электронный импульс претерпевает дифракцию в результате взаимодействия с образцом. Сигнал дифракции впоследствии детектируется с помощью прибора для счета электронов, такого как ПЗС-камера. В частности, после дифракции электронного импульса от образца рассеянные электроны образуют дифракционную картину (изображение) на ПЗС-камере. Этот шаблон содержит структурную информацию об образце. Регулируя разницу во времени между приходом (на образец) накачивающего и зондирующего пучков, можно получить серию дифракционных картин в зависимости от различных временных разностей. Серии данных дифракции могут быть объединены для создания движущейся картины изменений, произошедших в данных. UED может предоставить множество динамических данных о носителях заряда, атомах и молекулах.

История

Конструкция первых приборов для дифракции сверхбыстрых электронов была основана на рентгеновских камерах - первом зарегистрированном эксперименте UED, демонстрирующем длину электронного импульса 100 пс. ^{[ 1 ]}

Производство электронных импульсов

Электронные импульсы обычно создаются в процессе фотоэмиссии, при котором оптический импульс фс направляется на фотокатод . ^{[ 2 ]} Если падающий лазерный импульс имеет соответствующую энергию, электроны будут выброшены из фотокатода в результате процесса, известного как фотоэмиссия. Электроны впоследствии ускоряются до высоких энергий, начиная от десятков килоэлектронвольт. ^{[ 3 ]} до нескольких мегаэлектронвольт, ^{[ 4 ]} с помощью электронной пушки .

Сжатие электронного импульса

Обычно используются два метода сжатия электронных импульсов, чтобы преодолеть расширение ширины импульса из-за кулоновского отталкивания. Генерация ультракоротких электронных пучков с высоким потоком была относительно простой, но длительность импульса менее пикосекунды оказалась чрезвычайно сложной из-за эффектов объемного заряда. Взаимодействие объемного заряда усиливается по мере увеличения заряда сгустка и быстро приводит к увеличению длительности импульса, что привело, по-видимому, к неизбежному компромиссу между сигналом (заряд сгустка) и временным разрешением в экспериментах по дифракции сверхбыстрых электронов (UED). Появилось радиочастотное (РЧ) сжатие, являющееся ведущим методом уменьшения расширения импульса в экспериментах UED, позволяющее достичь временного разрешения значительно ниже 50 фемтосекунд. ^{[ 5 ]} Для исследования самой быстрой динамики в конечном итоге потребуются более короткие электронные пучки с длительностью менее 10 фемтосекунд. в твердотельных материалах и наблюдать молекулярные реакции в газовой фазе. ^{[ 6 ]}

Одиночный выстрел

Для изучения необратимого процесса получают дифракционный сигнал от одного электронного сгустка, содержащего $10^{5}$ или более частиц. ^{[ 7 ]}

Стробоскопический

При изучении обратимого процесса, особенно слабых сигналов, вызванных, например, термическим диффузным рассеянием, дифракционная картина накапливается от многих электронных сгустков, вплоть до $10^{8}$ . ^{[ 8 ]}

Разрешение

Разрешение аппарата сверхбыстрой дифракции электронов можно характеризовать как в пространстве, так и во времени. Пространственное разрешение состоит из двух отдельных частей: реального пространства и обратного пространства . Реальное пространственное разрешение определяется физическим размером электронного зонда на образце. Меньший размер физического зонда может позволить проводить эксперименты с кристаллами, которые невозможно вырастить до больших размеров. ^{[ 9 ]}

Высокое разрешение в обратном пространстве позволяет обнаруживать пятна брэгговской дифракции , соответствующие явлениям с большой периодичностью. Его можно рассчитать по следующему уравнению: ^{[ 4 ]}

\Delta s={\frac {2\pi }{\lambda _{e}}}{\frac {\varepsilon _{n}}{\sigma _{x}}}

,

где $Δ s$ — разрешение обратного пространства, $λ e$ — комптоновская длина волны электронов, $ϵ n$ — нормированный эмиттанс электронов, а $σ x$ — размер зонда на образце.

Временное разрешение в первую очередь зависит от длины сгустка электронов и относительных колебаний времени между накачкой и зондом. ^{[ 4 ]}

См. также

Ссылки

^ Муру, Жерар; Уильямсон, Стив (1982). «Пикосекундная электронография». Письма по прикладной физике . 41 (1): 44. Бибкод : 1982АпФЛ..41...44М . дои : 10.1063/1.93316 .
^ Шринивасан, Р.; Лобастов В.; Руан, К.-Ю.; Зеваил, А. (2003). «Дифракция сверхбыстрых электронов (СЭД)». Гельветика . 86 (6): 1761–1799. дои : 10.1002/hlca.200390147 .
^ Сивик, Брэдли Дж.; Дуайер, Джейсон Р.; Джордан, Роберт Э.; Миллер, Р. Дж. Дуэйн (21 ноября 2003 г.). «Взгляд на плавление на атомном уровне с использованием фемтосекундной дифракции электронов». Наука . 302 (5649): 1382–1385. Бибкод : 2003Sci...302.1382S . дои : 10.1126/science.1090052 . ПМИД 14631036 . S2CID 4593938 .
^ Перейти обратно: ^а ^б ^с Уэзерсби, СП (2015). «Мегаэлектронвольтная дифракция сверхбыстрых электронов в Национальной ускорительной лаборатории SLAC» . Обзор научных инструментов . 86 (7): 073702. Бибкод : 2015RScI...86g3702W . дои : 10.1063/1.4926994 . ПМИД 26233391 . S2CID 17652180 .
^ Ци, Ф. (2020). «Преодоление барьера разрешения в 50 фемтосекунд в дифракции сверхбыстрых МэВ электронов с помощью ахроматного компрессора с двойным изгибом» . Письма о физических отзывах . 124 (13): 134803. arXiv : 2003.08046 . Бибкод : 2020PhRvL.124m4803Q . doi : 10.1103/PhysRevLett.124.134803 . ПМИД 32302182 . S2CID 212747515 .
^ Глизерин, А. (2015). «Субфононное сжатие электронных импульсов для атомной дифракции» . Нат Коммун . 6 (8723): 4. Бибкод : 2015NatCo...6.8723G . дои : 10.1038/ncomms9723 . ПМК 4640064 . ПМИД 26502750 .
^ Сивик, Брэдли Дж; Дуайер, Джейсон Р.; Джордан, Роберт Э; Миллер, Р. Дж. Дуэйн (2003). «Взгляд на плавление на атомном уровне с использованием фемтосекундной дифракции электронов». Наука . 302 (5649): 1382–1385. Бибкод : 2003Sci...302.1382S . дои : 10.1126/science.1090052 . ПМИД 14631036 . S2CID 4593938 .
^ де Котре, Лоран П. Рен{\'е}; Отто, Мартин Р; П{\о}лс, Ян-Хендрик; Луо, Чжунчжэнь; Канацидис, Меркури Г.; Сивик, Брэдли Дж. (2022). «Прямая визуализация образования поляронов в термоэлектрическом SnSe» . Труды Национальной академии наук . 119 3) arXiv : 2111.10012 . Бибкод : 2022PNAS..11913967R . doi : / . PMC 8784136. ( PMID 35012983. . 10.1073 pnas.2113967119 .
^ Бие, Я-Цин; Зонг, Альфред; Ван, Сируй; Харильо-Эрреро, Пабло; Гедик, Нух (2021). «Универсальный метод изготовления образцов для дифракции сверхбыстрых электронов» . Ультрамикроскопия . 230 : 113389. doi : 10.1016/j.ultramic.2021.113389 . ПМИД 34530284 . S2CID 237546671 .

Источники

Шринивасан, Рамеш; Лобастов Владимир А.; Руан, Чонг-Ю; Зеваил, Ахмед Х. (2003). «Дифракция сверхбыстрых электронов (UED): новая разработка для 4D-определения переходных молекулярных структур». Helvetica Chimica Acta . 86 (6): 1761. doi : 10.1002/hlca.200390147 .

Шиани, Жермен; Миллер, Р. Дж. Дуэйн (2011). «Фемтосекундная дифракция электронов: начало эры атомно-разрешенной динамики». Отчеты о прогрессе в физике . 74 (9): 096101. Бибкод : 2011RPPh...74i6101S . дои : 10.1088/0034-4885/74/9/096101 . S2CID 121497071 .
Шатлен, Роберт П.; Моррисон, Вэнс Р.; Годбаут, Крис; Сивик, Брэдли Дж. (2012). «Сверхбыстрая дифракция электронов с радиочастотными импульсами сжатых электронов». Письма по прикладной физике . 101 (8): 081901. Бибкод : 2012ApPhL.101h1901C . дои : 10.1063/1.4747155 .

[mourou-1] Муру, Жерар; Уильямсон, Стив (1982). «Пикосекундная электронография». Письма по прикладной физике . 41 (1): 44. Бибкод : 1982АпФЛ..41...44М . дои : 10.1063/1.93316 .

[Zewail_UED-2] Шринивасан, Р.; Лобастов В.; Руан, К.-Ю.; Зеваил, А. (2003). «Дифракция сверхбыстрых электронов (СЭД)». Гельветика . 86 (6): 1761–1799. дои : 10.1002/hlca.200390147 .

[siwick_fed-3] Сивик, Брэдли Дж.; Дуайер, Джейсон Р.; Джордан, Роберт Э.; Миллер, Р. Дж. Дуэйн (21 ноября 2003 г.). «Взгляд на плавление на атомном уровне с использованием фемтосекундной дифракции электронов». Наука . 302 (5649): 1382–1385. Бибкод : 2003Sci...302.1382S . дои : 10.1126/science.1090052 . ПМИД 14631036 . S2CID 4593938 .

[weathersby_megavolt-4] Перейти обратно: ^а ^б ^с Уэзерсби, СП (2015). «Мегаэлектронвольтная дифракция сверхбыстрых электронов в Национальной ускорительной лаборатории SLAC» . Обзор научных инструментов . 86 (7): 073702. Бибкод : 2015RScI...86g3702W . дои : 10.1063/1.4926994 . ПМИД 26233391 . S2CID 17652180 .

[Ref_Qi-5] Ци, Ф. (2020). «Преодоление барьера разрешения в 50 фемтосекунд в дифракции сверхбыстрых МэВ электронов с помощью ахроматного компрессора с двойным изгибом» . Письма о физических отзывах . 124 (13): 134803. arXiv : 2003.08046 . Бибкод : 2020PhRvL.124m4803Q . doi : 10.1103/PhysRevLett.124.134803 . ПМИД 32302182 . S2CID 212747515 .

[Ref_Gliserin-6] Глизерин, А. (2015). «Субфононное сжатие электронных импульсов для атомной дифракции» . Нат Коммун . 6 (8723): 4. Бибкод : 2015NatCo...6.8723G . дои : 10.1038/ncomms9723 . ПМК 4640064 . ПМИД 26502750 .

[siwick-7] Сивик, Брэдли Дж; Дуайер, Джейсон Р.; Джордан, Роберт Э; Миллер, Р. Дж. Дуэйн (2003). «Взгляд на плавление на атомном уровне с использованием фемтосекундной дифракции электронов». Наука . 302 (5649): 1382–1385. Бибкод : 2003Sci...302.1382S . дои : 10.1126/science.1090052 . ПМИД 14631036 . S2CID 4593938 .

[Cotret-8] де Котре, Лоран П. Рен{\'е}; Отто, Мартин Р; П{\о}лс, Ян-Хендрик; Луо, Чжунчжэнь; Канацидис, Меркури Г.; Сивик, Брэдли Дж. (2022). «Прямая визуализация образования поляронов в термоэлектрическом SnSe» . Труды Национальной академии наук . 119 3) arXiv : 2111.10012 . Бибкод : 2022PNAS..11913967R . doi : / . PMC 8784136. ( PMID 35012983. . 10.1073 pnas.2113967119 .

[gedik_ued_sample-9] Бие, Я-Цин; Зонг, Альфред; Ван, Сируй; Харильо-Эрреро, Пабло; Гедик, Нух (2021). «Универсальный метод изготовления образцов для дифракции сверхбыстрых электронов» . Ультрамикроскопия . 230 : 113389. doi : 10.1016/j.ultramic.2021.113389 . ПМИД 34530284 . S2CID 237546671 .

[ 1 ]

[ 2 ]

[ 3 ]

[ 4 ]

[ 5 ]

[ 6 ]

[ 7 ]

[ 8 ]

[ 9 ]